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三峡水库典型支流库湾沉积物CH_(4)产生和氧化规律
1
作者 孟江槐 康满春 +4 位作者 纪道斌 刘佳 肖尚斌 胡杰茗 韩燕星 《湖泊科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期1670-1681,共12页
以三峡水库香溪河库湾为研究对象,采用原位加密采样(2021年5月)和室内培养方法,结合沉积物特性与水环境因子分析,探讨了香溪河库湾沉积物甲烷(CH_(4))释放潜力、沉积物-水界面CH_(4)产生和氧化通量空间分布规律及其影响因素。结果表明:... 以三峡水库香溪河库湾为研究对象,采用原位加密采样(2021年5月)和室内培养方法,结合沉积物特性与水环境因子分析,探讨了香溪河库湾沉积物甲烷(CH_(4))释放潜力、沉积物-水界面CH_(4)产生和氧化通量空间分布规律及其影响因素。结果表明:三峡水库泄水期间,香溪河库湾沉积物CH_(4)释放潜力的变化范围是6.35-2029.37 mg/(kg·d),沉积物-水界面CH_(4)产生通量和氧化通量的变化范围分别为0.04~0.73、0.03~0.62 mmol/(m^(2)·d);空间上,沉积物CH_(4)释放潜力、沉积物-水界面CH_(4)产生及氧化通量在香溪河库湾和各典型横切面(XX02、XX05和XX06)间表现出空间差异性,主要受水深、TOC和温度的影响。垂向上,CH_(4)产生速率随沉积物深度的增加而减小,表层20 cm沉积物CH_(4)释放潜力占整柱沉积物的70%,可以用于估算库湾沉积物CH_(4)释放潜力。此外,沉积物-水界面CH_(4)产生通量与沉积物总有机碳呈极显著线性正相关关系,与水深呈显著的负相关关系。CH_(4)产生、氧化通量均与温度呈极显著正相关关系,温度升高导致CH_(4)氧化率线性下降,从而增加沉积物CH_(4)排放。泄水期香溪河库湾沉积物CH_(4)氧化率高达96.62%,表明进入水体的CH_(4)只是沉积物产生CH_(4)的很小一部分。 展开更多
关键词 三峡水库 香溪河 沉积物 ch_(4)产生 ch_(4)氧化
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ZrO_(2)基催化剂在天然气汽车尾气处理中的应用研究进展 被引量：3
2
作者 张秀娟 郑婷婷 +2 位作者 王成雄 郭淼鑫 赵云昆 《稀有金属》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期1632-1644,共13页
随着汽车尾气排放法规的进一步加严和对燃油经济性要求的提高,发展适用的代用燃料发动机清洁汽车成为必然的发展趋势。压缩天然气发动机(CNG)具有较高的燃烧效率及较低的污染物排放,对比传统的汽油和柴油发动机在环境保护方面具有明显... 随着汽车尾气排放法规的进一步加严和对燃油经济性要求的提高,发展适用的代用燃料发动机清洁汽车成为必然的发展趋势。压缩天然气发动机(CNG)具有较高的燃烧效率及较低的污染物排放,对比传统的汽油和柴油发动机在环境保护方面具有明显的优势,然而天然气发动机运行过程中未完全燃烧的甲烷、催化剂的低温氧化活性、抗水热抗硫中毒性能都是目前急需解决的难题。ZrO_(2)基载体具有优良的耐水和耐硫中毒性能,适用于天然气汽车尾气净化,有望克服目前催化剂易发生水和硫中毒的缺点。本文综述了用于甲烷催化氧化的锆基催化材料近年来的研究进展,阐述了稀土金属、过渡金属等元素的掺杂及制备方法对ZrO_(2)结构以及ZrO_(2)基催化剂催化性能的影响,得出以下结论:(1)四方相ZrO_(2)负载型催化剂比混合相ZrO_(2)负载型催化剂具有更好的水热稳定性。(2)Y掺杂ZrO_(2)提高了催化剂的热稳定性;CeO_(2)-ZrO_(2)混合氧化物的氧化还原行为和储氧能力取决于多种因素:包括氧化物的组成、结构、织构、相均一性和预处理等;适当的ZrO_(2)与Al_(2)O_(3)的质量比是催化剂低温氧化活性的关键;添加NiO,MgO或Co3O4可提高Pd/ZA催化剂的活性和水热稳定性。(3)不同制备方法会导致载体间相互作用的不同,进而引起织构、结构和催化活性的不同等。 展开更多
