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CeO_(2)载体在CO_(2)加氢制甲醇中的应用和研究进展
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作者 周运桃 王洪星 +1 位作者 李新刚 崔丽凤 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2723-2738,共16页
随着经济的快速发展,CO_(2)排放导致的温室效应日益严峻,通过与绿氢反应将其转化为甲醇等有价值的化工产品是减少CO_(2)排放、缓解全球气候变暖的有效途径。近年来,CeO_(2)负载金属催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中得到了广泛关注。本文... 随着经济的快速发展,CO_(2)排放导致的温室效应日益严峻,通过与绿氢反应将其转化为甲醇等有价值的化工产品是减少CO_(2)排放、缓解全球气候变暖的有效途径。近年来,CeO_(2)负载金属催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中得到了广泛关注。本文主要综述了CeO_(2)表面氧空位和碱性位点、Ce3+/Ce4+可逆氧化还原能力、几何形貌等特性在CO_(2)/H_(2)吸附活化和甲醇形成过程中所起到的重要作用,比较了CeO_(2)与ZrO_(2)、ZnO以及复合金属氧化物等载体在反应中的差异,提出了CeO_(2)载体催化剂在确认活性关键中间体、兼顾CO_(2)转化率和甲醇选择性、提高催化活性与稳定性等方面的不足和挑战,以期为新型CO_(2)加氢制甲醇催化剂的设计提供有益参考。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 催化剂 ceo_(2)载体 甲醇 活性
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以CeO_(2)为载体的Fe基载氧体与CO反应机理模拟
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作者 穆林 孙萌 +4 位作者 张彬 尚妍 东明 陈建标 霍兆义 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期114-122,共9页
化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以... 化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以CeO_(2)为活性催化载体,对Fe基载氧体进行催化调谐。通过优化构建组合物模型,系统分析了组合物模型中Fe_(2)O_(3)团簇不同点位吸附CO的态密度、吸附能、差分电荷密度和活化能等电子结构特性参数。研究结果表明,Fe_(2)O_(3)团簇的电子向CeO_(2)(111)表面转移,Fe_(2)O_(3)团簇的吸附能为-3.92 eV,Fe2O3团簇与CeO_(2)(111)表面稳定结合;态密度(DOS)分析发现负载后的Fe_(2)O_(3)团簇p和d轨道在-8~0 eV电子向费米能级方向迁移,表明吸附作用增强。Fe_(2)O_(3)团簇p和d轨道中电子减少,现存电子向高能级跃迁,Fe_(2)O_(3)团簇电子活性增强,CO分子在Fe_(2)O_(3)/CeO2复合载氧体的Fe_(2)O_(3)团簇3个吸附位反应的活化能均降低。此外,CeO_(2)(111)增强了CO在Fe_(2)O_(3)团簇Fe顶位的吸附作用,吸附能由-0.33 eV增至-1.78 eV;同时,削弱了在O顶位的过强吸附作用,吸附能由-2.69 eV降至-2.32 eV,有利于后期CO_(2)分子脱离Fe_(2)O_(3)团簇表面,从而有效调谐Fe2O3团簇整体对CO的吸附效果,为Fe基载氧体的设计制备和优化调谐提供理论指导。 展开更多
关键词 Fe基载氧体 ceo_(2)载体 密度泛函理论 一氧化碳 催化
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液相还原法制备FeCu/CeO_(2)催化剂及其高碳醇合成反应性能研究 被引量：2
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作者 黄乐 徐艳波 +3 位作者 钱炜鑫 马宏方 张海涛 应卫勇 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2021年第3期41-47,共7页
采用液相还原法制备了以CeO_(2)为载体的FeCu双金属纳米催化剂,采用XRD、BET、H_(2)-TPR、CO-TPD、XPS、FESEM、TEM和M觟ssbauer等技术对催化剂进行了表征,并考察了催化剂在高碳醇合成反应中的性能。催化剂FeCu/CeO_(2)-R和FeCu/CeO_(2... 采用液相还原法制备了以CeO_(2)为载体的FeCu双金属纳米催化剂,采用XRD、BET、H_(2)-TPR、CO-TPD、XPS、FESEM、TEM和M觟ssbauer等技术对催化剂进行了表征,并考察了催化剂在高碳醇合成反应中的性能。催化剂FeCu/CeO_(2)-R和FeCu/CeO_(2)-C较高的Cu^(0)/Cu^(+)比和CO吸附量提升了产物中醇的含量。FeCu/CeO_(2)-O拥有较多的氧空位,有利于促进Ce和Fe元素之间的电子转移及铁物种的还原。FeCu/CeO_(2)-O较高的碳化铁含量促进了CO转化及醇类产物的碳链增长,使其在三种催化剂中具有最高的CO转化率和C^(2+)醇/甲醇质量比,分别为92.2%、3.8。CeO_(2)-O负载的FeCu催化剂更有利于C^(2+)高碳醇的合成。 展开更多
关键词 液相还原法 ceo_(2)载体 FeCu/ceo_(2)催化剂 高碳醇合成
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