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Pt、Cu共改性TiO2选择性光催化还原CO2制CH4 被引量：5
1
作者 李长华 赵江婷 +1 位作者 熊卓 赵永椿 《洁净煤技术》 CAS 2020年第4期162-167,共6页
光催化还原CO2是具有前景的可再生能源技术,但由于光生电子-空穴对的快速复合和对可见光的有限利用,TiO2表现出较低的光催化反应效率,为了提高TiO2光催化还原CO2的效率,用金属改性TiO2是一种有效的方式。笔者通过化学还原法将Pt和Cu2O... 光催化还原CO2是具有前景的可再生能源技术,但由于光生电子-空穴对的快速复合和对可见光的有限利用,TiO2表现出较低的光催化反应效率,为了提高TiO2光催化还原CO2的效率,用金属改性TiO2是一种有效的方式。笔者通过化学还原法将Pt和Cu2O纳米颗粒沉积在锐钛矿TiO2晶体表面,系统研究了Pt、Cu共改性对TiO2光催化还原CO2性能的影响。光催化试验结果表明,Pt沉积有利于生成CH4和H2,而Cu2O会抑制H 2的生成,且对CH4的选择性低于Pt。Pt和Cu2O同时沉积在TiO2晶体上时,H2的生成受到抑制,CO2被选择性地还原为CH4,选择性达96.6%。催化剂表征结果表明,Pt能捕获光生电子,从而提高催化剂上的电子密度,有利于多电子还原反应发生,高选择性地生成CH4。Cu2O提高了催化剂对CO2的化学吸附能力,同时对水的吸附能力较弱,从而抑制H 2的生成,提高了光生电子对CO2还原的选择性。此外,反应后的Pt-Cu/TiO2中Cu2O几乎被完全还原为Cu,这可能是由于在光催化反应过程中,Pt沉积可促进光生电子向Cu2O迁移,在Cu2O还原为Cu的同时为光催化还原反应提供更多的电子,有利于CH4的选择性生成。因此,Pt-Cu/TiO2催化剂可将CO2选择性地还原为CH4。经3次循环试验,催化剂的活性未降低,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 co2光催化还原 TIO2 选择性 共沉积 CH4
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不同的照射波长对光催化还原二氧化碳效果的影响
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作者 廖世鑫 张伟豪 +1 位作者 叶润楷 许俊浩 《中文科技期刊数据库（全文版）工程技术》 2023年第2期29-32,共4页
本文以二联吡啶合钴(II)配合物(Co(bpy)2Cl2)为催化剂,三(2-苯基吡啶)合铱(III)配合物(Ir(ppy)3)为光敏剂,三乙醇胺(TEOA)为电子牺牲体,乙腈为溶剂组建光催化体系,研究其在不同波长的光照下,催化还原CO2的效果变化。经测试后,获得了最... 本文以二联吡啶合钴(II)配合物(Co(bpy)2Cl2)为催化剂,三(2-苯基吡啶)合铱(III)配合物(Ir(ppy)3)为光敏剂,三乙醇胺(TEOA)为电子牺牲体,乙腈为溶剂组建光催化体系,研究其在不同波长的光照下,催化还原CO2的效果变化。经测试后,获得了最佳催化体系,并分别在波长为365 nm, 380 nm, 395 nm的光照下进行催化还原反应,所得气体产物及反应溶液,随后分别用气相色谱分析仪(GC)和离子色谱分析仪(IC)进行定量分析。结果表明,当光照波长为395 nm, 催化体系中(Co(bpy)2Cl2)浓度为0.05 mM, Ir(ppy)3浓度为0.3 mM, TEOA (50 %, v/v)时,CO2转化为CO的转化数(TON)获得最大值,说明不同的光照波长对催化还原CO2具有较大影响。 展开更多
关键词 铱(III)配合物 钴(II)配合物 co2光催化还原 光照波长
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钯化学态对g-C_(3)N_(4)光催化还原CO_(2)的影响:单原子态在促进CH4生成中的独特作用
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作者 李钱 唐麒君 +4 位作者 熊珮瑶 陈东之 陈建孟 吴忠标 王海强 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期177-190,共14页