关键词 尾气净化 ch_(4)氧化 ZrO_(2)基催化剂 元素掺杂 制备方法
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地下滴灌土壤水分分布对设施种植农田甲烷通量的影响 被引量：1
3
作者 王京伟 何秋琴 +1 位作者 宋晓伟 牛文全 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1368-1378,共11页
为优化设施土壤水分管理、挖掘固碳减排潜力,该文采用田间控制性试验,以设施农业中普遍栽培的番茄为对象,研究了不同滴灌管埋深(0、10、20、30 cm,依次记为DI、SDI10、SDI20、SDI30)土壤水分状况对土壤甲烷(CH_(4))通量变化的影响及其... 为优化设施土壤水分管理、挖掘固碳减排潜力,该文采用田间控制性试验,以设施农业中普遍栽培的番茄为对象,研究了不同滴灌管埋深(0、10、20、30 cm,依次记为DI、SDI10、SDI20、SDI30)土壤水分状况对土壤甲烷(CH_(4))通量变化的影响及其驱动机理.结果表明:①不同滴灌管埋深的番茄土壤CH_(4)通量呈波动变化,但总体为吸收效应.“植株+土壤”条件下,SDI20、SDI30的CH4累积吸收量分别为DI的7.12、4.11倍(P<0.05);“根系+土壤”条件下,SDI20、SDI30的CH_(4)累积吸收量分别较DI增加26.02%、89.43%(P<0.05).滴灌管埋深增加造成的土壤水分分布和水分均匀度差异对土壤CH4吸收量具显著调节作用.②滴灌管埋深显著影响根区土壤理化特性,如SDI10、SDI20、SDI30的土壤NO_(3)^(-)-N含量分别为DI的2.21、2.28、1.54倍(P<0.05),SDI10、SDI20的0~20 cm土壤充气孔隙度较DI增加14.45%、33.27%(P<0.05);滴灌管埋深增加造成的土壤理化特性改变明显提高了番茄根系分叉数,增强了根-土互作,形成了利于CH4氧化的条件,如SDI20、SDI30显著增加了CH4氧化基因K10944(pmoA-amoA)、K10945(pmoB-amoB)、K10946(pmoC-amoC)的拷贝数,而这些基因拷贝数与CH_(4)累积吸收量、根系分叉数均呈显著正相关.③CH4累积吸收量变化的路径分析表明,CH_(4)氧化基因拷贝数变化是影响CH4累积吸收量的关键因素,而滴灌管埋深变化造成的根系分叉数(R=0.77)与NH_(4)^(+)-N含量(R=0.42)的差异对CH_(4)氧化基因具有显著的直接调节效应.总体上,SDI20、SDI30通过提高根系分叉数、CH_(4)氧化基因拷贝数和果实膨大期叶片鲜质量,增强了“地面植株-根-土”交互作用,促进了土壤CH4吸收;DI、SDI10相对减弱了“地面植株-根-土”交互作用,抑制了土壤CH_(4)吸收.研究显示,滴灌管埋深通过影响土壤水分分布状况和植株生长差异调节根-土互作以及土壤CH4累积吸收量. 展开更多
关键词 土壤水分分布 ch_(4)通量 根区土壤 根系分叉数 ch_(4)氧化基因
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DBD结构对船用LNG发动机尾气CH_(4)氧化脱除的影响
4
作者 李宏玉 蔡云凯 +3 位作者 祝能 相闯 蒋顺豪 吕林 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期1886-1896,共11页
