以对苯二甲酸(H_2BDC)为配体、乙酸钴为Co源、水作溶剂,通过共沉淀法合成了金属有机框架材料(Co-BDC M OFs);以其为前驱体分别在乙炔和氩气氛下采用化学气相沉积法制备了核壳结构Co@C催化剂。结合XRD、氮吸附、SEM、TEM、XPS、TGA和Rama...以对苯二甲酸(H_2BDC)为配体、乙酸钴为Co源、水作溶剂,通过共沉淀法合成了金属有机框架材料(Co-BDC M OFs);以其为前驱体分别在乙炔和氩气氛下采用化学气相沉积法制备了核壳结构Co@C催化剂。结合XRD、氮吸附、SEM、TEM、XPS、TGA和Raman光谱等手段对Co@C催化剂的结构和组成进行了表征,考察了该催化剂在费托合成反应中的活性及稳定性。结果表明,炭化气氛对炭层结构的石墨化程度有较大影响,而对金属Co核的物相结构和粒径影响较小;乙炔气氛有助于形成多孔的石墨炭壳,从而促进烃链的生长,Co@C-C_2H_2催化剂上的C_(5+)烃产物选择性高达82. 66%,反应过程中催化剂物相由单相金属Co转变为金属Co与Co_2C的混合相,且无失活现象发生,表明Co_2C具有较高的费托反应催化活性。展开更多
为寻求一种较好的Pt-Co/C纳米合金催化剂合成方法,运用浸渍还原法制备两种Pt-Co/C催化剂,运用循环伏安和线性扫描的方法测试它们在H_(2)SO_(4)溶液中有无CH3OH时,对O_(2)的电催化还原情况及抗甲醇性能,同时与商用Pt/C催化剂进行还原性...为寻求一种较好的Pt-Co/C纳米合金催化剂合成方法,运用浸渍还原法制备两种Pt-Co/C催化剂,运用循环伏安和线性扫描的方法测试它们在H_(2)SO_(4)溶液中有无CH3OH时,对O_(2)的电催化还原情况及抗甲醇性能,同时与商用Pt/C催化剂进行还原性能比较。结果表明:与商用Pt/C催化剂电极相比,Pt-Co/C(1)催化剂电极对O_(2)的电催化还原效果较好。80℃时制备的Pt∶Co=3∶1的Pt-Co/C催化剂电极对O_(2)的电催化还原效果最佳。扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)和透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope,TEM)观察表明,Pt-Co/C(1)催化剂粒径小且分散均匀。采用浸渍还原法,以硼氢化钠为还原剂制得的Pt-Co/C(1)催化剂对O2的电催化还原性能较好,同时具有较好的抗甲醇氧化能力。展开更多
采用棉杆生物质废弃物为原料、H3PO4为活化剂,在流化床中化学活化制备棉杆活性炭,并将其作为载体负载Co-B组分,制备了棉杆活性炭基Co-B催化剂(Co-B/C)。以该催化剂应用于硼氢化钠水解制氢,系统考察了活性炭活化条件(活化温度、活化时间...采用棉杆生物质废弃物为原料、H3PO4为活化剂,在流化床中化学活化制备棉杆活性炭,并将其作为载体负载Co-B组分,制备了棉杆活性炭基Co-B催化剂(Co-B/C)。以该催化剂应用于硼氢化钠水解制氢,系统考察了活性炭活化条件(活化温度、活化时间、活化剂用量3 4H PO CSm/m)、水解反应温度及催化剂循环使用次数对催化产氢性能的影响。同时,使用N2物理吸附、FTIR、XRD和SEM等技术对活性炭载体及催化剂进行了表征。结果表明:在活化温度500℃、活化时间1 h、3 4H PO CSm/m为0.75条件下制得的活性炭载体,负载14.5%Co的催化剂表现出最佳催化性能:反应温度为25℃时,平均产氢速率可以达到12.06 L·min-1·(g Co)-1,催化剂表现了较高活性。催化产氢反应的活化能为44.61 k J·mol-1。循环使用5次后,催化剂仍保持初次活性的54%。展开更多
化石燃料的燃烧导致大气中二氧化碳(CO_(2))的浓度迅速上升,并引发了严重的能源、环境危机。由可再生电力驱动的电催化CO_(2)还原为增值化学品和燃料是解决当前化石燃料枯竭的一种有效方法。采用“一锅法”制备了磷(P)修饰的高分散性“...化石燃料的燃烧导致大气中二氧化碳(CO_(2))的浓度迅速上升,并引发了严重的能源、环境危机。由可再生电力驱动的电催化CO_(2)还原为增值化学品和燃料是解决当前化石燃料枯竭的一种有效方法。采用“一锅法”制备了磷(P)修饰的高分散性“钴-氮-碳”(Co-N-C/P)催化剂,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的形貌、元素分布、缺陷程度、表面元素价态及配位结构进行了表征,并考察了其在H型电解槽中电催化CO_(2)还原为CO的性能。测试结果表明,所制备的Co-N-C/P催化剂在-0.9 V vs.RHE的外加电位下具有97.0%的CO法拉第效率(FE_(CO)),电流密度为4.58 mA/cm^(2),并可以进行26 h的稳定性测试。与Co-N-C催化剂相比,P的掺杂更有利于Co原子在碳黑基底上的良好分散,相应的FE_(CO)提高了约38.9%,说明P的掺杂有效提高了Co-N-C催化剂的电催化CO_(2)还原为CO的性能。展开更多
