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氟硅酸铵改性的HZSM-5催化剂的表征及其碳四烯烃裂解催化性能 被引量:35
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作者 赵国良 滕加伟 +3 位作者 谢在库 唐颐 杨为民 陈庆龄 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第12期1083-1087,共5页
采用X射线衍射、扫描电镜、N2低温吸附、核磁共振、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等表征手段考察了氟硅酸铵改性对成型后的HZSM-5分子筛催化剂物化性能的影响,并在连续固定床反应器中考察了改性前后催化剂在碳四烯烃裂解制丙烯反应... 采用X射线衍射、扫描电镜、N2低温吸附、核磁共振、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等表征手段考察了氟硅酸铵改性对成型后的HZSM-5分子筛催化剂物化性能的影响,并在连续固定床反应器中考察了改性前后催化剂在碳四烯烃裂解制丙烯反应中的催化性能.结果表明,氟硅酸铵改性不但不会破坏HZSM-5分子筛的骨架结构,而且能起到疏通催化剂孔道的作用,使催化剂平均孔径增大.改性后催化剂的L酸酸强度降低,而B酸酸强度有所提高.碳四烯烃裂解反应结果表明,氟硅酸铵改性可使催化剂的催化性能得到改善,其活性稳定性,水热稳定性及丙烯收率都得到了一定程度的提高. 展开更多
关键词 氟硅酸铵 改性 hzsm-5分子筛 碳四烯烃 催化裂解 丙烯
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锌含量对Zn/HZSM-5催化剂性能的影响 被引量:37
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作者 尹双凤 林洁 于中伟 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第1期57-61,共5页
研究了不同锌含量的Zn/HZSM 5分子筛的表面酸性及其对正己烷芳构化反应的催化活性、选择性和稳定性 .结果表明 ,锌组元的引入减少了HZSM 5表面的B酸 ,增加了L酸 ,总酸量增大 ;正己烷转化率随锌含量的增加先降低后升高 ;芳烃产率和芳构... 研究了不同锌含量的Zn/HZSM 5分子筛的表面酸性及其对正己烷芳构化反应的催化活性、选择性和稳定性 .结果表明 ,锌组元的引入减少了HZSM 5表面的B酸 ,增加了L酸 ,总酸量增大 ;正己烷转化率随锌含量的增加先降低后升高 ;芳烃产率和芳构化选择性则随锌含量的增加先增大后趋于平缓 ;反应过程中催化剂的积炭速度、孔体积和比表面积下降速度都随着锌含量的增加而加快 ;锌含量大于 1%时 ,Zn/HZSM 5的催化稳定性不如HZSM 5 ,且随着锌含量的增加失活速度加快 .优选的锌含量为 1 0 %~ 2 9% .此外 ,讨论了Zn/HZSM 5的催化性能与其表面性质的关系 . 展开更多
关键词 hzsm-5分子筛 表面酸性 稳定性 己烷 芳构化 催化剂 催化性能
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金属氧化物改性的HZSM-5上甲苯与甲醇的烷基化反应 被引量:40
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作者 邹薇 杨德琴 +3 位作者 朱志荣 孔德金 陈庆龄 高滋 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第6期470-474,共5页
考察了La2O3,MgO以及La2O3-MgO复合改性的HZSM-5催化剂的孔结构、表面酸性和吸附性能,以及它们在甲苯与甲醇烷基化反应中的催化性能.未经改性的HZSM-5上甲苯甲基化反应产物组成为热力学平衡组成,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯选... 考察了La2O3,MgO以及La2O3-MgO复合改性的HZSM-5催化剂的孔结构、表面酸性和吸附性能,以及它们在甲苯与甲醇烷基化反应中的催化性能.未经改性的HZSM-5上甲苯甲基化反应产物组成为热力学平衡组成,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯选择性提高,但反应活性下降.La2O3改性使HZSM-5孔径缩小,孔道变窄,强酸和弱酸酸量均降低,目标产物选择性明显提高;MgO主要分布在沸石外表面和孔口,因而MgO改性的HZSM-5孔口尺寸稍有缩小,另外强酸酸量减少,弱酸酸量略有上升,对二甲苯选择性略有提高;而La2O3-MgO复合改性的催化剂上对二甲苯选择性显著提高,达到93%.结果表明,反应的对位选择性是孔径和表面酸性同时调变的结果,孔径效应比酸性分布对催化剂的对位选择性影响更大. 展开更多
