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Pd/Co双金属纳米颗粒的制备及催化制氢性能 被引量：10
1
作者 赵万国 苏丽 +3 位作者 周振宁 张海军 鲁礼林 张少伟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第1期145-152,共8页
采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护的化学共还原法制备了Pd/Co双金属纳米颗粒,研究了PVP及还原剂(Na BH4)的用量、金属盐浓度、金属比例等对Pd/Co双金属纳米颗粒催化Na BH4制氢性能的影响.透射电子显微镜(TEM)的结果表明,所制备的Pd/Co双金... 采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护的化学共还原法制备了Pd/Co双金属纳米颗粒,研究了PVP及还原剂(Na BH4)的用量、金属盐浓度、金属比例等对Pd/Co双金属纳米颗粒催化Na BH4制氢性能的影响.透射电子显微镜(TEM)的结果表明,所制备的Pd/Co双金属纳米颗粒的平均粒径在1.5-2.8 nm之间.Pd/Co双金属纳米颗粒(BNPs)的催化活性远高于Pd与Co单金属纳米颗粒的活性;当Pd/Co的理论原子比为1/9时,双金属纳米颗粒的催化活性最高可达15570 mol·mol-1·h-1(文中纳米颗粒的催化活性均为每摩尔Pd的活性).密度泛函理论(DFT)的计算结果表明,Pd原子与Co原子之间发生电荷转移,使得Pd原子带负电而Co原子带正电,荷电的Pd和Co原子进而成为催化反应的活性中心.所制备的Pd/Co双金属纳米颗粒具有很好的催化耐久性,即使重复使用5次后,该催化剂仍具有较高的催化活性,且使用后的纳米颗粒催化剂也没有出现团聚现象.双金属纳米颗粒催化Na BH4水解反应的活化能约为54 k J·mol-1. 展开更多
关键词 Pd/Co 双金属纳米颗粒 NABH4 催化制氢
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石墨烯负载Pt-Pd催化剂的制备、催化制氢性能及机理研究 被引量：5
2
作者 鲁礼林 舒红飞 +2 位作者 阮祝华 倪嘉琪 张海军 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第5期949-955,共7页
以氧化石墨烯为载体,采用乙醇共还原法制备了石墨烯负载Pt-Pd双金属纳米催化剂,并将其用于催化碱性硼氢化钾(KBH_4)水解制氢研究.采用X射线衍射(XRD)分析和透射电子显微镜(TEM)等手段表征了催化剂的微观形貌和结构,发现当金属催化剂中Pt... 以氧化石墨烯为载体,采用乙醇共还原法制备了石墨烯负载Pt-Pd双金属纳米催化剂,并将其用于催化碱性硼氢化钾(KBH_4)水解制氢研究.采用X射线衍射(XRD)分析和透射电子显微镜(TEM)等手段表征了催化剂的微观形貌和结构,发现当金属催化剂中Pt/Pd摩尔比为1∶1时,Pt-Pd双金属催化剂颗粒可均匀地负载于石墨烯载体表面,而且粒径比单金属催化剂和其它组成的双金属催化剂粒径更小,约为5.6 nm.将该催化剂用于催化碱性条件下KBH_4水解制氢实验,结果表明,金属催化剂的化学组成对其催化性能有明显影响,当Pt/Pd摩尔比为1∶1时其催化活性高于其它化学组成(Pt/Pd摩尔比为4∶1或1∶4)的Pt-Pd双金属催化剂,催化活性可达4380 mol_(H2)·mol_M^(-1)·h^(-1),比Pt单金属催化剂活性提高约52%,为Pd单金属催化剂活性的4倍.通过催化反应动力学研究发现,Pt-Pd双金属催化剂催化KBH_4水解制氢反应的活化能约为20.90k J/mol,催化剂具有较佳的耐久性,连续使用3次后催化效率仍可达首次催化反应效率的83%.利用密度泛函理论研究了催化剂催化KBH_4水解反应的机制,发现双金属纳米催化剂可以明显降低硼氢化物水解反应决速步骤基元反应的势垒,从而显著提高催化剂的催化活性. 展开更多
关键词 催化制氢 Pt-Pd双金属催化剂 硼氢化钾 反应机理
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磷化钴/碳纳米管纳米复合电极材料的电催化制氢性能研究 被引量：1
3
作者 石晓岗 陈荣生 倪红卫 《武汉科技大学学报》 北大核心 2017年第6期422-427,共6页
