温和条件下甲醛在Pt/TiO_2上催化氧化反应的原位漫反射红外光谱研究 被引量：14

1

作者 何运兵 纪红兵 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期171-175,共5页

采用原位漫反射红外光谱研究了温和条件下1%Pt/TiO2催化剂上甲醛的吸附和氧化反应,并对催化剂的失活进行了分析.结果表明,Pt/TiO2催化剂在室温条件下即可将甲醛氧化成H2O和CO2,100oC以下甲酸根的分解为决速步骤,低温下催化剂失活是由于... 采用原位漫反射红外光谱研究了温和条件下1%Pt/TiO2催化剂上甲醛的吸附和氧化反应,并对催化剂的失活进行了分析.结果表明,Pt/TiO2催化剂在室温条件下即可将甲醛氧化成H2O和CO2,100oC以下甲酸根的分解为决速步骤,低温下催化剂失活是由于表面未能及时分解的甲酸根占据了催化剂的活性位,升温至100oC即可将甲酸根完全分解并恢复催化剂的活性. 展开更多

关键词 原位漫反射红外光谱 甲醛氧化 铂 二氧化钛

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新型贵金属修饰的Ag/Al_2O-3催化剂选择性催化还原NO_x的催化性能及反应机理 被引量：7

2

作者 王进 余运波 +1 位作者 解淑霞 贺泓 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第10期824-828,共5页

在富氧条件下研究了几种贵金属修饰的Ag/Al2 O3 催化剂选择性催化还原 (SCR)NOx 的活性和反应机理 .催化活性实验结果表明 ,在模拟柴油机尾气的实验条件下 ,5 %Ag 0 0 1%Pd/Al2 O3 在 30 0～ 5 0 0℃范围内显示出很高的NOx 转化率 ,而P... 在富氧条件下研究了几种贵金属修饰的Ag/Al2 O3 催化剂选择性催化还原 (SCR)NOx 的活性和反应机理 .催化活性实验结果表明 ,在模拟柴油机尾气的实验条件下 ,5 %Ag 0 0 1%Pd/Al2 O3 在 30 0～ 5 0 0℃范围内显示出很高的NOx 转化率 ,而Pt和Au的添加均使Ag/Al2 O3 的NOx 转化率明显降低 .原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果显示 ,添加少量的Pd在反应过程中有利于丙烯部分氧化形成烯醇式 (C=CH-O-)活性中间物种 ,该物种对NO2 和NO-3 的反应活性很高 ,能够生成关键中间体异氰酸酯 (-NCO) ,从而加速NOx 催化还原反应 . 展开更多

关键词 银 贵金属 钯 氧化铝 负载型催化剂 一氧化氮 选择性催化还原 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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Ag/Al_2O_3选择性催化丙烯还原氮氧化物表面反应机理的原位红外光谱研究 被引量：9

3

作者 余运波 贺泓 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第5期385-390,共6页

在富氧条件下Ag/Al2 O3 对以丙烯为还原剂选择性催化还原NOx 的反应有很高的催化活性 .本实验成功地利用原位红外光谱分析手段 ,在真实的催化反应条件下 ,探讨了丙烯选择性还原NOx 的反应机理 ,证实了催化剂表面反应中间体Al NCO和Ag NC... 在富氧条件下Ag/Al2 O3 对以丙烯为还原剂选择性催化还原NOx 的反应有很高的催化活性 .本实验成功地利用原位红外光谱分析手段 ,在真实的催化反应条件下 ,探讨了丙烯选择性还原NOx 的反应机理 ,证实了催化剂表面反应中间体Al NCO和Ag NCO虽在真空中稳定 ,但在实际反应条件下极为活泼 .催化剂表面上R ONO和R NO2 分解成NCO是整个反应的速度控制步骤 .这一结论与在真空系统条件下对其反应机理的研究结果一致 ,证明了在这一反应体系中两种研究方法的相关性 .同时本实验还从反应机理上探讨了催化剂的水蒸气中毒现象 .水蒸气的存在阻碍了催化剂表面R ONO和R NO2 的生成 ,并进一步阻碍了反应的速度控制步骤 ,即R ONO和R NO2 向Al NCO和Ag NCO的转化 ,但这是一种完全可逆的暂时中毒现象 . 展开更多

