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TiO_(2)负载超低含量AuPd纳米颗粒在水蒸气条件下实现稳定的光催化甲烷偶联生成乙烷
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作者 谢君 蒋雨恒 +5 位作者 李思扬 徐鹏 郑强 范晓宇 彭海琳 唐智勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1-10,共10页
选择性转化甲烷为C_(2)烃类是一种高效利用天然气并减少对传统化石燃料依赖的方法。与高温高压的热催化途径不同,光催化方法可以在温和条件下实现甲烷活化和选择性转化,是一种非常具有前景的可持续途径。然而,使用廉价光催化剂在流动条... 选择性转化甲烷为C_(2)烃类是一种高效利用天然气并减少对传统化石燃料依赖的方法。与高温高压的热催化途径不同,光催化方法可以在温和条件下实现甲烷活化和选择性转化,是一种非常具有前景的可持续途径。然而,使用廉价光催化剂在流动条件下实现高效C_(2)化合物的生成仍然是一个巨大挑战。本文通过简单的化学还原法合成了一种具有超低负载量的AuPd合金纳米颗粒负载的TiO_(2)光催化剂(Au_(0.05)-Pd_(0.05)/TiO_(2)),用于光催化甲烷转化。在流动反应条件下,含水蒸气的甲烷可以高效转化为包括乙烷和乙烯在内的C_(2)化合物,C_(2)产率高达10092μmol·g^(−1)·h^(−1),选择性为77%。更重要的是,在反应持续32 h后,催化活性没有显著降低。Au_(0.05)-Pd_(0.05)/TiO_(2)的光催化甲烷转化的活性和稳定性超过了迄今为止报道的结果。Au_(0.05)-Pd_(0.05)/TiO_(2)良好的催化活性可以归因于金和钯的协同效应,不仅促进了光生载流子的分离而且有利于·CH_(3)的C―C键耦合进而产生C_(2)化合物。同时,引入水蒸气有助于及时补充在甲烷活化过程中消耗的晶格氧,从而保持催化剂的稳定性。这项工作有望为设计甲烷到C_(2)化合物的可持续光催化转化途径提供一个典范。 展开更多
关键词 光催化 甲烷 流动反应 水蒸气 AuPd合金纳米颗粒 c_(2)化合物
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CO加氢制C_2含氧化合物Rh基催化剂中常见助剂的作用 被引量：9
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作者 陈维苗 丁云杰 +1 位作者 薛飞 宋宪根 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第1期1-10,共10页
由煤、天然气或生物质出发,经合成气制乙醇等C2含氧化合物具有重要意义,负载型Rh基催化剂是实现该过程最有效的催化剂.助剂的选择尤其重要,其中Fe、Mn、Li的助催化作用最为显著,人们对此进行了长期而有效的研究,有关观点也很难统一,但... 由煤、天然气或生物质出发,经合成气制乙醇等C2含氧化合物具有重要意义,负载型Rh基催化剂是实现该过程最有效的催化剂.助剂的选择尤其重要,其中Fe、Mn、Li的助催化作用最为显著,人们对此进行了长期而有效的研究,有关观点也很难统一,但相关总结性的报道不多.因此,本文系统综述了这三种常见助剂催化作用的研究进展.结果表明,这些助剂的作用与其所处的催化体系、制备方法等密切相关,后者直接影响了助剂-金属-载体间相互作用,使得催化剂各种组分表现出不同存在状态,进而影响它们在CO加氢各基元步骤中的催化作用.本文可为人们全面认识这些常用助剂的作用提供有益的参考. 展开更多
关键词 铑 合成气 c_2含氧化合物 铁 锰 锂 助剂作用 cO加氢
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光热协同驱动SrTiO_(x)负载CuCo催化CO_(2)-CH_(4)和H_(2)O共转化制备C_(2)含氧化合物
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作者 朱彦儒 张志军 +7 位作者 张健 蒋双江 安哲 宋红艳 舒心 习卫 郑黎荣 何静 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期164-178,共15页
催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,... 催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,其加氢活化通常是强吸热过程(如CO_(2)活化成CO的ΔH_(2)98K=42.1 kJ mol^(–1)),因此需要在一定温度下才能获得满意的CO_(2)转化率.与此同时,CH_(4)作为碳化学价态最低的化合物,其氧化过程与CO_(2)的还原过程可以耦合,共同转化为高值化学品,同样受到了广泛关注.但CH_(4)的活化同样需要高温等苛刻条件,因此,在温和条件下共转化CO_(2)和CH_(4),选择性构建高值C_(2)含氧化合物,是一个重要且具有挑战性的研究方向.本文提出利用光外场和水活化策略,即利用光解水产生的活性氢和活性氧物种,在温和条件下实现CO_(2)和CH_(4)的高效、高选择性活化及共转化.