关键词 择形催化 hzsm-5分子筛 甲苯 甲醇 对二甲苯 甲基化反应 改性 氧化镧 氧化镁
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Effects of Light Rare Earth on Acidity and Catalytic Performance of HZSM-5 Zeolite for Catalytic Cracking of Butane to Light Olefins 被引量:31
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作者 王晓宁 赵震 +3 位作者 徐春明 段爱军 张莉 姜桂元 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2007年第3期321-328,共8页
The effects of rare earth(RE)on the structure,acidity,and catalytic performance of HZSM-5 zeolite were investigated.A series of RE/HZSM-5 catalysts,containing 7.54% RE(RE=La,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu or Gd),were prepared by ... The effects of rare earth(RE)on the structure,acidity,and catalytic performance of HZSM-5 zeolite were investigated.A series of RE/HZSM-5 catalysts,containing 7.54% RE(RE=La,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu or Gd),were prepared by the impregnation of the ZSM-5 type zeolites(Si/Al=64:1)with the corresponding RE nitrate aqueous solutions.The catalysts were characterized by means of FT-IR,UV-Vis,NH3-TPD,and IR spectroscopy of adsorbed pyridine.The catalytic performances of the RE/HZSM-5 for the catalytic cracking of mixed butane to light olefins were also measured with a fixed bed microreactor.The results revealed that the addition of light rare earth metal on the HZSM-5 catalyst greatly enhanced the selectivity to olefins,especially to propylene,thus increasing the total yield of olefins in the catalytic cracking of butane.Among the RE-modified HZSM-5 samples,Ce/HZSM-5 gave the highest yield of total olefins,and Nd/HZSM-5 gave the highest yield of propene at a reaction temperature of 600℃.The presence of rare earth metal on the HZSM-5 sample,not only modified the acidic properties of HZSM-5 including the amount of acid sites and acid type,that is,the ratio of L/B(Lewis acid/Brnsted acid),but also altered the basic properties of it,which in turn promoted the catalytic performance of HZSM-5 for the catalytic cracking of butane. 展开更多