关键词 Ag/A12O3 选择性催化还原 丙烯 氮氧化物 表面反应机理 原位红外光谱 氧化铝负载银催化剂

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原位漫反射红外光谱法研究SO_2对Ag/Al_2O_3选择性催化丙烯还原NO_x反应的影响 被引量：7

4

作者 吴强 高洪伟 贺泓 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期403-408,共6页

以Ag/Al2O3为催化剂,采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱法研究了SO2对C3H6选择性还原NOx反应的影响.结果表明,SO2在催化剂表面转化为硫酸盐,并且随着硫酸盐累积量的增加,其主要红外特征吸收峰由低波数向高波数漂移.高浓度表面硫酸盐的... 以Ag/Al2O3为催化剂,采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱法研究了SO2对C3H6选择性还原NOx反应的影响.结果表明,SO2在催化剂表面转化为硫酸盐,并且随着硫酸盐累积量的增加,其主要红外特征吸收峰由低波数向高波数漂移.高浓度表面硫酸盐的存在不仅抑制了催化剂表面硝酸盐的生成,而且抑制了硝酸盐与表面烯醇式物种(RCH=CH-O-)或乙酸盐物种进一步反应,生成活泼的反应中间体异氰酸酯(-NCO),这是导致Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性还原NOx活性降低的主要原因. 展开更多

关键词 银 氧化铝 氮氧化物 二氧化硫 丙烯 选择性催化还原 原位漫反射傅里叶变换红外光谱 硫酸盐

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氢气对Ag/Al_2O_3和Cu/Al_2O_3催化剂选择性催化C_3H_6还原NO_x反应的影响 被引量：7

5

作者 张秀丽 贺泓 余运波 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第2期117-123,共7页

添加H2对Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性催化C3H6还原NOx反应具有不同的影响.原位漫反射红外光谱分析表明,在Ag/Al2O3催化剂上,H2的存在促进了C3H6部分氧化产物烯醇式物种(RCH=CH-O-)和乙酸盐等的形成,烯醇式物种和硝酸盐为主要反应中... 添加H2对Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性催化C3H6还原NOx反应具有不同的影响.原位漫反射红外光谱分析表明,在Ag/Al2O3催化剂上,H2的存在促进了C3H6部分氧化产物烯醇式物种(RCH=CH-O-)和乙酸盐等的形成,烯醇式物种和硝酸盐为主要反应中间体,二者间的相互反应性能很强,能形成高浓度的反应关键中间体异氰酸酯(-NCO)表面吸附物种,因此NOx的去除活性提高;而在Cu/Al2O3催化剂上,H2的存在并没有促进C3H6部分氧化产物的形成,而且抑制了硝酸盐的形成,进而抑制了C3H6部分氧化产物与硝酸盐反应形成表面-NCO物种,导致NOx的去除活性降低. 展开更多

关键词 氢 银 铜 氧化铝 氮氧化物 选择性催化还原 原位漫反射红外光谱 烯醇式物种 异氰酸酯

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Cu-SSZ-13柴油机SCR催化剂水热老化试验 被引量：9

6

作者 魏铼 姚栋伟 +3 位作者 吴锋 刘彪 李杏文 何华定 《内燃机学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期531-537,共7页

为了完善柴油机铜基分子筛选择性催化还原(SCR)催化剂的失活机理,使用流动反应试验系统对一步合成法Cu-SSZ-13催化剂样品进行水热老化处理以及标准SCR、NH_3氧化、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等评价测试,并基于X射线衍射(XRD)、原位漫... 为了完善柴油机铜基分子筛选择性催化还原(SCR)催化剂的失活机理,使用流动反应试验系统对一步合成法Cu-SSZ-13催化剂样品进行水热老化处理以及标准SCR、NH_3氧化、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等评价测试,并基于X射线衍射(XRD)、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)以及H_2程序升温还原(H_2-TPR)技术对样品进行微观表征分析.结果表明:850,℃水热老化会造成催化剂分子筛骨架结构垮塌,NH_3吸附活性位数目急剧下降,催化剂大幅度失活;而750,℃水热老化会造成催化剂布朗斯特(Br?nsted)酸性位减少,并发生孤立的Cu^(2+)位置迁移以及铜氧化物(CuO_x)生成等现象,使得催化剂SCR活性在一定程度上降低. 展开更多

关键词 选择性催化还原 水热 老化 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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低温等离子体协同Ag/Al_2O_3选择性催化丙烯还原氮氧化物反应的原位红外光谱研究 被引量：5