为提高等离子体氧化CH_(4)的脱除效率,同时避免放电过程中副产物NO_(x)的生成,在模拟天然气(LNG)发动机排气中,研究了介质阻挡放电(DBD)反应器电极结构参数对CH_(4)脱除效率、CO_(2)选择性及NO_(x)生成的影响及其机理。结果表明:增大电... 为提高等离子体氧化CH_(4)的脱除效率,同时避免放电过程中副产物NO_(x)的生成,在模拟天然气(LNG)发动机排气中,研究了介质阻挡放电(DBD)反应器电极结构参数对CH_(4)脱除效率、CO_(2)选择性及NO_(x)生成的影响及其机理。结果表明:增大电极直径使得气隙中折合场强E/N提高,增加了·O和·OH自由基的生成,促进了CH_(4)的氧化,提高了CO_(2)选择性;内电极直径的增大使E/N在气隙中分布更加集中,抑制了N_(2)(X,v)和N自由基的生成,减少了副反应的发生。与圆杆电极相比,螺纹电极的螺牙顶部附近具有过高的电场强度,从而促进N自由基的生成并抑制·O自由基的产生,故圆杆电极比螺纹电极具有更高的CH_(4)脱除效率及更低的NO_(x)生成。电极长度过长降低了折合场强以及电子平均能量,不利于氧化性活性粒子生成,导致CH_(4)脱除效率和CO_(2)选择性降低,同时增加了N_(2)(X,v),也使得NO_(x)增加。本研究可为提高低温等离子体协同催化剂促进甲烷还原NO_(x)系统的脱除效率,降低DBD反应器能耗提高能源利用率提供参考。 展开更多
关键词 等离子体 DBD 结构参数 ch_(4)氧化脱除 NO_(x)生成
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化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理研究 被引量：1
5
作者 王娜娜 冯于川 +1 位作者 郭欣 马素霞 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期586-594,共9页
本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢... 本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢反应形成H原子,其中,CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高,是CH_(4)逐步脱氢反应的限速步骤。载氧体表面H_(2)形成有两种路径,其中,H原子从O顶位迁移到Fe顶位,然后与另外O顶位的H原子成键形成H_(2)分子是主要途径。由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。氧扩散需要克服1.35 eV的能垒,表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。通过比较各基元反应能垒,发现H_(2)形成是LaFeO_(3)载氧体CH_(4)部分氧化反应动力学的限速步骤,而H迁移是限制H_(2)形成的关键,加快H迁移是增强LaFeO_(3)载氧体性能的主要途径。基于DFT计算研究系列A/B位点掺杂LaFeO_(3)载氧体的H迁移过程,有望实现潜在A/B位点有效掺杂剂的快速筛选,指导高性能LaFeO_(3)载氧体的设计开发。 展开更多
关键词 化学链重整 LaFeO_(3)载氧体 ch_(4)部分氧化 反应机理 密度泛函理论
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单原子催化剂的合成及在环境治理中的研究进展
6
作者 陈燚钧 程美娜 +3 位作者 金龙 李娟红 杨海亮 刘忻 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期299-303,共5页
在污染日趋严重的今天,环境催化技术愈发重要。催化剂催化性能与其活性位点息息相关,传统纳米催化剂因原子间堆叠导致有效活性位点不足。近年来,具有单位点、100%原子利用率及特殊电子结构的单原子催化剂(SACs)受到广泛关注,有望提高反... 在污染日趋严重的今天,环境催化技术愈发重要。催化剂催化性能与其活性位点息息相关,传统纳米催化剂因原子间堆叠导致有效活性位点不足。近年来,具有单位点、100%原子利用率及特殊电子结构的单原子催化剂(SACs)受到广泛关注,有望提高反应催化效率。总结了SACs的合成策略,梳理了其近年来在CO_(2)还原、CH_(4)部分氧化及有机物降解等环境领域的应用,并对其未来发展进行展望。 展开更多