关键词 fight rare earth hzsm-5 zeolite catalytic cracking BUTANE ACIDITY
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甲烷在MoO_3/HZSM-5分子筛催化剂上的非氧催化转化 被引量:25
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作者 刘社田 徐奕德 +2 位作者 郭燮贤 王林胜 谢茂松 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第2期102-107,共6页
研究了反应温度、空速、Mo担载量和焙烧温度对MoO3/HZSM-5催化剂上甲烷的芳构化反应的影响.HZSM-5分子筛的Bronsted酸性、孔道结构和Mo在分子筛中的分布是影响催化性能的重要因素.HZSM-5上Mo担... 研究了反应温度、空速、Mo担载量和焙烧温度对MoO3/HZSM-5催化剂上甲烷的芳构化反应的影响.HZSM-5分子筛的Bronsted酸性、孔道结构和Mo在分子筛中的分布是影响催化性能的重要因素.HZSM-5上Mo担载量为2~3%时活性最佳,在1013K反应温度下甲烷转化率可达9%,芳烃选择性大于90%.空速影响的实验表明乙烯是反应的初始产物.在此基础上提出了"甲烷酸助异裂活化"的新概念、"金属钼类碳烯中间物"的新观点和甲烷芳构化的可能机理. 展开更多
关键词 甲烷 芳构化 分子筛 三氧化钼 催化剂
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不同锌盐改性的HZSM-5催化剂上甲醇芳构化反应 被引量:26
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作者 毕怡 王莹利 +2 位作者 陈欣 于政锡 许磊 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1740-1751,共12页
分别用ZnSO4,Zn(AcO)2,Zn(NO3)2和ZnCl2溶液对HZSM-5分子筛浸渍改性得到不同Zn盐改性的HZSM-5催化剂.采用X射线衍射、N2物理吸附、热重-质谱分析、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等方法对改性后的催化剂进行了表征,并在固定床反应装... 分别用ZnSO4,Zn(AcO)2,Zn(NO3)2和ZnCl2溶液对HZSM-5分子筛浸渍改性得到不同Zn盐改性的HZSM-5催化剂.采用X射线衍射、N2物理吸附、热重-质谱分析、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等方法对改性后的催化剂进行了表征,并在固定床反应装置上考察了其甲醇芳构化反应性能.结果表明,不同Zn盐改性的HZSM-5催化剂上Zn物种的存在形式不同会导致其表面酸中心强度与分布具有较大差异,经ZnSO4改性的HZSM-5催化剂表面上强B酸中心和Zn物种的存在使其表现出最佳的甲醇芳构化反应性能. 展开更多
关键词 hzsm-5分子筛 锌盐 甲醇 芳构化
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镁改性HZSM-5对Cu-ZnO-Al2_O_3/HZSM-5催化合成气直接制二甲醚反应的影响 被引量:21
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作者 毛东森 张斌 +2 位作者 宋庆英 杨为民 陈庆龄 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第5期365-370,共6页