7

作者 柯锐 李俊华 +3 位作者 郝吉明 傅立新 陈强 赵大庆 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第11期951-955,共5页

研究了稀燃条件下低温等离子体(NTP)协同丙烯在Ag/Al2O3催化剂上选择性催化还原NOx反应,通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对NTP协同前后反应气中NO和C3H6的吸附以及丙烯选择性催化还原反应进行了表征.结果表明,丙烯的活化是Ag/... 研究了稀燃条件下低温等离子体(NTP)协同丙烯在Ag/Al2O3催化剂上选择性催化还原NOx反应,通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对NTP协同前后反应气中NO和C3H6的吸附以及丙烯选择性催化还原反应进行了表征.结果表明,丙烯的活化是Ag/Al2O3上选择性催化还原反应的关键步骤.NTP活化反应气体后,Ag/Al2O3表面-NCO、R-NO2和有机酸根等物种的数量大幅度增加,并且其催化还原NOx的低温(<350℃)活性也显著提高.在NTP协同前后,选择性催化还原过程可能存在两条反应路径,较低温度下主要是-NCO生成N2,而较高温度下则是-CN向N2转化. 展开更多

关键词 低温等离子体 银 氧化铝 选择性催化还原 稀燃 氮氧化物 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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Ag/Al_2O_3催化乙醇和甲醚选择性还原NO_x反应机理的原位红外光谱研究 被引量：5

8

作者 吴强 余运波 贺泓 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第11期993-998,共6页

尽管C2H5OH和CH3OCH3是同分异构体,但在以Ag/Al2O3为催化剂选择性催化还原NOx时,还原剂C2H5OH比CH3OCH3具有更高的活性.原位漫反射红外光谱研究表明,C2H5OH和CH3OCH3在还原NOx反应过程中分别遵循不同的反应机理:在Ag/Al2O3催化C2H5OH还... 尽管C2H5OH和CH3OCH3是同分异构体,但在以Ag/Al2O3为催化剂选择性催化还原NOx时,还原剂C2H5OH比CH3OCH3具有更高的活性.原位漫反射红外光谱研究表明,C2H5OH和CH3OCH3在还原NOx反应过程中分别遵循不同的反应机理:在Ag/Al2O3催化C2H5OH还原剂选择性还原NOx的反应过程中,烯醇式物种(RCH=CH-O-)和NO3-物种是主要的反应中间体,二者相互反应性能很强,可以生成反应关键中间体异氰酸酯(-NCO)表面吸附物种,因此NOx的去除率很高;而在Ag/Al2O3催化CH3OCH3还原剂选择性还原NOx的反应过程中,甲酸盐(HCOO-)物种和NO3-物种是主要的反应中间体,二者之间反应生成-NCO的活性较弱,因而NOx的去除率较低. 展开更多

关键词 选择性催化还原 原位红外光谱 选择性还原 Al2O3 反应机理 NOx AG C2H5OH

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低温NH_(3)-SCR催化剂及脱硝机理研究进展 被引量：7

9

作者 蒋进 夏勇军 +2 位作者 胡笳 郭丽娜 贾勇 《能源环境保护》 2021年第5期7-15,共9页

为了开发高活性、高抗性的低温NH 3选择性催化还原(NH_(3)-SCR)催化剂,介绍了4种主要低温脱硝催化剂(贵金属、分子筛、炭基材料和过渡金属氧化物)脱硝活性以及抗硫抗水性能的研究成果,分析了基于原位红外和密度泛函方法的低温脱硝研究... 为了开发高活性、高抗性的低温NH 3选择性催化还原(NH_(3)-SCR)催化剂,介绍了4种主要低温脱硝催化剂(贵金属、分子筛、炭基材料和过渡金属氧化物)脱硝活性以及抗硫抗水性能的研究成果,分析了基于原位红外和密度泛函方法的低温脱硝研究。分析认为:由一种或多种金属材料组合的NH_(3)-SCR催化剂一般具有良好的低温活性,但抗硫、抗水性能有待进一步提升;催化剂的表面酸性酸量特性和活性位点暴露数量与抗硫抗水性能密切相关,脱硝机理有助于分析SO_(2)和水蒸气对脱硝过程的影响机制。 展开更多

