浸渍溶液pH值对Co/SiO_2催化剂催化F-T合成反应的影响 被引量：8

1

作者 赵红霞 朱柘权 +1 位作者 陈建刚 孙予罕 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第4期289-292,共4页

以硅胶为载体 ,利用硝酸和尿素调节浸渍液的 pH值 ,采用等体积浸渍法制得钴质量分数为 10 0 %的Co/SiO2 催化剂 ,结合XRD ,TPR和原位IR等表征手段 ,考察了浸渍溶液 pH值对催化剂物化性质和催化性能的影响 .结果表明 ,浸渍溶液 pH值大... 以硅胶为载体 ,利用硝酸和尿素调节浸渍液的 pH值 ,采用等体积浸渍法制得钴质量分数为 10 0 %的Co/SiO2 催化剂 ,结合XRD ,TPR和原位IR等表征手段 ,考察了浸渍溶液 pH值对催化剂物化性质和催化性能的影响 .结果表明 ,浸渍溶液 pH值大于硅胶载体的等电点有利于活性组分钴在硅胶表面的吸附和分散 ,促进了钴与硅的相互作用 ,降低了催化剂的还原度 ,使催化活性降低 ,甲烷选择性增大 .浸渍溶液pH值小于硅胶载体的等电点则减弱了钴在硅胶表面的吸附 ,降低钴的分散 ,削弱了钴与硅的相互作用 。 展开更多

关键词 PH值 费托合成 钴 二氧化硅 甲烷 co/sio2催化剂 催化F-T合成反应

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Ru-Co/SiO_2催化剂的TPR还原动力学 被引量：3

2

作者 高海燕 相宏伟 李永旺 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期231-234,共4页

采用TPR法研究了Co3O4粉末、Co/SiO2催化剂、Ru-Co/SiO2催化剂的还原动力学,求出了这几种物质的还原活化能。结果表明,这几种物质的还原过程均分2步进行,即Co3O4→CoO→Co。3种样品中,Co3O4→CoO的还原活化能均高于CoO→Co的还原活化能... 采用TPR法研究了Co3O4粉末、Co/SiO2催化剂、Ru-Co/SiO2催化剂的还原动力学,求出了这几种物质的还原活化能。结果表明,这几种物质的还原过程均分2步进行,即Co3O4→CoO→Co。3种样品中,Co3O4→CoO的还原活化能均高于CoO→Co的还原活化能。Co/Si O2催化剂中,对应于Co3O4→CoO及CoO→Co的还原活化能均大于Co3O4粉末,其中第1步的活化能增加较多,而第2步次之,表明Co物种与Si O2载体存在着相互作用力;在每个升温速率下的初始还原温度均降低,表明负载后的催化剂提高了氢气的扩散能力。Ru-Co/SiO2催化剂还原过程与Co3O4粉末相比,Co3O4→CoO的还原活化能增大,而CoO→Co的还原活化能降低,初始还原温度进一步降低,表明Ru助剂的加入改变了Co/SiO2催化剂的还原历程。 展开更多

关键词 TPR 还原动力学 co3O4粉末 co/sio2催化剂 Ru-co/sio2催化剂

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Al_2O_3改性Co/SiO_2费托合成催化剂的制备及结构表征 被引量：5

3

作者 孙晓瑜 张燚 +1 位作者 鲍骏 TSUBAKI Noritatsu 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期148-150,155,共4页

采用溶液浸渍法制备不同含量Al2O3的Co/SiO2-Al2O3催化剂。采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、物理吸附(BET)以及原位CO吸附红外光谱(DRIFT)对催化剂进行表征。结果表明:Al2O3的添加导致催化剂比表面积稍有下降,但对孔径分布无明... 采用溶液浸渍法制备不同含量Al2O3的Co/SiO2-Al2O3催化剂。采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、物理吸附(BET)以及原位CO吸附红外光谱(DRIFT)对催化剂进行表征。结果表明:Al2O3的添加导致催化剂比表面积稍有下降,但对孔径分布无明显影响;随着Al2O3负载量的增加,载体表面钴粒子粒径变小,分散度提高,同时还原度逐步降低;Al2O3改性后催化剂表面CO吸附峰位发生蓝移,并且桥式CO吸附峰强度明显增大,说明Al2O3改性后钴催化剂具有更高的表面活性。 展开更多