采用浸渍法制备了一系列MgO改性的HZSM 5分子筛,并以MgO/HZSM 5为甲醇脱水催化剂与Cu ZnO Al2 O3 甲醇合成催化剂组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,以适量MgO改性的H... 采用浸渍法制备了一系列MgO改性的HZSM 5分子筛,并以MgO/HZSM 5为甲醇脱水催化剂与Cu ZnO Al2 O3 甲醇合成催化剂组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,以适量MgO改性的HZSM 5分子筛组成的双功能催化剂上,二甲醚选择性可高达6 4 8% ,CO2 和烃类副产物的选择性分别为30 2 %和0 4 % ;由未改性的HZSM 5分子筛组成的双功能催化剂上,二甲醚选择性仅为4 9 1% ,CO2 和烃类副产物的选择性则分别高达37 1%和9 3% .当MgO含量过高时,则CO转化率和二甲醚选择性均降低.根据实验结果,提出了甲醇在MgO/HZSM 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 双功能催化剂 甲醇脱水 甲醇合成 hzsm-5分子筛 氧化镁 氧化锌 氧化铝
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HZSM-5分子筛的改性对合成气直接制二甲醚反应的影响 被引量:17
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作者 宋庆英 毛东森 张斌 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期12-15,共4页
采用固态离子交换法改性合成气直接制二甲醚(DME)双功能催化剂中的甲醇脱水组分HZSM 5分子筛,制得一系列Mg ZSM 5催化剂,并用XRD和NH3 TPD表征其结构和表面酸性,发现改性后分子筛的晶型和结构未受到破坏,但分子筛表面弱酸中心增强,强酸... 采用固态离子交换法改性合成气直接制二甲醚(DME)双功能催化剂中的甲醇脱水组分HZSM 5分子筛,制得一系列Mg ZSM 5催化剂,并用XRD和NH3 TPD表征其结构和表面酸性,发现改性后分子筛的晶型和结构未受到破坏,但分子筛表面弱酸中心增强,强酸中心减弱,酸中心分布较为集中。将由Mg ZSM 5分子筛与Cu基甲醇合成催化剂组成的双功能催化剂用于合成气直接制二甲醚反应,结果表明,目的产物DME选择性由改性前的53 62%提高到68 31%,而副产物CO2和烃类的选择性则分别由41 75%和0 23%下降至27 67%和0 02%。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 双功能催化剂 Mg改性 hzsm-5分子筛
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SO_4^(2-)/ZrO_2-HZSM-5固体超强酸催化环化制b-紫罗兰酮 被引量:14
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作者 李春波 马紫峰 +2 位作者 沈旻 蒋淇忠 叶伟东 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第4期442-447,共6页
制备了一系列负载SO42- / ZrO2 -HZSM-5的超强酸催化剂,并用TG、XRD等手段对催化剂的结构和热行为进行了表征,使用Hammett指示剂、吡啶吸附红外光谱等方法测试了催化剂酸性。结果表明, HZSM-5对催化剂的酸性和结构具有调变作用。 利用... 制备了一系列负载SO42- / ZrO2 -HZSM-5的超强酸催化剂,并用TG、XRD等手段对催化剂的结构和热行为进行了表征,使用Hammett指示剂、吡啶吸附红外光谱等方法测试了催化剂酸性。结果表明, HZSM-5对催化剂的酸性和结构具有调变作用。 利用所制备的催化剂对假性紫罗兰酮催化环化反应制b-紫罗兰酮的催化活性进行了研究, 假性紫罗兰酮转化率可达54.4%, 对应的b-紫罗兰酮的选择性为76%。 展开更多
关键词 SO4^2-/ZRO2 hzsm-5沸石 负载超强酸 Β-紫罗兰酮
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分子筛的酸处理对Mo/HZSM-5催化甲烷无氧芳构化反应性能的影响 被引量:15
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作者 刘红梅 申文杰 +2 位作者 刘秀梅 包信和 徐奕德 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第9期688-692,共5页