文摘以对苯二甲酸(H_2BDC)为配体、乙酸钴为Co源、水作溶剂,通过共沉淀法合成了金属有机框架材料(Co-BDC M OFs);以其为前驱体分别在乙炔和氩气氛下采用化学气相沉积法制备了核壳结构Co@C催化剂。结合XRD、氮吸附、SEM、TEM、XPS、TGA和Raman光谱等手段对Co@C催化剂的结构和组成进行了表征,考察了该催化剂在费托合成反应中的活性及稳定性。结果表明,炭化气氛对炭层结构的石墨化程度有较大影响,而对金属Co核的物相结构和粒径影响较小;乙炔气氛有助于形成多孔的石墨炭壳,从而促进烃链的生长,Co@C-C_2H_2催化剂上的C_(5+)烃产物选择性高达82. 66%,反应过程中催化剂物相由单相金属Co转变为金属Co与Co_2C的混合相,且无失活现象发生,表明Co_2C具有较高的费托反应催化活性。
文摘为寻求一种较好的Pt-Co/C纳米合金催化剂合成方法,运用浸渍还原法制备两种Pt-Co/C催化剂,运用循环伏安和线性扫描的方法测试它们在H_(2)SO_(4)溶液中有无CH3OH时,对O_(2)的电催化还原情况及抗甲醇性能,同时与商用Pt/C催化剂进行还原性能比较。结果表明:与商用Pt/C催化剂电极相比,Pt-Co/C(1)催化剂电极对O_(2)的电催化还原效果较好。80℃时制备的Pt∶Co=3∶1的Pt-Co/C催化剂电极对O_(2)的电催化还原效果最佳。扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)和透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope,TEM)观察表明,Pt-Co/C(1)催化剂粒径小且分散均匀。采用浸渍还原法,以硼氢化钠为还原剂制得的Pt-Co/C(1)催化剂对O2的电催化还原性能较好,同时具有较好的抗甲醇氧化能力。
文摘采用棉杆生物质废弃物为原料、H3PO4为活化剂,在流化床中化学活化制备棉杆活性炭,并将其作为载体负载Co-B组分,制备了棉杆活性炭基Co-B催化剂(Co-B/C)。以该催化剂应用于硼氢化钠水解制氢,系统考察了活性炭活化条件(活化温度、活化时间、活化剂用量3 4H PO CSm/m)、水解反应温度及催化剂循环使用次数对催化产氢性能的影响。同时,使用N2物理吸附、FTIR、XRD和SEM等技术对活性炭载体及催化剂进行了表征。结果表明:在活化温度500℃、活化时间1 h、3 4H PO CSm/m为0.75条件下制得的活性炭载体,负载14.5%Co的催化剂表现出最佳催化性能:反应温度为25℃时,平均产氢速率可以达到12.06 L·min-1·(g Co)-1,催化剂表现了较高活性。催化产氢反应的活化能为44.61 k J·mol-1。循环使用5次后,催化剂仍保持初次活性的54%。
文摘化石燃料的燃烧导致大气中二氧化碳(CO_(2))的浓度迅速上升,并引发了严重的能源、环境危机。由可再生电力驱动的电催化CO_(2)还原为增值化学品和燃料是解决当前化石燃料枯竭的一种有效方法。采用“一锅法”制备了磷(P)修饰的高分散性“钴-氮-碳”(Co-N-C/P)催化剂,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的形貌、元素分布、缺陷程度、表面元素价态及配位结构进行了表征,并考察了其在H型电解槽中电催化CO_(2)还原为CO的性能。测试结果表明,所制备的Co-N-C/P催化剂在-0.9 V vs.RHE的外加电位下具有97.0%的CO法拉第效率(FE_(CO)),电流密度为4.58 mA/cm^(2),并可以进行26 h的稳定性测试。与Co-N-C催化剂相比,P的掺杂更有利于Co原子在碳黑基底上的良好分散,相应的FE_(CO)提高了约38.9%,说明P的掺杂有效提高了Co-N-C催化剂的电催化CO_(2)还原为CO的性能。