光照下,在钛酸锶(SrTiO_(x))负载的具有丰富Cu-Co界面的催化剂上,光解水产生的活性氢和活性氧物种,分别活化CO_(2)的碳氧键和CH_(4)的碳氢键,在Cu和Co位点上分别形成*CH_(x)O和*CH_(3)物种,进而通过C–C偶联高效生成C_(2)含氧化合物.在200°C和光照条件下,C_(2)含氧化合物(CH_(3)CHO和CH_(3)CH_(2)OH)的生成速率高达2.05 mmol g^(–1)h^(–1),同时产物选择性>86%.同位素标记、红外光谱示踪的原位反应和催化实验结果表明,紫外光激发下,SrTiO_(x)上的金属位点促进了光催化水裂解,生成活性氢和活性氧物种(该过程为整个反应的决速步骤).活性氢物种使吸附在SrTiO_(x)上的CO_(2)活化并转化为CO;随后,在CuI/Cu^(0)对上,CO加氢生成*CH_(x)O中间体.另一方面,在Co位点上,CH_(4)与活性氧物种发生反应,被活化为*CH_(3)中间体.最后,*CH_(x)O与*CH_(3)两种中间体在CuCo界面处发生C–C偶联反应,进而形成C_(2)含氧化合物.与传统的热催化下的 展开更多
关键词 光热协同 cO_(2)和cH_(4)共转化 SrTiO_(x)负载cuco 水裂解 c_(2)含氧化合物
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载体焙烧温度对Rh-Mn-Li/SBA-15催化CO加氢性能的影响 被引量：4
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作者 薛飞 何纪敏 +3 位作者 陈维苗 宋宪根 程显波 丁云杰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第11期2769-2775,共7页
SBA-15分别于550、700、800和900°C进行焙烧,然后以等体积共浸渍法将Rh、Mn和Li负载其上。催化剂的性能用CO加氢反应进行评价。催化剂分别用N2物理吸附、X射线衍射、透射电子显微镜、H_2化学吸附和傅里叶变换红外光谱进行表征。即... SBA-15分别于550、700、800和900°C进行焙烧,然后以等体积共浸渍法将Rh、Mn和Li负载其上。催化剂的性能用CO加氢反应进行评价。催化剂分别用N2物理吸附、X射线衍射、透射电子显微镜、H_2化学吸附和傅里叶变换红外光谱进行表征。即使在900°C下进行焙烧,SBA-15的结构仍得到保持。但是,当焙烧温度从550°C升高到900°C,SBA-15的比表面积、孔径和总孔容分别从842.6 m^2?g^(-1)、9.57 nm和1.18 cm^3?g^(-1)降到246.4 m^2?g^(-1)、5.62 nm和0.34 cm^3?g^(-1)。此外,Rh颗粒的尺寸都在1.5-4.0 nm范围内,并且随着载体的焙烧温度增加而增加。另外,Rh颗粒更倾向位于高温焙烧载体的介孔内,这可能是因为经过高温焙烧,载体微孔下降。所以,H_2和CO更易与负载在高温焙烧后的载体上的Rh颗粒接触。因此,当载体焙烧温度达到900°C时,Rh-Mn-Li/SBA-15催化剂有非常高的C_(2+)含氧化合物的活性和选择性。 展开更多
关键词 铑 合成气 cO加氢 c_(2+)含氧化合物 焙烧温度 SBA-15
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合成气直接转化制C_(2+)含氧化合物中接力催化路径设计的研究进展 被引量：2
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作者 郭淑静 王军峰 +3 位作者 张伟 陈佑涛 葛元征 张磊 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第4期41-47,共7页
合成气直接转化制C_(2+)含氧化合物(乙醇、乙酸甲酯和多碳醇等)不仅是碳基原料经合成气向化学品转化的关键步骤,也是有效降低醇类等化学品石油依存度的重要途径。在传统费托合成催化剂上,C_(2+)含氧化合物服从Anderson-Schulz-Flory(ASF... 合成气直接转化制C_(2+)含氧化合物(乙醇、乙酸甲酯和多碳醇等)不仅是碳基原料经合成气向化学品转化的关键步骤,也是有效降低醇类等化学品石油依存度的重要途径。在传统费托合成催化剂上,C_(2+)含氧化合物服从Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布,目标产物选择性偏低。近年来,利用接力催化路径催化合成气高选择性制C_(2+)含氧化合物在多个催化剂体系中取得了成功。概述了接力催化路径设计及其合成气直接转化制C_(2+)含氧化合物的研究进展,总结了关键设计策略和典型案例,讨论了影响催化性能的关键因素,如催化剂混合方式(活性位点的空间距离)和原料气n(H2)/n(CO)等。分析认为,接力催化能够打破合成气转化的ASF分布,大幅提高目标产物C_(2+)含氧化合物的选择性。本工作可为开发高活性、高选择性和高稳定性合成气转化催化剂提供思路和启发。 展开更多
关键词 合成气 接力催化 多功能催化剂 c_(2+)含氧化合物
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