采用HNO3 溶液对HZSM 5分子筛进行预处理 ,并以处理后的分子筛为载体制备了Mo/HZSM 5催化剂 .结果表明 ,改性的Mo/HZSM 5催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化反应中表现出很好的稳定性 ,显著地抑制了积炭物种在催化剂表面的形成 .SEM ,XRD和1HMA... 采用HNO3 溶液对HZSM 5分子筛进行预处理 ,并以处理后的分子筛为载体制备了Mo/HZSM 5催化剂 .结果表明 ,改性的Mo/HZSM 5催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化反应中表现出很好的稳定性 ,显著地抑制了积炭物种在催化剂表面的形成 .SEM ,XRD和1HMASNMR等表征结果表明 ,酸处理在一定程度上降低了HZSM 5分子筛的结晶度 ,使部分Al物种脱离骨架结构 ,迁移到骨架外形成新的表面Al羟基 ,从而使HZSM 5分子筛上B酸中心的数目明显减少 .未经改性的Mo/HZSM 5催化剂表面 ,平均每个晶胞中有 1 12个B酸位 ,而改性的Mo/HZSM 5催化剂表面 ,平均每个晶胞中仅有 0 88个B酸位 .这表明过多的酸性位存留在催化剂上会引起积炭的生成 ,降低催化剂的稳定性 . 展开更多
关键词 hzsm-5分子筛 甲烷 脱氢芳构化 酸处理 脱铝
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不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂上甲烷的芳构化反应 被引量:12
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作者 舒玉瑛 田丙伦 +2 位作者 马丁 包信和 徐奕德 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第2期109-112,共4页
采用机械混合、机械混合后焙烧和机械混合后微波处理等方法制备Mo/HZSM 5催化剂 ,并对催化剂上甲烷芳构化反应性能进行了考察 .结果表明 ,与浸渍法相比 ,用机械混合法、固相反应法和微波法制备的催化剂 ,在保持甲烷转化率不变的前提下 ... 采用机械混合、机械混合后焙烧和机械混合后微波处理等方法制备Mo/HZSM 5催化剂 ,并对催化剂上甲烷芳构化反应性能进行了考察 .结果表明 ,与浸渍法相比 ,用机械混合法、固相反应法和微波法制备的催化剂 ,在保持甲烷转化率不变的前提下 ,能明显提高芳烃选择性并减少积炭的生成 ;不同方法制备的Mo/HZSM 5催化剂上Mo物种的落位不同 ,机械混合法、固相反应法和微波法使Mo物种较多地落位于分子筛外表面 .结合反应结果可以得出 ,落位于分子筛外表面的Mo物种对甲烷芳构化反应更为有利 ,而且明显减少积炭的生成 . 展开更多
关键词 钼基催化剂 hzsm-5分子筛 制备方法 表征 甲烷 芳构化 积炭
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磷改性HZSM-5分子筛的制备及其在合成气一步法制二甲醚反应中的应用 被引量:13
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作者 毛东森 张斌 +2 位作者 杨为民 陈庆龄 卢冠忠 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第11期1005-1011,共7页
以磷酸为前驱体,采用浸渍法制备了一系列不同P2O5含量(分别为5%,10%和15%)的磷改性HZSM-5分子筛(P2O5/HZSM-5),并采用氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱法研究了其酸性.结果表明,随着P2O5含量的增大,P2O5/HZSM-5样品的酸量尤其是强Brns... 以磷酸为前驱体,采用浸渍法制备了一系列不同P2O5含量(分别为5%,10%和15%)的磷改性HZSM-5分子筛(P2O5/HZSM-5),并采用氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱法研究了其酸性.结果表明,随着P2O5含量的增大,P2O5/HZSM-5样品的酸量尤其是强Brnsted酸位的酸量逐渐减少.以上述P2O5/HZSM-5分子筛为甲醇脱水催化剂与工业甲醇合成催化剂(Cu-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气一步法制二甲醚反应的催化性能.结果表明,以适量磷(10%P2O5)改性的HZSM-5分子筛作为甲醇脱水催化剂,可使产物中二氧化碳和烃类副产物的选择性分别由改性前的43·3%和3·0%下降至低于33%和0·1%,从而使二甲醚的选择性由49·7%提高到63%以上.当P2O5/HZSM-5中的磷含量(15%P2O5)过高时,产物中甲醇的选择性高达30%以上,表明反应所生成的中间产物甲醇无法有效地转化,从而使二甲醚的选择性和一氧化碳的转化率均大大降低. 展开更多