关键词 费托合成 co/sio2催化剂 Al2O3改性 表征

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氧化钡促进的Co/SiO_2催化剂的还原性能和分解甲烷活性 被引量：2

4

作者 李小年 刘化章 +1 位作者 张毅 Kevin J.Smith 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期61-66,共6页

利用等体积浸渍法制备了氧化硅负载钴催化剂 .通过程序升温还原、氢化学吸附、氧滴定和催化活性评价等手段研究了氧化钡对Co/SiO2 的还原性能、钴分散度和颗粒度、分解甲烷活性及其稳定性等的影响 .研究结果表明 ,氧化钡明显地影响Co/Si... 利用等体积浸渍法制备了氧化硅负载钴催化剂 .通过程序升温还原、氢化学吸附、氧滴定和催化活性评价等手段研究了氧化钡对Co/SiO2 的还原性能、钴分散度和颗粒度、分解甲烷活性及其稳定性等的影响 .研究结果表明 ,氧化钡明显地影响Co/SiO2 的还原性能 ;添加 2 %氧化钡提高了Co/SiO2 在中温 (4 5 0℃ )条件下的还原度 ;氧化钡的还原对Co/SiO2 还原的诱导、氧化钡与氧化硅及与氧化钴之间的相互作用是导致Co/SiO2 还原性能变化的原因 .氧化钡提高了Co/SiO2 的初活性和钴的分散度 ,降低了钴的颗粒度 ;添加 0 5 %～ 1 5 %氧化钡有利于提高Co/SiO2 的稳定性 .钴的分散度和颗粒度影响Co/SiO2的活性和稳定性 ;氧化钡的强供电效应也是提高Co/SiO2 活性和稳定性的重要因素 .甲烷分解生成的碳物种覆盖了钴活性中心 ,导致Co/SiO2 初活性下降 ;但大部分碳物种并不沉积在钴活性中心上 。 展开更多

关键词 co/sio2催化剂 钴 氧化硅 氧化钡 负载型催化剂 还原性能 甲烷 分解 碳纤维 催化活性

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溶胶-凝胶法制备Co/SiO_2催化异佛尔酮腈氢氨化合成异佛尔酮二胺

5

作者 周阔 卢蒙 +2 位作者 汪梨超 刘迎新 魏作君 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期1186-1191,共6页

采用溶胶-凝胶法制备Co/SiO_2催化剂,用于异佛尔酮腈(IPN)氢氨化"一锅法"催化反应制备异佛尔酮二胺(IPDA)。采用H_2-TPR,XRD,TEM,BET,XPS等方法对催化剂试样进行了表征。表征结果显示,焙烧好的催化剂前体于550℃下H_2还原,活... 采用溶胶-凝胶法制备Co/SiO_2催化剂,用于异佛尔酮腈(IPN)氢氨化"一锅法"催化反应制备异佛尔酮二胺(IPDA)。采用H_2-TPR,XRD,TEM,BET,XPS等方法对催化剂试样进行了表征。表征结果显示,焙烧好的催化剂前体于550℃下H_2还原,活性组分钴主要是以Co(0)的形式存在,呈现3~5 nm与160 nm两种粒径分布,比表面积约为260~270 m^2/g,平均孔径为12~13 nm。实验结果表明,当体系pH=5.0、Co负载量为30%(w)时制备的催化剂性能最佳;在优化的催化反应条件下,IPN转化率达98.4%,IPDA收率达73.5%;催化剂重复使用8次后仍能保持良好的催化性能,催化效果优于商用催化剂Raney Co。 展开更多

