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二氧化硅负载钌催化剂催化氨硼烷水解产氢研究 被引量：8
1
作者 孙海杰 刘欣改 +3 位作者 陈志浩 陈凌霞 李聪聪 梅洋洋 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期81-85,共5页
采用浸渍-还原法制备了Ru/SiO2催化剂,并考察了钌负载量、还原剂硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/SiO2催化BH3NH3水解产氢的影响。结果表明,在钌的负载量为0.1%(质量分数)、还原剂硼氢化钠与钌的物质的量比为2.2∶1、... 采用浸渍-还原法制备了Ru/SiO2催化剂,并考察了钌负载量、还原剂硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/SiO2催化BH3NH3水解产氢的影响。结果表明,在钌的负载量为0.1%(质量分数)、还原剂硼氢化钠与钌的物质的量比为2.2∶1、还原温度为303 K时制备的催化剂,催化BH3NH3水解产氢速率最快[转化频率TOF为140.8 L H2/(mol Ru·min)]。搅拌转速为450 r/min时,氨硼烷向催化剂表面传质最快,产氢速率最大。氨硼烷水解反应由催化剂界面反应控制,产氢速率与催化剂用量成正比。随着反应温度的升高,Ru活化的氨硼烷分子能量增加,反应速率逐渐增加。反应动力学计算表明Ru/SiO2催化剂催化BH3NH3水解产氢反应对氨硼烷浓度为零级反应,活化能为45 kJ/mol。 展开更多
关键词 钌 二氧化硅 氨硼烷 产氢
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原位还原第四周期过渡金属盐催化氨硼烷水解产氢研究 被引量：2
2
作者 孙海杰 王琪 +3 位作者 陈志浩 陈凌霞 秦皓 彭智昆 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2021年第3期226-232,共7页
该文探究了原位还原第四周期过渡金属盐(FeCl_(2)、CoCl_(2)、NiCl_(2)、CuCl_(2)和ZnCl_(2))催化氨硼烷水解产氢性能,发现它们催化氨硼烷水解产氢活性由高至低依次为CuCl_(2)>CoCl_(2)>NiCl_(2)>FeCl_(2)>ZnCl_(2),这些盐... 该文探究了原位还原第四周期过渡金属盐(FeCl_(2)、CoCl_(2)、NiCl_(2)、CuCl_(2)和ZnCl_(2))催化氨硼烷水解产氢性能,发现它们催化氨硼烷水解产氢活性由高至低依次为CuCl_(2)>CoCl_(2)>NiCl_(2)>FeCl_(2)>ZnCl_(2),这些盐催化氨硼烷水解产氢速率与它们及其相应金属组成电对的标准还原电极电势呈近似线性关系,这说明标准还原电势越高,相应金属盐越易被还原为金属,对应金属催化剂催化氨硼烷水解产氢的活性越高.在原位还原CuCl_(2)、CoCl_(2)和NiCl_(2)催化剂中分别存在金属Cu、Co和Ni物相,催化氨硼烷水解产氢速率较快.原位还原CoCl_(2)、NiCl_(2)和CuCl_(2)催化氨硼烷水解产氢的最佳搅拌速率分别为210、480和210 r·min^(-1),最佳用量分别为0.0010、0.0005和0.0020 mol,转化频率(TOF)分别为104.9 mol H_(2)·mol^(-1)Co·min^(-1)、21.6 mol H_(2)·mol^(-1)Ni·min^(-1)和217.2 mol H_(2)·mol^(-1)Cu·min^(-1).动力学计算结果表明原位还原CoCl_(2)、NiCl_(2)和CuCl_(2)催化氨硼烷水解产氢的活化能分别为35、65和6 kJ·mol^(-1).原位还原CoCl_(2)催化剂具有磁性,易与反应液分离,且团聚不明显,循环使用性能显著优于原位还原的CuCl_(2). 展开更多
关键词 氨硼烷 氢气 过渡金属 钴 镍 铜
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