关键词 hzsm-5分子筛 五氧化二磷 甲醇 脱水 双功能催化剂 合成气 二甲醚
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改性纳米HZSM-5沸石催化剂上C5~C8混合烷烃的芳构化反应 被引量:16
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作者 周建宏 赵云 +4 位作者 宋金富 艾沙·努拉洪 胡佳 陈黎行 郭洪臣 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第7期665-670,共6页
在小型固定床反应器上研究了水蒸气钝化及过渡金属(Ni,Co,Cu,Zn)改性对调变纳米HZSM-5沸石催化剂上c5~C8混合烷烃芳构化反应的作用.采用NH3-TPD和Py-FT-IR方法表征了改性催化剂的表面酸性质,并与其催化芳构化性能进行了关联.... 在小型固定床反应器上研究了水蒸气钝化及过渡金属(Ni,Co,Cu,Zn)改性对调变纳米HZSM-5沸石催化剂上c5~C8混合烷烃芳构化反应的作用.采用NH3-TPD和Py-FT-IR方法表征了改性催化剂的表面酸性质,并与其催化芳构化性能进行了关联.结果表明,在450℃下进行水蒸气钝化能显著提高催化剂的芳构化选择性,减少甲烷和乙烷等低碳烷烃的生成;催化剂进一步用锌盐或铜盐溶液浸渍改性,可以显著提高催化剂的抗积炭失活能力.这是由于水蒸气钝化能适当减少沸石表面的酸量,降低酸强度,而铜、锌改性可进一步减少B酸中心,增加L酸中心,并与B酸中心协同作用形成具有脱氢活性的催化中心,从而影响混合烷烃的活化方式与芳构化路径. 展开更多
关键词 C5~C8混合烷烃 芳构化 hzsm-5沸石 水蒸气钝化 浸渍 过渡金属
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HZSM-5沸石分子筛上苯酚与甲醇的烷基化反应 被引量:12
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作者 张悝 项寿鹤 +2 位作者 张怀彬 刘上垣 李赫咺 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期545-549,共5页
在n(PhOH) /n(CH3OH) =1,WGSV =0 5h-1,T =6 73K的反应条件下 ,研究了HZSM 5 ,HZSM 2 3和改性HZSM 5分子筛上苯酚与甲醇烷基化反应的规律 .结果表明 ,分子筛外表面的酸中心对苯酚烷基化反应的贡献较大 .用 4 甲基喹啉使分子筛外表面的... 在n(PhOH) /n(CH3OH) =1,WGSV =0 5h-1,T =6 73K的反应条件下 ,研究了HZSM 5 ,HZSM 2 3和改性HZSM 5分子筛上苯酚与甲醇烷基化反应的规律 .结果表明 ,分子筛外表面的酸中心对苯酚烷基化反应的贡献较大 .用 4 甲基喹啉使分子筛外表面的酸中心中毒后 ,影响反应产物选择性的主要因素是分子筛的孔径 .孔径较小的HZSM 2 3分子筛对提高芳香醚的选择性 ,抑制二甲酚的生成和提高对甲酚的选择性有利 .间甲酚和二甲酚可以在HZSM 5沸石的孔道内生成 ,但在HZSM 2 3的孔道内受到抑制 .用P2 O5,MgO和Sb2 O3 对HZSM 5改性都可以提高芳香醚的选择性 ,降低甲酚和二甲酚的选择性 .随着氧化物负载量的增加 ,邻甲酚选择性升高 .适度的氧化物改性可以提高对甲酚的选择性 ,改性效果为Sb2 O3>P2 O5> 展开更多
关键词 hzsm-5沸石 hzsm-23沸石 五氧化二磷 氧化镁 三氧化二锑 苯酚 甲醇 甲酚 烷基化反应 分子筛催化剂 改性
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MnOx/HZSM-5去除烟气中元素态汞的实验研究 被引量:18
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作者 陈玲 李彩亭 +3 位作者 高招 樊小鹏 彭敦亮 崔华飞 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第8期1026-1031,共6页
