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具有双反应活性中心Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究 被引量：5
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作者 徐苏倩 张晓 +1 位作者 程婷 王津南 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期512-525,共14页
采用水热合成法制备Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh⁃B)... 采用水热合成法制备Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh⁃B)及小分子有机物2,4⁃二氯苯氧乙酸(2,4⁃D)、双酚A(BPA)和苯妥英(PHT)为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g⁃C3N4掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO⁃EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明:Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O_(2)^(·-)的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O_(2)^(·-)的缺电子Al中心;引入的g⁃C_(3)N4以阳离子π作用形式通过σ⁃型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H_(2)O_(2)存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H_(2)O_(2),使其被还原为·OH;同时,体系中H2 O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)体系中TOF值为0.516 s^(-1),是传统均相芬顿体系TOF值(1.53×10^(-2)s^(-1))的33倍以上. 展开更多
关键词 多相芬顿催化 双反应活性中心 Cu⁃Al_(2)o_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4) 双氧水利用率 有机污染物降解
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镀铜铁屑——Fenton氧化反应的一种新催化剂 被引量：10
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作者 张其春 卢渊 +1 位作者 薄和秋 刘涛 《成都理工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期436-440,共5页
Fenton反应是一种高级液相氧化工艺,它利用H2O2分解产生的OH·自由基的高氧化反应活性,从水溶液中除去难处理有机物。传统的Fenton氧化反应用FeSO4作为催化剂。作者研究发现,用镀铜铁屑作催化剂,形成Fe-Cu-H2O2体系,能强化H2O2对废... Fenton反应是一种高级液相氧化工艺,它利用H2O2分解产生的OH·自由基的高氧化反应活性,从水溶液中除去难处理有机物。传统的Fenton氧化反应用FeSO4作为催化剂。作者研究发现,用镀铜铁屑作催化剂,形成Fe-Cu-H2O2体系,能强化H2O2对废水中的有机物的氧化降解能力,提高CODCr除去率及H2O2利用系数。对一种高CODCr的钻井污水相继进行两轮混凝处理,出水的CODCr值仍高达1900mg/L,后续微生物处理对该出水的降解效果差。使用Fe-Cu-H2O2体系氧化该出水,能将它的CODCr值降低至426mg/L,所达到的H2O2利用系数为74mgCODCr·cm-3H2O2,而使用FeSO4-H2O2的常规Fenton体系氧化时,滤液的CODCr=723mg/L,H2O2利用系数为59mgCODCr·cm-3H2O2。前者的H2O2利用系数比后者高出25%。试验结果表明,镀铜铁屑对Fenton氧化反应的催化活性优于硫酸亚铁,它是一种简单、有效的新Fenton反应催化剂。 展开更多
关键词 Fenton氧化反应 新催化剂 镀铜铁屑 废水处理 h2o2利用系数 CoDCR
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