关键词 co/sio2催化剂 溶胶-凝胶法 异佛尔酮腈 氢氨化 异佛尔酮二胺

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改性商业硅胶担载的钴基催化剂的结构及反应性能研究

6

作者 高海燕 刘涛 等 《北京同步辐射装置年报》 2000年第1期51-56,共6页

通过NH4NO3溶液处理商业硅胶，制备了一种新的担载型Co/SiO2催化剂体系以及用于F－T合成重质烃反应。固定床优选条件下的运行结果表明，在该催化剂上的CO转化率可达到90％以上，目标产物C5^+选择性可达到80％以上。采用XAFS（X射线吸收... 通过NH4NO3溶液处理商业硅胶，制备了一种新的担载型Co/SiO2催化剂体系以及用于F－T合成重质烃反应。固定床优选条件下的运行结果表明，在该催化剂上的CO转化率可达到90％以上，目标产物C5^+选择性可达到80％以上。采用XAFS（X射线吸收精细结构）技术研究了该催化剂的物相结构，结果表明，处理后的硅胶与钴物种之间的相互作用明显减弱，钴物种的配位情况由Co-t向Co-o转变，使催化剂在工业还原条件下的还原度大大提高。 展开更多

关键词 改性 商业硅胶 钴基催化剂 结构 反应性能 co/sio2催化剂 XAFS F-T合成 煤 天然气 加工 液化

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CeO2对FT合成Co/SiO2催化剂的修饰作用

7

作者 代小平 余长春 +1 位作者 王清芬 沈师孔 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期733-735,共3页

利用H2-TPR、H2-TPSR、XRD、XPS等手段对催化剂进行表征,并利用H2-D2、闪脱实验等考察了CeO2助剂对Co/SiO2的修饰作用.结果表明,助剂CeO2的加入,使钴的电子云密度略有下降,提高了钴在催化剂表面的分散能力,降低了钴晶粒的大小,提高了催... 利用H2-TPR、H2-TPSR、XRD、XPS等手段对催化剂进行表征,并利用H2-D2、闪脱实验等考察了CeO2助剂对Co/SiO2的修饰作用.结果表明,助剂CeO2的加入,使钴的电子云密度略有下降,提高了钴在催化剂表面的分散能力,降低了钴晶粒的大小,提高了催化剂对H2/CO的吸附比例和H2、CO的吸附量,从而使H2的解离能力提高,达到了提高催化剂FT反应活性及链增长几率的能力. 展开更多

关键词 CEO2 作用 co/sio2催化剂 FT合成

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单分散Co/SiO_2催化剂的制备及其F-T合成性能 被引量：1

8

作者 李泽壮 陈建刚 +1 位作者 王月伦 孙予罕 《工业催化》 CAS 2009年第9期43-47,共5页

以Co(NO_3)_2·6H_2O和Co(NO_3)_2·7C_6H_(13)OH为前驱体,采用热分解法制得Co/SiO_2催化剂,通过BET、TEM、HRTEM、XPS和TPR等手段进行表征,并对F-T合成反应性能进行了评价。结果表明,浸渍法制备的Co_3O_4颗粒团聚严重,而热分... 以Co(NO_3)_2·6H_2O和Co(NO_3)_2·7C_6H_(13)OH为前驱体,采用热分解法制得Co/SiO_2催化剂,通过BET、TEM、HRTEM、XPS和TPR等手段进行表征,并对F-T合成反应性能进行了评价。结果表明,浸渍法制备的Co_3O_4颗粒团聚严重,而热分解法制备的Co_3O_4颗粒呈球形,单分散状态。与浸渍法制备的催化剂相比,热分解法制备的催化剂孔容较小,表面钴硅原子比较高,钴硅相互作用较强。评价结果表明,热分解法制备的催化剂反应活性低于浸渍法制备的催化剂,但汽油(C_5～C_(11))选择性高,且选择性在前驱体去结晶水后有所增大。 展开更多