采用浸渍法制备了一系列的MnO_x/HZSM-5,在实验烟气中研究了MnO_x/HZSM-5对Hg^0的去除行为,并运用比表面(BET)和X-射线衍射(XRD)技术对其进行了表征.结果表明,在6%O_2条件下HZSM-5本身具有良好的去除Hg^0的性能,改性后的分子筛对Hg^0吸... 采用浸渍法制备了一系列的MnO_x/HZSM-5,在实验烟气中研究了MnO_x/HZSM-5对Hg^0的去除行为,并运用比表面(BET)和X-射线衍射(XRD)技术对其进行了表征.结果表明,在6%O_2条件下HZSM-5本身具有良好的去除Hg^0的性能,改性后的分子筛对Hg^0吸附和氧化的能力得到改善,且MnO_x负载量在10%时效果最佳;适当升高反应温度能增强脱汞效率,300℃为最佳反应温度;烟气中O_2能促进汞的氧化,而NO和SO_2与汞竞争MnO_x/HZSM-5上的活性位,对Hg^0的氧化有一定的抑制作用.此外,研究还发现,在MnO_x/HZSM-5吸附剂上Hg^0主要是经氧化形成HgO,其脱汞机理在一定程度上符合Mars-Maessen机理. 展开更多
关键词 hzsm-5 MnO_x Hg^0 吸附 氧化
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无黏结剂HZSM-5沸石催化稀乙醇脱水制乙烯 被引量:14
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作者 程晓维 金永明 +3 位作者 汪靖 郭娟 龙英才 肖文德 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第6期548-553,共6页
分别以低硅有黏结剂HZSM-5沸石(硅铝比约30)与无黏结剂HZSM-5沸石为催化剂,考察了它们在稀乙醇脱水制乙烯(ETE)反应中的催化性能。实验结果表明,后者具有较高的活性,且在反应温度低于260℃时,乙烯选择性和收率较高。对比了3种不同骨架... 分别以低硅有黏结剂HZSM-5沸石(硅铝比约30)与无黏结剂HZSM-5沸石为催化剂,考察了它们在稀乙醇脱水制乙烯(ETE)反应中的催化性能。实验结果表明,后者具有较高的活性,且在反应温度低于260℃时,乙烯选择性和收率较高。对比了3种不同骨架硅铝比的无黏结剂HZSM-5沸石催化剂(Z435,Z92,Z31,骨架硅铝比分别为435,92,31)在ETE反应中的催化性能,发现随骨架硅铝比的增加,催化剂的活性降低。分别以HCl溶液、水蒸气及水蒸气-HCl溶液相结合处理的方法对Z31催化剂进行改性,以调节其吸附性质及表面酸量,并对比了不同方法改性的Z31催化剂的活性,发现水蒸气-HCl溶液相结合处理的Z31催化剂的活性最高,在235℃时乙醇转化率达到99.0%,乙烯选择性及收率分别达到98.0%和97.0%。 展开更多
关键词 稀乙醇 脱水 乙烯 无黏结剂 hzsm-5沸石 催化剂 改性
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HZSM-5分子筛用于合成聚甲醛二甲基醚 被引量:17
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作者 高晓晨 杨为民 +1 位作者 刘志成 高焕新 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第8期1389-1394,共6页
以磷酸二氢铵为前驱体,使用浸渍法制备了一系列不同磷含量改性的HZSM-5分子筛,并结合X射线衍射、N2吸附和氨程序升温脱附等表征结果探讨了催化剂硅/铝比、粒径尺寸、晶体结构、孔结构及表面酸性对其催化甲醇和三聚甲缩反应生成聚甲醛二... 以磷酸二氢铵为前驱体,使用浸渍法制备了一系列不同磷含量改性的HZSM-5分子筛,并结合X射线衍射、N2吸附和氨程序升温脱附等表征结果探讨了催化剂硅/铝比、粒径尺寸、晶体结构、孔结构及表面酸性对其催化甲醇和三聚甲缩反应生成聚甲醛二甲基醚(PODEn)反应性能的影响,同时与商业催化剂进行了比较.结果表明,硅铝比为50,粒径尺寸为5μm,P2O5含量较低(0~6%)的HZSM-5分子筛表现出较高的催化活性和PODEn选择性.在130℃,原料甲醇和三聚甲醛的质量比为2:1的优化条件下反应时,三聚甲醛转化率可达到95.2%,PODEn(n=2~5)的选择性为62.9%,略好于商业催化剂. 展开更多
关键词 聚甲醛二甲基醚 甲醇 三聚甲醛 hzsm-5分子筛 燃料添加剂
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ZSM-5沸石和L沸石对FCC汽油芳构化降烯烃性能比较 被引量:16
