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高分子铝卟啉体系:二氧化碳基多元醇的高效可控合成 被引量：4
1
作者 卓春伟 曹瀚 +2 位作者 周振震 刘顺杰 王献红 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第5期601-611,共11页
二氧化碳基多元醇(CO_(2)-polyol)是一种具有经济、环境双效益的聚氨酯前体材料,然而高效催化体系的缺乏制约着该领域的发展.本文将新型高分子铝卟啉(PCAT-Al)催化体系应用于CO_(2)与环氧丙烷的调节聚合反应,采用癸二酸、均苯三甲酸、... 二氧化碳基多元醇(CO_(2)-polyol)是一种具有经济、环境双效益的聚氨酯前体材料,然而高效催化体系的缺乏制约着该领域的发展.本文将新型高分子铝卟啉(PCAT-Al)催化体系应用于CO_(2)与环氧丙烷的调节聚合反应,采用癸二酸、均苯三甲酸、均苯四甲酸和二季戊四醇作为链转移剂,实现CO_(2)-polyol的可控合成.在不同链转移剂条件下,PCAT-Al的催化效率均大于3.6 kg/g,可高效地制备分子量为470~5600 g/mol的CO_(2)-polyol.以癸二酸制备二元醇时,PCAT-Al的催化效率可达到6.3 kg/g,并保持高产物选择性(W_(polyol)=98.9 wt%,100℃).值得注意的是,PCAT-Al在制备支化多元醇时展现出比传统DMC催化剂更优异的催化性能.在三元醇、四元醇及六元醇合成中的产物选择性分别达到99.3 wt%,98.2 wt%及95.1 wt%,显著高于DMC体系的88.8 wt%,83.0 wt%及75.8 wt%,表明PCAT-Al体系具有优异的聚合反应可控性.此外,鉴于优异的质子耐受性,PCAT-Al在高链转移剂负载量下可有效地制备超低分子量CO_(2)-二元醇(Mn=470 g/mol).在CO_(2)与PO的调节聚合反应中,PCAT-Al表现出高活性、高选择性和优异质子耐受性的催化优势,这对CO_(2)-polyol的持续发展具有重要意义. 展开更多
关键词 高分子催化剂 二氧化碳基多元醇 铝卟啉 高选择性 结构调控
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铝卟啉折叠催化剂催化二氧化碳/环氧化物共聚反应 被引量：1
2
作者 周振震 刘顺杰 +2 位作者 郎涛涛 高凤翔 王献红 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期396-406,共11页
折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))... 折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))、高选择性(99%)地催化了二氧化碳(CO_(2))与环氧化物的共聚反应.值得一提的是,该催化剂可以实现无助催化剂条件下CO_(2)和环氧丙烷的共聚,催化活性可达525 h^(-1),同时聚合物选择性在95%以上,并且在80℃下表现出“类酶”的最佳温度特性.在催化CO_(2)与环氧环己烷共聚时,催化活性与二氧化碳压力(1~7 MPa)呈线性正相关关系,催化活性最高可达1250 h^(-1),聚合物选择性和碳酸酯单元含量保持在99%以上.本文报道的铝卟啉折叠体催化剂为芳香酰胺折叠体在催化领域的发展提供了借鉴,同时也进一步拓展了折叠催化在高分子合成中的应用. 展开更多
关键词 铝卟啉 芳香酰胺折叠体 二氧化碳 环氧化物 协同催化
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铝卟啉配合物催化二氧化碳与环氧丙烷共聚反应 被引量：4
3
作者 郭洪辰 秦玉升 +1 位作者 王献红 王佛松 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第10期1118-1127,共10页
铝卟啉是一类土壤环境友好的金属卟啉,尽管早在1978年Inoue就已经发现它可以催化CO 2和环氧丙烷的共聚反应,但是该催化体系一直面临催化活性低、聚合物相对分子质量低等难题。本文通过改变铝卟啉催化剂配体中苯环上取代基的种类和位置,... 铝卟啉是一类土壤环境友好的金属卟啉,尽管早在1978年Inoue就已经发现它可以催化CO 2和环氧丙烷的共聚反应,但是该催化体系一直面临催化活性低、聚合物相对分子质量低等难题。本文通过改变铝卟啉催化剂配体中苯环上取代基的种类和位置,制备出中心金属电子环境差异化的铝卟啉,并以双三苯基膦氯化铵(PPNCl)为助催化剂,探讨其对CO 2与环氧丙烷的共聚反应的催化行为。结果表明,当铝卟啉中苯环上2,4位同时被Cl-取代后,在90℃和3 MPa压力下,转化频率(TOF)达到2672 h^-1。当利用离去能力较强的对甲苯磺酸基团(OTs-)作为铝卟啉的轴向配体,可以合成出数均相对分子质量达1.84×10^5的脂肪族聚碳酸酯。 展开更多
关键词 铝卟啉 二氧化碳 环氧丙烷 聚碳酸酯
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功能化二氧化碳基多元醇的精准合成 被引量：11
4
作者 曹瀚 巩如楠 +2 位作者 周振震 王献红 王佛松 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第8期1006-1014,I0004,共10页
二氧化碳基多元醇(CO_(2)-polyol)是通过二氧化碳与环氧化物如环氧丙烷的调聚反应合成的一类端羟基功能化低聚物,然而具有后修饰特点的功能化CO_(2)-polyol的研究则少有报道.本文将衣康酸这一新型起始剂引入到环氧丙烷和CO_(2)的调聚反... 二氧化碳基多元醇(CO_(2)-polyol)是通过二氧化碳与环氧化物如环氧丙烷的调聚反应合成的一类端羟基功能化低聚物,然而具有后修饰特点的功能化CO_(2)-polyol的研究则少有报道.本文将衣康酸这一新型起始剂引入到环氧丙烷和CO_(2)的调聚反应中,成功地制备了双键功能化的CO_(2)-polyol.同时,衣康酸的生物来源属性进一步提高了生物碳比例,使得该多元醇的合成路线更为符合绿色可持续的理念.针对衣康酸存在酸性较强、双键较活泼等不利于PO/CO_(2)调聚反应的因素,采用具有多中心协同催化作用的铝卟啉低聚物催化剂,实现了含碳碳双键的CO_(2)-polyol的高效可控制备,且其链长和结构可调.所合成的具有活泼双键的不饱和多元醇为多种功能化二氧化碳基聚氨酯的合成提供了方便可行的操控平台. 展开更多
关键词 二氧化碳 衣康酸 不饱和多元醇 聚氨酯 铝卟啉低聚物催化剂
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