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耦合氨氧化和水还原反应实现电化学共合成硝酸盐和氢气
1
作者 朱可涵 蒋海凤 +3 位作者 陈高锋 吴昊 丁良鑫 王海辉 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期216-226,共11页
硝酸(HNO_(3))是一种重要的含氮化学品,在肥料、火药及炸药等制造领域有广泛的应用,全球年产量高达5000万公吨.传统的硝酸生产主要通过Ostwald工艺,该工艺需要高温(600-800°C)和高压(4-10 bar)条件,并使用贵金属催化剂(如Pt-Rh合金... 硝酸(HNO_(3))是一种重要的含氮化学品,在肥料、火药及炸药等制造领域有广泛的应用,全球年产量高达5000万公吨.传统的硝酸生产主要通过Ostwald工艺,该工艺需要高温(600-800°C)和高压(4-10 bar)条件,并使用贵金属催化剂(如Pt-Rh合金网),先通过逐步催化氧化Haber-Bosch法制得氨,再进一步生成硝酸和水.该方法能耗高,对化石燃料依赖性强,且会排放温室气体CO_(2).因此,探索在温和条件下高效、环保和可持续地制备硝酸方法具有重要意义.本文设计了一种新型的电化学氨氧化和水还原反应耦合体系,可同时电化学合成硝酸盐和氢气.通过电化学氧化方法原位实现了Cu原子和O原子的可控重组,在不同条件下合成出以Cu_(2)O为主的Cu-OX-PBS催化剂和以Cu O为主的Cu-OX-KOH纳米片阵列催化剂.对比两种催化剂催化氨氧化反应性能发现,CuO是将氨转化为NO_(3)^(–)的主要活性位点.在使用Cu-OX-KOH催化剂进行氨氧化反应时,通过调控氨氧化电位策略可实现八电子转移过程中氨到NO_(3)^(–)的转化.Cu-OX-KOH纳米片阵列催化剂在1.5 Vvs.RHE下合成NOx–的法拉第效率高达98.7%,并且最高产率达到121.0±5.4μmol h^(-1)cm^(-2)(2.1 V vs.RHE);同时,在阴极端连续产生H2时具有97.7%的法拉第效率(1.8 V vs.RHE),从而实现了硝酸盐和氢气的同时高效合成.此外,在经108 h稳定性测试后,该反应体系可收集到0.2 molL–1NOx–产物,且反应后催化剂形貌未发生改变,表明CuO纳米片阵列催化剂具有较高的稳定性和实际应用潜力.通过监测反应体系中NH_(3),NO_(2)^(–),NO_(3)^(–)三种物质随时间的变化情况,考察了氨氧化电合成NO_(3)^(–)的反应过程.结果表明,NO_(2)^(–)是氨氧化到NO_(3)^(–)反应过程中的重要中间体,并且随着反应进行,NO_(2)^(–)最终转化为NO_(3)^(–).为进一步分析反应机理,利用原位红外技术检测重要中间体*NH_(2),*NH,*NO和NO_(2)等的形成, 展开更多
关键词 氨氧化 cuo纳米片阵列 硝酸电合成 水还原 产氢
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分层结构的CuO纳米阵列的合成及其作为高效电催化剂用于氧析出反应
2
作者 王赢 《化工技术与开发》 CAS 2020年第6期21-24,41,共5页
CuO具有成本低、含量丰富、无毒、形貌多变等优点,在能量储存及催化等多个领域具有广阔的应用前景.本文采用常规电压脉冲法,在导电基底泡沫铜上制备了具有分层结构的CuO纳米片,该材料具有表面积大、活性位点多、多孔等结构优势,在水氧... CuO具有成本低、含量丰富、无毒、形貌多变等优点,在能量储存及催化等多个领域具有广阔的应用前景.本文采用常规电压脉冲法,在导电基底泡沫铜上制备了具有分层结构的CuO纳米片,该材料具有表面积大、活性位点多、多孔等结构优势,在水氧化电催化中表现出较高活性. 展开更多
关键词 电催化水氧化 cuo纳米片阵列 常规电压脉冲法
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