关键词 低温脱硝 NH 3-SCR 催化剂 原位红外 密度泛函

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含硫液体烃燃料水蒸气重整制氢 Ⅱ. Pt/Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(1.9)催化剂的原位DRIFTS表征 被引量：5

10

作者 陈金春 薛青松 +1 位作者 路勇 何鸣元 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第2期153-158,共6页

利用原位红外漫反射技术(DRIFTS)对抗硫中毒催化剂Pt/Ce0.8Gd0.2O1.9(Pt/CGO)上CO吸附、CO/噻吩共吸附以及CO/H2S顺序吸附进行了研究,并与Pt/Al2O3催化剂进行了比较.CO吸附实验表明,1.6%Pt/CGO-800(800℃焙烧)上CO的红外特征吸收峰在210... 利用原位红外漫反射技术(DRIFTS)对抗硫中毒催化剂Pt/Ce0.8Gd0.2O1.9(Pt/CGO)上CO吸附、CO/噻吩共吸附以及CO/H2S顺序吸附进行了研究,并与Pt/Al2O3催化剂进行了比较.CO吸附实验表明,1.6%Pt/CGO-800(800℃焙烧)上CO的红外特征吸收峰在2104cm-1,与1.6%Pt/Al2O3-500上CO的红外特征吸收峰(2070cm-1)相比,向高波数方向移动了34cm-1.1.6%Pt/CGO-600上出现两个CO特征吸收峰,主峰位于2108cm-1,肩峰位于2085cm-1.CO/噻吩共吸附实验表明,噻吩导致1.6%Pt/CGO-800上CO吸附的红外特征吸收峰红移至2090cm-1,峰强度略有降低;1.6%Pt/CGO-600上CO的红外特征吸收峰红移至2096cm-1且强度有所降低,同时肩峰消失.而1.6%Pt/Al2O3-500上CO的红外特征吸收峰明显减弱并红移至2040cm-1.CO/H2S顺序吸附实验表明,H2S导致Pt/CGO催化剂在2104和2108cm-1处的CO特征吸收峰轻微红移,峰强度略有降低,而H2S导致Pt/Al2O3完全丧失CO的吸附能力.原位DRIFTS表征结果表明,Pt/CGO催化剂上生成的强缺电子特性Pt颗粒具有很强的抗硫中毒能力,800℃焙烧有利于生成单一的抗硫中毒的强缺电子Pt金属位,使得1.6%Pt/CGO-800具有最佳的抗硫中毒性能. 展开更多

关键词 原位漫反射红外光谱 抗硫 铂催化剂 制氢 稀土复合氧化物

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Fe-ZSM-5分子筛上NO和N_2O吸附行为及NO助N_2O催化分解机理的研究 被引量：3

11

作者 亢红霞 郭泉辉 +1 位作者 李建伟 李英霞 《河南大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2008年第3期261-265,共5页

利用原位漫反射红外光谱法考察了NO和N2O在液相离子交换法制备的Fe-ZSM-5分子筛上的吸附行为,并对NO助N2O催化分解的机理进行了研究.结果表明,NO和N2O均可吸附在Fe-ZSM-5分子筛表面的Br nsted酸性位和价键补偿铁离子位上;且在高温下,NO... 利用原位漫反射红外光谱法考察了NO和N2O在液相离子交换法制备的Fe-ZSM-5分子筛上的吸附行为,并对NO助N2O催化分解的机理进行了研究.结果表明,NO和N2O均可吸附在Fe-ZSM-5分子筛表面的Br nsted酸性位和价键补偿铁离子位上;且在高温下,NO和N2O均主要以价键补偿Fe离子的形式吸附在分子筛上.NO和O2在Fe-ZSM-5表面可反应生成N2O4、NO2和NO3-或NO2-;NO与N2O分解释放的O反应生成NO2,因而能起到加速N2O分解和提高Fe-ZSM-5分子筛催化活性的作用. 展开更多

关键词 Fe-ZSM-5 NO N2O NO2 原位漫反射红外光谱

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聚光太阳能驱动二氧化碳甲烷化实验研究

12

作者 孙帆 辛宇 +2 位作者 邢学利 洪慧 娄佳慧 《西安交通大学学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第1期89-98,共10页