关键词 单原子金属基催化剂 合成策略 CO_(2)还原 有机物降解 ch_(4)部分氧化
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代谢矿井CH_(4)和CO气体的微生物提取及生长代谢特性
7
作者 邓寅 王彩萍 +1 位作者 邓军 王宁 《西安科技大学学报》 CAS 北大核心 2024年第4期688-698,共11页
为了降低采空区CH_(4)和CO等可燃性气体的产生和蓄积,抑制可燃性气体爆炸,保障煤矿安全开采,采用生物治理方法,对矿井不同环境样品中的微生物进行了定向富集和驯化,利用高通量测序方法,分析了富集后的菌液生长特性以及菌群结构关系,通... 为了降低采空区CH_(4)和CO等可燃性气体的产生和蓄积,抑制可燃性气体爆炸,保障煤矿安全开采,采用生物治理方法,对矿井不同环境样品中的微生物进行了定向富集和驯化,利用高通量测序方法,分析了富集后的菌液生长特性以及菌群结构关系,通过分离和提纯,确定了代谢CH_(4)和CO气体微生物的形态特征及其生长代谢特性。结果表明:唯一碳源方法可以显著提高目标微生物的富集程度,且不同样品中的优势菌群表现不一,富集后菌群的CH_(4)代谢率达到80%,CO代谢率超过95%;纯化后提取到2株甲烷氧化菌(S2、T7)和3株CO氧化菌(M1、M7、M13),并确定了微生物的生长周期,其中CO氧化菌在对数期内完成了CO气体代谢,CO代谢率超过95%,而CH_(4)气体代谢伴随甲烷氧化菌的生长全过程,代谢相对缓慢,CH_(4)代谢率分别为76.1%、74.5%;此外,甲烷氧化菌利用了更多的CH_(4)气体进行生长繁殖,表现出比CO氧化菌更高的菌液浓度、更高的O_(2)消耗量以及更低的CO_(2)产生量,但CO氧化菌具有比甲烷氧化菌更强的气体代谢能力。研究结果可为采空区CH_(4)和CO等可燃性气体的综合防治提供基础,对防止采空区因自燃而引发热动力灾害事故,确保煤矿安全绿色开采具有重要意义。 展开更多
关键词 ch_(4)和CO氧化菌 微生物提取 唯一碳源 菌群结构 生长代谢特性
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崇明东滩湿地CH_(4)与N_(2)O双消减的耦合过程研究
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作者 陈汉 饶旭东 +2 位作者 滕钊军 张耀鸿 贾仲君 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期2604-2613,共10页
N_(2)O还原驱动的CH_(4)厌氧氧化作用(AOM)是湿地系统温室气体双减排的一种新途径,而基于滨海围垦开发的稻田利用方式对该途径的影响效应尚不清楚。本研究选取长江入海口崇明东滩湿地的自然滩涂(光滩湿地和芦苇湿地)和围垦稻田(围垦种稻... N_(2)O还原驱动的CH_(4)厌氧氧化作用(AOM)是湿地系统温室气体双减排的一种新途径,而基于滨海围垦开发的稻田利用方式对该途径的影响效应尚不清楚。本研究选取长江入海口崇明东滩湿地的自然滩涂(光滩湿地和芦苇湿地)和围垦稻田(围垦种稻19 a和86 a)为研究对象,设置3个试验处理(^(13)CH_(4),^(13)CH_(4)+N_(2)O,N_(2)O)进行室内厌氧培养。采用稳定性同位素标记结合定量PCR等手段,分析不同湿地土壤的N_(2)O型CH_(4)厌氧氧化速率及其固碳潜力,研究其相关功能基因的数量特征。结果发现,围垦稻田土壤中N_(2)O驱动的AOM速率为6.10^(7).51 ng·g^(-1)·d^(-1),显著高于自然滩涂湿地。供试土壤N_(2)O驱动CH_(4)厌氧氧化的^(13)C-SOC固碳量为18.1~49.4 nmol·g^(-1),表明该过程具有较强的固碳潜力。