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二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究 Ⅰ. 沉淀剂对催化剂结构和性能的影响 被引量：30
1
作者 张建祥 赵彦巧 +2 位作者 陈吉祥 王日杰 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期444-448,共5页
使用不同沉淀剂制备了CuO ZnO Al2O3 HZSM 5复合型催化剂,考察了其对CO2直接加氢的催化性能,并采用H2 TPR、XRD、BET、CO2 TPD、H2 TPD等表征方法对催化剂物化性质进行了表征。研究结果表明,沉淀剂对催化剂的反应性能、晶相结构、还原... 使用不同沉淀剂制备了CuO ZnO Al2O3 HZSM 5复合型催化剂,考察了其对CO2直接加氢的催化性能,并采用H2 TPR、XRD、BET、CO2 TPD、H2 TPD等表征方法对催化剂物化性质进行了表征。研究结果表明,沉淀剂对催化剂的反应性能、晶相结构、还原难易程度、以及对CO2、H2的吸附性能等均有显著影响。催化剂上存在两种吸附位,催化剂的活性、选择性与其吸附性能密切相关。研究结果可以较好地解释CO2直接转化为甲醇和二甲醚的反应机理。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 cuo-zno-al2o3/hzsm-5催化剂 沉淀剂
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究Ⅱ铜/锌对复合催化剂结构和性能的影响 被引量：31
2
作者 赵彦巧 陈吉祥 +1 位作者 张建祥 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期334-338,共5页
制备了具有不同铜/锌(氧化物质量比)的CuOZnOAl2O3/HZSM5复合型催化剂,考察了其对CO2加氢直接合成二甲醚的催化性能,并采用H2TPR、XRD、BET、IR及XPS等表征方法对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,催化剂中的铜/锌对催化剂的反应... 制备了具有不同铜/锌(氧化物质量比)的CuOZnOAl2O3/HZSM5复合型催化剂,考察了其对CO2加氢直接合成二甲醚的催化性能,并采用H2TPR、XRD、BET、IR及XPS等表征方法对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,催化剂中的铜/锌对催化剂的反应性能、晶相结构以及还原难易程度等均有一定程度的影响。在所制备的四种不同铜/锌的复合催化剂中,以Cu/Zn=1/2的催化剂反应性能最为理想,虽然它们的还原峰位置和比表面积相差不大,但在反映催化剂各组分间相互作用的IR谱图中则表现出较明显的差别。XPS结果表明,活性组分铜以Cu+和Cu0两种形态存在,支持Cu+和Cu0共同组成合成甲醇活性中心的观点。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 cuo-zno-al2o3/hzsm-5催化剂 铜/锌
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究——沉淀次序对复合催化剂结构和性能的影响 被引量：13
3
作者 赵彦巧 陈吉祥 +1 位作者 张建祥 张继炎 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第3期5-8,共4页
以草酸乙醇溶液为沉淀剂,采用不同的沉淀次序(并流、反加和正加)制备了CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5复合型催化剂,对CO2加氢直接合成二甲醚反应的催化活性顺序为:并流法催化剂>反加法催化剂>正加法催化剂。3种复合催化剂的还原温度由低... 以草酸乙醇溶液为沉淀剂,采用不同的沉淀次序(并流、反加和正加)制备了CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5复合型催化剂,对CO2加氢直接合成二甲醚反应的催化活性顺序为:并流法催化剂>反加法催化剂>正加法催化剂。3种复合催化剂的还原温度由低到高的顺序为:并流法催化剂<反加法催化剂<正加法催化剂。在沉淀过程中,反加法和正加法均形成类胶体沉淀,相应催化剂的比表面积也较大。IR研究发现,催化剂在1101cm-1处表现Cu/Zn/Al氧化物与HZSM-5分子筛之间相互作用的IR吸收峰强度与其催化活性间存在对应关系。XRD结果表明,并流法得到的催化剂前驱体中有铜锌同形取代现象,有利于催化剂活性的发挥。 展开更多
关键词 一氧化碳 加氢 二甲醚 cuo-zno-al2o3/hzsm-5催化剂 沉淀次序
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焙烧温度对CO2加氢合成二甲醚催化剂的影响 被引量：9
4
作者 赵彦巧 陈吉祥 张继炎 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第1期9-13,共5页