化石燃料过度消耗引起的CO_(2)过量排放和能源短缺问题日益突出.利用太阳能和光催化剂将CO_(2)转化成高附加值化学原料,可以同时缓解温室效应与能源短缺,是实现“碳中和”与社会可持续发展的有效途径.目前在光催化剂合成方面已取得巨大... 化石燃料过度消耗引起的CO_(2)过量排放和能源短缺问题日益突出.利用太阳能和光催化剂将CO_(2)转化成高附加值化学原料,可以同时缓解温室效应与能源短缺,是实现“碳中和”与社会可持续发展的有效途径.目前在光催化剂合成方面已取得巨大进步,但由于电荷重组严重,表面反应动力学迟缓,CO_(2)还原效率仍普遍偏低.助催化剂修饰是改善催化剂催化CO_(2)还原效率的有效策略.贵金属是提升催化剂性能最显著的一类助催化剂,然而其资源有限,优格昂贵,将贵金属助催化剂的尺寸减小至单原子,可以最大限度地提高原子利用率,大幅降低成本,显著提升催化剂的催化性能.现有研究在揭示贵金属助催化剂性能提升机制时,主要集中在其对基底材料性质的影响,忽略了单原子态与其它化学价态的区别.因此本文以g-C_(3)N_(4)(CN)纳米片为基底,研究Pd单原子(Pd-SA),PdO_(x),Pd纳米颗粒(Pd-NP)修饰对CN光催化还原CO_(2)性能的影响及性能提升差异显著的内在机制.利用透射电子显微镜、高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、X射线光电子能谱、基于同步辐射的X射线吸收谱等手段确定Pd物种在CN表面的存在形态和化学价态.性能测试结果表明,三种形态Pd修饰均可促进CN光催化还原CO_(2)的性能,但提升效果存在显著差异.Pd/CN-SA上的CH_(4)产量约2.25μmol/g,明显高于PdO_(x)/CN(1.08μmol/g),Pd/CN-NP(0.44μmol/g)和CN(0.104μmol/g);Pd修饰后,CN的CH_(4)选择性明显提高,其中Pd/CN-SA的CH_(4)选择性高达73.5%,优于PdO_(x)/CN(67.2%)和Pd/CN-NP(60%).光电性质分析结果表明,Pd修饰有效提升了CN的光吸收性能,显著促进了载流子的迁移与分离,且Pd/CN-NP和PdO_(x)/CN的有效光生电子密度较Pd/CN-SA更高,结果说明样品的光电性质不是影响其光催化还原CO_(2)活性的关键因素.CO_(2)^(-)PPD结果表明,Pd/CN-SA表面具有丰富的中等强度的碱性位(HCO_(3)-),更 展开更多
关键词 co_(2)光催化还原 化学价态 Pd g-C_(3)N_(4) H原子利用
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金属铁络合物光催化二氧化碳还原
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作者 唐晨柳 邹云杰 +1 位作者 徐明楷 凌岚 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第1期142-154,共13页
二氧化碳(CO_(2))光催化还原技术因兼具解决能源和全球变暖问题的潜力而受到关注。金属铁络合物作为分子型催化剂,具有价格低廉、量子效率高、结构可调控和选择性好等优势,表现出优异的CO_(2)光催化还原性能,成为CO_(2)光催化还原领域... 二氧化碳(CO_(2))光催化还原技术因兼具解决能源和全球变暖问题的潜力而受到关注。金属铁络合物作为分子型催化剂,具有价格低廉、量子效率高、结构可调控和选择性好等优势,表现出优异的CO_(2)光催化还原性能,成为CO_(2)光催化还原领域的研究热点。本文综述了近年来基于金属铁络合物光催化二氧化碳还原研究进展。介绍了铁金属络合物(如:铁卟啉、铁多吡啶、五齿铁配合物)CO_(2)均相光催化还原体系,总结了体系的构成以及作用机理等,着重关注了体系的催化效率和产物的选择性。此外,综述了以半导体纳米材料/量子点作为光敏剂,金属铁络合物作为催化剂的非均相催化体系的研究进展。最后,对该领域未来的研究方向和所面临的挑战做出展望。 展开更多
关键词 co_(2)光催化还原 铁卟啉 铁络合物 均相光催化 人工光合作用
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