针对聚光光热驱动CO_(2)甲烷化反应过程中聚光的作用机制尚不清晰的问题,以具有优异反应活性及光热转换特性的Ni/Al_(2)O_(3)催化剂为研究对象,开展了聚光光热驱动和热驱动下的CO_(2)甲烷化实验及机理研究。通过表观活化能测试、温度梯... 针对聚光光热驱动CO_(2)甲烷化反应过程中聚光的作用机制尚不清晰的问题,以具有优异反应活性及光热转换特性的Ni/Al_(2)O_(3)催化剂为研究对象,开展了聚光光热驱动和热驱动下的CO_(2)甲烷化实验及机理研究。通过表观活化能测试、温度梯度实验及时间分辨的原位漫反射红外光谱实验,探究了聚光在反应过程中的作用机制,揭示了光热驱动CO_(2)甲烷化的反应机理。结果表明,与纯热驱动过程相比,光热驱动在相同温度下表现出更佳的催化性能。光热驱动下w(Ni)为15%的Ni/Al_(2)O_(3)催化剂在350℃下可达到86.8%的CO_(2)转化率,达到峰值转化率所需的温度比纯热驱动过程降低了25℃。此外,光热较热驱动过程的表观活化能降低了25%,且光致温度梯度进一步促进了CO_(2)的转化。时间分辨的原位漫反射红外光谱实验结果表明,聚光改善了CO_(2)在催化剂表面的吸附,促进了关键中间体的转变,增强了CO*生成CH4的反应路径,从微观动力学上促进了CO_(2)的转化。该研究为认识聚光太阳能驱动CO_(2)甲烷化过程中聚光的作用机制提供了新的思路。 展开更多

关键词 聚光太阳能 二氧化碳 甲烷化 原位漫反射红外

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铁钾基复合氧化物上CO_(2)氧化乙苯脱氢制苯乙烯的原位DRIFTS研究

13

作者 曾铁强 查凯文 +3 位作者 王晨宇 张征湃 宋磊 缪长喜 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1704-1711,共8页

采用湿法造粒法制备了Fe-K,Fe-K-Ce,Fe-K-Ce-Mo复合氧化物催化剂,利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术考察了催化剂在CO_(2)氧化乙苯脱氢制苯乙烯反应中的反应机理、促进作用和构效关系。实验结果表明,在CO_(2)氧化乙苯脱氢反应中,Ce... 采用湿法造粒法制备了Fe-K,Fe-K-Ce,Fe-K-Ce-Mo复合氧化物催化剂,利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术考察了催化剂在CO_(2)氧化乙苯脱氢制苯乙烯反应中的反应机理、促进作用和构效关系。实验结果表明,在CO_(2)氧化乙苯脱氢反应中,Ce的加入提高了催化剂的活性,Mo改性提升了苯乙烯的选择性。催化剂经改性后促进了碳酸盐物种的形成,Fe-K-Ce催化剂形成了更多桥联碳酸盐物种,Fe-K-Ce-Mo催化剂增加了双齿碳酸盐物种。这些碳酸盐物种在高温下分解进行CO_(2)脱附并释放活性位点,乙苯会吸附在这些位点上脱氢生成苯乙烯和H2,H2与CO_(2)进行逆水煤气变换反应。此外,引入CO_(2)后缩短了催化剂的活化诱导期,提高了苯乙烯产量。 展开更多

关键词 乙苯 脱氢 苯乙烯 二氧化碳 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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Co_3O_4表面物种对甲醛氧化催化性能的影响 被引量：2

14

作者 张叶 周佳佳 +2 位作者 吴贵升 毛东森 卢冠忠 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第12期2598-2604,共7页

采用沉淀法制备了Co3O4催化剂,并将催化剂在流动的N2或O2气氛中于不同温度下进行预处理.通过X射线衍射(XRD)、热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)、程序升温脱附(O2/CO2-TPD,HCHO-TPSR)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)等手... 采用沉淀法制备了Co3O4催化剂,并将催化剂在流动的N2或O2气氛中于不同温度下进行预处理.通过X射线衍射(XRD)、热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)、程序升温脱附(O2/CO2-TPD,HCHO-TPSR)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)等手段对催化剂表面物种进行了表征.结果表明,Co3O4-N2-200催化剂表面存在Co3+不饱和配位中心和丰富的弱配位氧负离子,容易形成双配位的甲酸盐,并转化成单配位的甲酸盐,进一步分解为产物. 展开更多