采用化学气相沉积法,在316L不锈钢基底上原位生长碳纳米管,然后在一定浓度的CoSO_4、NaH_2PO_2、NaOAc混合溶液中,用电化学沉积法在碳纳米管表面负载磷化钴纳米颗粒,得到磷化钴/碳纳米管复合结构。利用SEM、EDS和拉曼光谱,对CoP/CNTs复... 采用化学气相沉积法,在316L不锈钢基底上原位生长碳纳米管,然后在一定浓度的CoSO_4、NaH_2PO_2、NaOAc混合溶液中,用电化学沉积法在碳纳米管表面负载磷化钴纳米颗粒,得到磷化钴/碳纳米管复合结构。利用SEM、EDS和拉曼光谱,对CoP/CNTs复合材料的形貌、成分及物相组成进行分析;通过阴极极化曲线、交流阻抗等电化学测试,重点考察了复合电极在0.5mol/L H_2SO_4溶液中的电催化析氢性能。结果表明,所制CoP/CNTs复合结构中,CoP呈颗粒状均匀分布在CNTs表面;CoP的引入提高了碳纳米管材料的电催化性能,当沉积圈数为4圈时,所制CoP/CNTs复合电极具有最佳的电催化活性;极化曲线测试表明,该电极在电流密度为10mV·cm^(-2)时的过电位与沉积2圈和6圈的CoP/CNTs复合电极相比,正移了约140 mV和90mV,同时也呈现出良好的循环稳定性。 展开更多
关键词 磷化钴 碳纳米管 复合电极 电沉积 电催化活性 析氢反应 循环稳定性 催化制氢
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化学共还原法制备Mo/Ni双金属纳米颗粒及其催化制氢性能研究 被引量：1
4
作者 曾渊 邓高 +2 位作者 张海军 梁峰 李发亮 《化学研究》 CAS 2019年第4期342-346,共5页
采用化学共还原方法,以ISOBAM-104作为保护剂制备了Mo/Ni双金属纳米颗粒,并研究了ISOBAM-104用量、还原过程中KBH4用量、金属离子浓度等对其催化KBH4制氢性能的影响.结果表明:RISO=40 (RISO为ISOBAM-104与金属盐的物质的量的比),RKBH4=5... 采用化学共还原方法,以ISOBAM-104作为保护剂制备了Mo/Ni双金属纳米颗粒,并研究了ISOBAM-104用量、还原过程中KBH4用量、金属离子浓度等对其催化KBH4制氢性能的影响.结果表明:RISO=40 (RISO为ISOBAM-104与金属盐的物质的量的比),RKBH4=5 (RKBH4为KBH4与金属盐离子的物质的量的比),金属离子的浓度为2 mmol·L^-1时,Mo10Ni90的催化制氢效果最好.在303 K的条件下,Mo10Ni90的催化活性达1 134 mol-H2·mol-cat^-1·h^-1,其催化KBH4水解反应的活化能为39.84 kJ/mol.同时Mo/Ni双金属催化剂具有良好的耐久性,在九次重复试验后,其催化性能无明显降低. 展开更多
关键词 Mo/Ni 双金属纳米颗粒 硼氢化钾 催化制氢
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Ru/Ce(OH)CO_3纳米复合材料催化氨硼烷水解产氢（英文） 被引量：7
5
作者 陈健民 卢章辉 熊丽华 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第10期1816-1824,共9页
采用一种简单的方法快速合成了Ru/Ce(OH)CO_3纳米复合材料。基于TG,XRD,TEM,EDX,XPS和ICP等方法详细表征了所制备的催化剂,并用于催化氨硼烷水解制氢。表征结果表明尺寸大约为4.8 nm的Ru纳米粒子高度分散在Ce(OH)CO_3纳米棒上。该催化... 采用一种简单的方法快速合成了Ru/Ce(OH)CO_3纳米复合材料。基于TG,XRD,TEM,EDX,XPS和ICP等方法详细表征了所制备的催化剂,并用于催化氨硼烷水解制氢。表征结果表明尺寸大约为4.8 nm的Ru纳米粒子高度分散在Ce(OH)CO_3纳米棒上。该催化剂对于氨硼烷水解制氢表现出优异的催化性能,在室温下其转化频率(TOF)达到389.6 molH_2·molRu^(-1)·min^(-1)。而且该催化剂循环使用11次之后依然能够对氨硼烷催化产氢保持很高的活性。 展开更多
关键词 能源材料 氨硼烷 稀土 催化水解 制氢
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Rh/Co双金属纳米颗粒的制备及其催化制氢性能 被引量：1
6
作者 王丽琼 焦成鹏 +3 位作者 李赛赛 黄珍霞 赵万国 张海军 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期283-287,共5页
以ISOBAM-104为保护剂,采用共还原法制备了一系列不同组成的Rh/Co双金属纳米颗粒(BNPs)。采用紫外-可见吸收光谱、透射电镜及高分辨透射电镜对纳米颗粒的结构及组成进行了表征。结果表明,所制备的Rh/Co BNPs的粒径小于6.0nm,具有合金结... 以ISOBAM-104为保护剂,采用共还原法制备了一系列不同组成的Rh/Co双金属纳米颗粒(BNPs)。采用紫外-可见吸收光谱、透射电镜及高分辨透射电镜对纳米颗粒的结构及组成进行了表征。结果表明,所制备的Rh/Co BNPs的粒径小于6.0nm,具有合金结构。催化制氢实验结果表明,Rh_(20)Co_(80)BNPs具有最高的催化制氢活性,其TOF值可高达12880mol-H_2·h^(-1)·mol-Rh^(-1),远高于Rh和Co单金属纳米颗粒的催化活性。 展开更多
关键词 Rh/Co双金属纳米颗粒 合金 催化制氢活性
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