关键词 能源化学 热分解 F-T合成 单分散co/sio2催化剂 汽油 去结晶水

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Co-Cu／SiO2催化剂的表征 被引量：1

9

作者 刘炳华 上官荣昌 沈俭一 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第4期329-333,共5页

用溶胶-凝胶法制备了Co-Cu/SiO2系列的担载型催化剂,采用SBET、TPR、XRD、O2滴定等技术对该催化剂进行了研究,并考察了催化剂在F-T合成反应中的催化性能.结果表明,样品的SBET较大,Co和Cu组分均很好分散;Cu2+的加入使得Co更易于被氢气还... 用溶胶-凝胶法制备了Co-Cu/SiO2系列的担载型催化剂,采用SBET、TPR、XRD、O2滴定等技术对该催化剂进行了研究,并考察了催化剂在F-T合成反应中的催化性能.结果表明,样品的SBET较大,Co和Cu组分均很好分散;Cu2+的加入使得Co更易于被氢气还原,Co是经由Co3+→Co2+→Co0的还原过程,Cu的还原为Cu2+→Cu0;Cu2+的引入使得样品中钴的还原度增大,对F-T合成的催化性能有了一定的改善. 展开更多

关键词 co-Cu/sio2催化剂 TPR XRD O2滴定 F-T合成

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Co/SiO_(2)预处理制备高活性低CH_(4)选择性FT合成催化剂 被引量：2

10

作者 穆仕芳 尚如静 +1 位作者 陈建刚 张建利 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期1592-1598,共7页

采用TEM、HRTEM、XRD、XPS、H_(2)-TPD、TG和TPR研究了三种预处理方法(DR、R、ROR)对Co/SiO_(2)催化剂微观结构和费托合成(FTS)反应性能的影响。结果表明,经过预处理后,Co物种的特定形态发生变化,形成新的Co活性表面物种,Co粒子重新分散... 采用TEM、HRTEM、XRD、XPS、H_(2)-TPD、TG和TPR研究了三种预处理方法(DR、R、ROR)对Co/SiO_(2)催化剂微观结构和费托合成(FTS)反应性能的影响。结果表明,经过预处理后,Co物种的特定形态发生变化,形成新的Co活性表面物种,Co粒子重新分散,Co物种易于再还原。不同方法预处理的Co/SiO_(2)催化剂表现出不同的催化性能,经还原钝化处理的催化剂具有较高的FTS活性和C_(5+)选择性。 展开更多

关键词 预处理方法 co/sio_(2)催化剂 费托合成

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铁、钴催化剂对Kolbel-Engelhardt反应的催化作用

11

作者 李光兴 F.P.Larkins 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1992年第4期361-367,共7页

研究了在0.1—2.4MPa条件下三种不同的铁、钴催化剂对Kolbel-Engelhardt反应的催化活性。对于Fe-Co/SiO_2催化剂,在300℃下,CO转化率可从0.1MPa时的64%提高到2.4MPa时的71%,出口气中混合烃的浓度则从1%提高到8.1%,烃产率达160mmol/g-cat... 研究了在0.1—2.4MPa条件下三种不同的铁、钴催化剂对Kolbel-Engelhardt反应的催化活性。对于Fe-Co/SiO_2催化剂,在300℃下,CO转化率可从0.1MPa时的64%提高到2.4MPa时的71%,出口气中混合烃的浓度则从1%提高到8.1%,烃产率达160mmol/g-cat·h。烃类产物符合链增长的Schulz-Flory分布,烃类产物中烷烯烃比例及支、直链比例也随压力而变化。实验结果还表明,由一氧化碳歧化引起的结碳现象不严重(<5%)。 展开更多

关键词 KE反应 烃合成 Fe-co/sio_(2)催化剂 co

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