关键词 甲醛催化氧化 四氧化三钴 甲酸盐 程序升温脱附 原位漫反射红外光谱 表面氧

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CeO2添加对Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化性能的影响(英文) 被引量：2

15

作者 张丽 刘福东 +3 位作者 余运波 刘永春 张长斌 贺泓 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第5期727-735,共9页

采用活性测试和氮气吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射吸收光谱、高倍透射电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和O2脉冲吸附等研究了铈添加对Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化性能的影响.结果表明,适量铈的添加可以明显促进Ag... 采用活性测试和氮气吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射吸收光谱、高倍透射电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和O2脉冲吸附等研究了铈添加对Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化性能的影响.结果表明,适量铈的添加可以明显促进Ag/Al2O3催化剂的低温氨氧化活性,且对催化剂的选择性影响不大.添加铈不仅可以促进Ag/Al2O3催化剂表面吸附和活化O2的能力,而且可促进催化剂表面对氨的解离吸附和活化.这是铈促进Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化活性的主要原因. 展开更多

关键词 氨 银 铈 氧化铝 负载型催化剂 氧气吸附 高倍透射电镜 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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二维g-C_(3)N_(4)与Ag-TiO_(2)复合光催化剂降解气态乙醛抗失活研究 被引量：2

16

作者 薛虹云 王聪宇 +4 位作者 MAHMOOD Asad 于佳君 王焱 谢晓峰 孙静 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第8期865-872,I0002,共9页

光催化剂失活是影响其在去除低浓度VOCs的实际应用中的主要因素之一。本研究将TiO_(2)与2D石墨碳氮化碳(g-C_(3)N_(4))复合,显著提高了光催化剂的稳定性。当Ag改性的Ag-TiO_(2)(AT)用于降解乙醛气体时,反应60 min后开始发生失活现象,反... 光催化剂失活是影响其在去除低浓度VOCs的实际应用中的主要因素之一。本研究将TiO_(2)与2D石墨碳氮化碳(g-C_(3)N_(4))复合,显著提高了光催化剂的稳定性。当Ag改性的Ag-TiO_(2)(AT)用于降解乙醛气体时,反应60 min后开始发生失活现象,反应延长至400 min则完全失活。而AT与g-C_(3)N_(4)复合改性后的样品g-C_(3)N_(4)/Ag-TiO_(2)(CAT)具有优异的光催化性能和稳定性,反应至600 min未发生失活。原位FT-IR、PL和光电流的研究表明,当AT催化降解乙醛时,反应中间体会在表面积累导致催化剂失活。而引入的g-C_(3)N_(4)可以为中间体提供更多的吸附位点,从而提高稳定性。此外,引入g-C_(3)N_(4)还有利于电荷分离和产生活性氧物种,促进乙醛和中间体降解。本研究揭示了2D材料在开发稳定可持续降解VOCs的光催化剂方面的实用性。 展开更多

关键词 光催化 二氧化钛 g-C_(3)N_(4) 抗失活 原位漫反射红外光谱

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贫燃条件Ag-Rh/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3协同催化C_3H_6选择性还原NO的原位红外研究 被引量：1

17

作者 张栖 刘有发 +5 位作者 钟标城 付名利 吴军良 黄碧纯 梁红 叶代启 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第10期2022-2029,共8页

将Ag-Rh浸渍到共沉淀法合成的Ce-Zr-Al上,制备出Ag(0.04)-Rh(x)/Ce0.5Zr0.5O2-75%Al2O3系列催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射光谱(XRD)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在贫燃条件下选择性还原N... 将Ag-Rh浸渍到共沉淀法合成的Ce-Zr-Al上,制备出Ag(0.04)-Rh(x)/Ce0.5Zr0.5O2-75%Al2O3系列催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射光谱(XRD)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在贫燃条件下选择性还原NO的活性和反应机理.结果表明,Ag-Rh双组分催化剂的活性较单组分Ag、Rh催化剂的高.Rh负载量为0.7%(质量分数)时,NO转化率达最佳(90.3%),且反应的起燃温度低、活性温度范围宽(300～500℃).DRIFTS结果显示,Rh的添加不仅有利于催化剂表面NO的吸附,而且能促进Ag催化生成关键反应中间体—CO—NH—,进而显著提高NO的转化率. 展开更多

关键词 贫燃条件 Ag-Rh/Ce0.5Zr0.5O2-75%Al2O3催化剂 NO C3H6 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