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作者 柯明 朱坤磊 +2 位作者 宋昭峥 刘成翠 蒋庆哲 《石油化工高等学校学报》 EI CAS 2006年第1期53-57,共5页
临氢条件下,以全馏分FCC汽油为原料,在固定床连续微反应装置上对HZSM-5沸石催化剂和HL沸石催化剂的芳构化降烯烃反应性能进行了评价。用气相色谱仪对原料和产品进行了分析,并用X射线荧光光谱法,XRD,BET和IR等手段对沸石催化剂进行表征... 临氢条件下,以全馏分FCC汽油为原料,在固定床连续微反应装置上对HZSM-5沸石催化剂和HL沸石催化剂的芳构化降烯烃反应性能进行了评价。用气相色谱仪对原料和产品进行了分析,并用X射线荧光光谱法,XRD,BET和IR等手段对沸石催化剂进行表征。结果表明,两种催化剂在反应活性一致的情况下,FCC汽油在HZSM-5催化剂上的烯烃饱和率达30.31%,芳烃体积分数由20.15%增加到31.55%;而在HL催化剂上的烯烃饱和率达15.25%,芳烃体积分数增加到28.72%。在两者反应条件一致的情况下,HZSM-5沸石催化剂不但具有较好的烯烃芳构化活性,同时还表现出了良好的活性稳定性。这种反应性能的差异主要是由于HZSM-5沸石和HL沸石的酸性特征、表面积(BET)和微孔体积不同所造成的。 展开更多
关键词 FCC汽油 L沸石 ZSM-5沸石 芳构化 烯烃
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硅烷化处理对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化活性的影响 被引量:12
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作者 王红霞 谭大力 +1 位作者 徐奕德 包信和 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第6期445-449,共5页
结合催化剂的活性评价及固体高分辨核磁共振谱、X射线光电子能谱和X射线荧光光谱和热重等技术 ,考察了硅烷化处理对Mo/HZSM 5催化剂上甲烷脱氢芳构化活性的影响 .结果表明 ,采用大分子有机硅烷对HZSM 5分子筛进行硅烷化处理 ,除去了分... 结合催化剂的活性评价及固体高分辨核磁共振谱、X射线光电子能谱和X射线荧光光谱和热重等技术 ,考察了硅烷化处理对Mo/HZSM 5催化剂上甲烷脱氢芳构化活性的影响 .结果表明 ,采用大分子有机硅烷对HZSM 5分子筛进行硅烷化处理 ,除去了分子筛外表面的酸性位 ,并使分子筛本身发生了脱铝 .硅烷化处理使Mo/HZSM 5催化剂在进行甲烷脱氢芳构化反应时催化剂上总的积碳量明显减少 。 展开更多
关键词 hzsm-5分子筛 硅烷化 甲烷 脱氢芳构化 Bronsted酸 积碳
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银在甲烷选择性催化还原NO_x反应中的催化行为 被引量:10
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作者 石川 程谟杰 +2 位作者 曲振平 杨学锋 包信和 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第6期555-558,共4页
采用XRD ,TEM和UV Vis方法研究了Ag HZSM 5催化剂中活性组分银的价态和结构变化 ,并将这种变化与其在CH4 选择性催化还原NOx 反应中的活性和选择性相关联 .结果表明 ,惰性气氛下高温处理使交换到分子筛阳离子位上的Ag+ 自还原为Ag0 ,并... 采用XRD ,TEM和UV Vis方法研究了Ag HZSM 5催化剂中活性组分银的价态和结构变化 ,并将这种变化与其在CH4 选择性催化还原NOx 反应中的活性和选择性相关联 .结果表明 ,惰性气氛下高温处理使交换到分子筛阳离子位上的Ag+ 自还原为Ag0 ,并在热的作用下聚集成纳米尺度的银颗粒Agn.纳米银颗粒Agn 的形成提高了银催化剂在CH4 选择性催化还原NOx 反应中的活性 ,但它的长大又促进了CH4 和O2 的直接燃烧 ,使CH4 选择性催化还原NOx 反应的选择性降低 .氧气气氛下高温预处理抑制了银颗粒的长大 ,并且氧气的氧化作用使银颗粒带有一定电荷 ,形成小的荷电纳米银粒子Agy + x .荷电纳米银粒子的形成使催化剂的活性降低 ,但提高了CH4 选择性催化还原NOx 展开更多
关键词 hzsm-5沸石 甲烷 选择性还原 氮氧化物 催化剂 催化活性
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