考察了焙烧温度对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂CuO-ZnO-A l2O3/HZSM-5的影响,研究结果表明,焙烧温度为673 K时,催化剂中CuO和ZnO的相互分散程度较好,催化剂中氧化铜物种比较容易还原,复合催化剂表面具有较强的酸性中心,对于二氧化碳加... 考察了焙烧温度对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂CuO-ZnO-A l2O3/HZSM-5的影响,研究结果表明,焙烧温度为673 K时,催化剂中CuO和ZnO的相互分散程度较好,催化剂中氧化铜物种比较容易还原,复合催化剂表面具有较强的酸性中心,对于二氧化碳加氢直接合成二甲醚的催化活性最为理想。焙烧温度过高,会导致催化剂中CuO和ZnO粒子发生聚集、长大甚至烧结,催化剂的比表面积急剧下降,催化剂的还原变得困难,催化剂对氢的吸附量减小,催化剂的表面酸量减少,较强的表面酸中心消失,催化活性显著降低。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚合成 cuo—zno—al2o3/hzsm-5催化剂 焙烧温度
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CO_2加氢合成二甲醚催化剂的研究
5
作者 赵彦巧 陈吉祥 张继炎 《化学工业与工程》 CAS 2010年第6期476-479,共4页
考察了复合方法对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5的影响。研究结果表明,在分装法、混装法、干混法、湿混法、共沉淀沉积法和共沉淀浸渍法等方法中,以干混法制备的复合催化剂对于二氧化碳加氢直接合成二甲醚的催化反... 考察了复合方法对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5的影响。研究结果表明,在分装法、混装法、干混法、湿混法、共沉淀沉积法和共沉淀浸渍法等方法中,以干混法制备的复合催化剂对于二氧化碳加氢直接合成二甲醚的催化反应性能最适宜。在制备复合催化剂时,应尽量使催化剂中两种活性中心接触紧密,发挥其协同效应,但是不能使两种活性中心相互覆盖,以致生成非活性物种。 展开更多
关键词 Co2 加氢 二甲醚 cuo-zno-al2o3/hzsm-5催化剂 复合方法
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ZrO_2对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂性能的影响 被引量：2
6
作者 赵彦巧 陈吉祥 张继炎 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第S1期446-448,共3页
采用湿混法制备了一系列不同ZrO2含量的CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂,其中CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2与HZSM-5分子筛(硅铝比为25)的质量比为2:1,CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2(CuO/ZnO/Al2O3=3/6/1质量比)组分采用改进的两步共沉淀法制备。系统... 采用湿混法制备了一系列不同ZrO2含量的CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂,其中CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2与HZSM-5分子筛(硅铝比为25)的质量比为2:1,CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2(CuO/ZnO/Al2O3=3/6/1质量比)组分采用改进的两步共沉淀法制备。系统考察了ZrO2对CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂CO2加氢合成二甲醚反应性能的影响。研究表明ZrO2主要作为结构助剂改善了CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂对于CO2加氢合成二甲醚的催化性能。 展开更多
关键词 cuo-zno-al2o3/hzsm-5催化剂 Co2加氢 二甲醚 二氧化锆
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究--沉淀方法对催化剂结构和性能的影响
7
作者 赵彦巧 陈吉祥 +2 位作者 张建祥 王日杰 张继炎 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期290-291,共2页
研究了采用不同共沉淀方法(并流法、两级法、两步法)制备的甲醇合成催化剂组分,用机械混合法制成了CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5复合型催化剂,系统考察了其对CO2直接加氢合成二甲醚的催化性能,并采用H2-TPR、BET、IR等表征方法对催化剂物化性... 研究了采用不同共沉淀方法(并流法、两级法、两步法)制备的甲醇合成催化剂组分,用机械混合法制成了CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5复合型催化剂,系统考察了其对CO2直接加氢合成二甲醚的催化性能,并采用H2-TPR、BET、IR等表征方法对催化剂物化性质进行了表征.研究表明,沉淀方法对催化剂的反应性能、还原难易程度以及比表面等性能均有一定的影响. 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 cuo-zno-al2o3/hzsm-5催化剂 沉淀方法
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