原文传递

水分对原位漫反射红外光谱表征的影响及其消除 被引量：1

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作者 何运兵 纪红兵 +1 位作者 徐建昌 王乐夫 《华南理工大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第6期31-36,共6页

用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTS)研究挥发性有机化合物(VOCs)的催化氧化时,水分的存在严重影响了催化剂上其它物种峰的识别,并对催化反应有一定的抑制作用.文中比较了浓硫酸、无水CaC l2和无水CuSO4、硅胶及5A分子筛对... 用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTS)研究挥发性有机化合物(VOCs)的催化氧化时,水分的存在严重影响了催化剂上其它物种峰的识别,并对催化反应有一定的抑制作用.文中比较了浓硫酸、无水CaC l2和无水CuSO4、硅胶及5A分子筛对物料中水分的脱除效果,并考察了抽真空对原位池中气相水分脱除的影响.结果发现:温度和所选干燥剂对物料中水分的脱除有很大影响,温度越高,水分影响的消除越容易;5A分子筛的脱水效果最佳,并对催化氧化反应有一定的改善,而其它几种的脱除效果均不理想;此外可通过抽真空的方法来消除或降低气相中水分的影响. 展开更多

关键词 原位漫反射傅里叶变换红外光谱 水分 脱水 分子筛

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γFe_2O_3的选择性催化还原脱硝性能及其对NH_3和NO的表面吸附行为研究 被引量：11

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作者 梁辉 查贤斌 归柯庭 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2014年第32期5734-5740,共7页

采用γFe2O3纳米粉末制备选择性催化还原（selective catalysis reduction,SCR）脱硝催化剂,通过XRD、BET对催化剂进行表征,并对此催化剂的低温SCR脱硝性能在一固定床反应器中进行考察;此外通过原位红外漫反射光谱法（diffuse reflectan... 采用γFe2O3纳米粉末制备选择性催化还原（selective catalysis reduction,SCR）脱硝催化剂,通过XRD、BET对催化剂进行表征,并对此催化剂的低温SCR脱硝性能在一固定床反应器中进行考察;此外通过原位红外漫反射光谱法（diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy,DRIFTS）研究了反应物在催化剂表面的吸附活化。结果表明,实验所采用的Fe2O3为纯γ相,具有较高的热稳定性和脱硝效率。DRIFTS实验研究表明,NH3主要吸附到γFe2O3催化剂表面L酸位形成吸附态的NH3,在小于270℃时有部分NH3吸附到B酸位生成NH4＋;O2的存在能促进吸附到L酸位上的NH3发生脱氢反应生成NH2,并能够大大促进NO在催化剂表面吸附生成硝酸盐和吸附态的NO2,从而促进低温下的SCR反应。在90～360℃的温度区间内可能遵循两种反应途径,主要反应是吸附在L酸位的NH3脱氢生成NH2,然后和气态的NO反应生成N2和H2O;在低于240℃时,可能存在另外一种反应途径,中间产物NO2（NH4^＋）2与NO反应生成N2、H2O和H＋。 展开更多

关键词 γFe2O3催化剂 选择性催化还原(SCR) 脱硝 原位红外漫反射光谱 吸附

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原位DRIFTS在SCR过渡金属催化剂研究中的应用进展

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作者 张兴华 王宽岭 +1 位作者 王学海 李龙 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期580-589,共10页

概述了4类选择性催化还原(SCR)过渡金属催化剂的研发现状,归纳了原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)在NH3和NO吸附转化过程研究中的应用进展,总结了SCR的反应机理及路径,并对原位DRIFTS在SCR研究中的应用前景进行了展望。指出,基于原... 概述了4类选择性催化还原(SCR)过渡金属催化剂的研发现状,归纳了原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)在NH3和NO吸附转化过程研究中的应用进展,总结了SCR的反应机理及路径,并对原位DRIFTS在SCR研究中的应用前景进行了展望。指出,基于原位DRIFTS技术可遴选出影响催化剂SCR活性的要素,这些要素包括NH3和NO在催化剂上的吸附方式、物种间的活化转化、中间体及(副)产物的生消过程等,这对针对性合成具有特殊结构和形貌的高活性催化剂具有重要指导作用。 展开更多

关键词 原位漫反射红外傅里叶变换光谱 选择性催化还原 过渡金属催化剂 脱硝

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