^(13)CH_(4)+N_(2)O添加条件下,供试土壤中硝酸盐型和硫酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌的mcr A功能基因丰度分别为(1.08~2.29)×10^(7) copies·g^(-1)和(2.55~14.30)×10^(7)copies·g^(-1),比只添加^(13)CH_(4)处理分别高出25.8%~64.1%和41.0%~50.1%;相反,亚硝酸盐型CH_(4)厌氧氧化细菌的pmo A功能基因丰度则无明显变化。相关性分析发现N_(2)O驱动的AOM速率与nos ZⅡ基因和硝酸盐型mcr A基因均呈显著正相关,表明nos ZⅡ型N_(2)O还原微生物和硝酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌可能共同参与了N_(2)O驱动的CH_(4)厌氧氧化过程,而硫酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌则在自然滩涂湿地中发挥着重要作用。研究表明,围垦植稻在一定程度上促进了N_(2)O驱动的CH_(4)厌氧氧化作用。 展开更多
关键词 滨海湿地 ch_(4)厌氧氧化 N_(2)O还原 耦合反应 mcrA基因 nosZⅡ基因
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夜间增温下施硅对稻田CH_(4)好氧氧化及其氮响应的影响
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作者 周聪 谢晴 +4 位作者 薛梦琪 张耀鸿 娄运生 贾仲君 高霄鹏 《南方农业学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第8期2133-2141,共9页
【目的】研究硅肥对增温稻田甲烷(CH_(4))好氧氧化速率的影响效应,为探索未来全球变暖背景下稻田温室气体减排措施提供科学依据。【方法】采用田间开放式增温系统对稻田土壤进行夜间增温,共设4个处理:夜间常温不施硅(CK)、夜间增温不施... 【目的】研究硅肥对增温稻田甲烷(CH_(4))好氧氧化速率的影响效应,为探索未来全球变暖背景下稻田温室气体减排措施提供科学依据。【方法】采用田间开放式增温系统对稻田土壤进行夜间增温,共设4个处理:夜间常温不施硅(CK)、夜间增温不施硅(NW)、夜间常温施硅(Si)和夜间增温施硅(NW+Si)。采集上述处理4年后的耕层根际土和非根际土,在无氮添加和氮添加(NH_(4)^(+)、NO_(3)^(-)和尿素)条件下进行室内培养,采用^(13)CH_(4)标记方法,研究稻田CH_(4)好氧氧化速率和固碳特征及其对氮肥的响应。【结果】Si处理稻田土壤的总有机碳和水溶性有机碳含量分别为23.2 g/kg和216.7 mg/kg,较CK稻田提高10.5%和26.7%;而NW处理的总有机碳和水溶性有机碳则分别较CK稻田降低11.9%和9.9%。施硅处理(Si和NW+Si)根际土的CH_(4)好氧氧化速率显著高于不施硅处理(CK和NW)(P<0.05),其中Si处理的氧化速率最高,为10.9μg/(g·d),较NW处理提高45.3%。施硅处理(Si和NW+Si)非根际土壤中CH_(4)氧化驱动的^(13)C有机碳(^(13)C-SOC)净增量为12.5~13.2μmol/g,固碳效率达61%~66%,均高于不施硅处理(CK和NW)。添加氮条件下4个处理的CH_(4)氧化速率总体上大幅增加,其中以NW+Si处理的非根际土最明显。相反,氮添加对稻田的^(13)C-SOC净增量无明显影响,从而降低了稻田土壤CH_(4)氧化驱动的固碳效率。【结论】施硅可缓解夜间增温对稻田CH_(4)氧化过程的抑制作用,同时也提高其固碳效率。 展开更多
关键词 ch_(4)好氧氧化 夜间增温 施硅 固碳效率
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