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耦合氨氧化和水还原反应实现电化学共合成硝酸盐和氢气
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作者 朱可涵 蒋海凤 +3 位作者 陈高锋 吴昊 丁良鑫 王海辉 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期216-226,共11页
硝酸(HNO_(3))是一种重要的含氮化学品,在肥料、火药及炸药等制造领域有广泛的应用,全球年产量高达5000万公吨.传统的硝酸生产主要通过Ostwald工艺,该工艺需要高温(600-800°C)和高压(4-10 bar)条件,并使用贵金属催化剂(如Pt-Rh合金... 硝酸(HNO_(3))是一种重要的含氮化学品,在肥料、火药及炸药等制造领域有广泛的应用,全球年产量高达5000万公吨.传统的硝酸生产主要通过Ostwald工艺,该工艺需要高温(600-800°C)和高压(4-10 bar)条件,并使用贵金属催化剂(如Pt-Rh合金网),先通过逐步催化氧化Haber-Bosch法制得氨,再进一步生成硝酸和水.该方法能耗高,对化石燃料依赖性强,且会排放温室气体CO_(2).因此,探索在温和条件下高效、环保和可持续地制备硝酸方法具有重要意义.本文设计了一种新型的电化学氨氧化和水还原反应耦合体系,可同时电化学合成硝酸盐和氢气.通过电化学氧化方法原位实现了Cu原子和O原子的可控重组,在不同条件下合成出以Cu_(2)O为主的Cu-OX-PBS催化剂和以Cu O为主的Cu-OX-KOH纳米片阵列催化剂.对比两种催化剂催化氨氧化反应性能发现,CuO是将氨转化为NO_(3)^(–)的主要活性位点.在使用Cu-OX-KOH催化剂进行氨氧化反应时,通过调控氨氧化电位策略可实现八电子转移过程中氨到NO_(3)^(–)的转化.Cu-OX-KOH纳米片阵列催化剂在1.5 Vvs.RHE下合成NOx–的法拉第效率高达98.7%,并且最高产率达到121.0±5.4μmol h^(-1)cm^(-2)(2.1 V vs.RHE);同时,在阴极端连续产生H2时具有97.7%的法拉第效率(1.8 V vs.RHE),从而实现了硝酸盐和氢气的同时高效合成.此外,在经108 h稳定性测试后,该反应体系可收集到0.2 molL–1NOx–产物,且反应后催化剂形貌未发生改变,表明CuO纳米片阵列催化剂具有较高的稳定性和实际应用潜力.通过监测反应体系中NH_(3),NO_(2)^(–),NO_(3)^(–)三种物质随时间的变化情况,考察了氨氧化电合成NO_(3)^(–)的反应过程.结果表明,NO_(2)^(–)是氨氧化到NO_(3)^(–)反应过程中的重要中间体,并且随着反应进行,NO_(2)^(–)最终转化为NO_(3)^(–).为进一步分析反应机理,利用原位红外技术检测重要中间体*NH_(2),*NH,*NO和NO_(2)等的形成, 展开更多
关键词 氨氧化 cuo纳米片阵列 硝酸电合成 水还原 产氢
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构建亲锂铜基3D集流体实现金属锂的均匀沉积 被引量：3
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作者 李锐 王浩 +5 位作者 付强 田子玉 王建旭 马小健 杨剑 钱逸泰 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期882-888,I0001,I0002,共9页
锂金属负极以其最高的理论比容量(3860m Ah·g-1)和最低的电化学电位(-3.04V(vs SHE))被誉为电池界的"圣杯"。但是锂金属电池的缺点也尤为明显:充放电过程中锂金属电池容易在负极不均匀沉积从而产生锂枝晶,锂枝晶的产生... 锂金属负极以其最高的理论比容量(3860m Ah·g-1)和最低的电化学电位(-3.04V(vs SHE))被誉为电池界的"圣杯"。但是锂金属电池的缺点也尤为明显:充放电过程中锂金属电池容易在负极不均匀沉积从而产生锂枝晶,锂枝晶的产生会造成固体电解质介面(SEI)膜的持续破裂,不稳定的SEI膜又会加剧锂枝晶的形成,进而刺穿隔膜,导致电池的循环性能下降,产生安全隐患,所以采取相应的措施在负极均匀沉积金属锂尤为重要。本研究使用商业化的铜网,通过碱性溶剂的氧化和空气气氛煅烧,在铜网表面形成均一的亲锂氧化铜纳米片阵列。铜网的3D结构可以有效减小电流密度,亲锂的纳米片阵列可以降低锂的沉积过电势,均匀沉积锂,有效抑制锂枝晶的产生。在电流密度为3mA·cm–2的半电池测试中,稳定循环230圈后库伦效率稳定维持在99%以上;搭配磷酸铁锂(LFP)全电池测试,在1C(0.17mA×mg-1)条件下可稳定循环300圈,容量保持率为95%。本研究为锂金属负极3D集流体的设计提供了新思路。 展开更多
关键词 3D铜基集流体 氧化铜纳米片阵列 表面修饰 锂金属负极 锂金属电池
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