-
题名钚氧化层结构的理论研究进展
- 1
-
-
作者
谢刘桦
邱睿智
-
机构
中国工程物理研究院材料研究所
-
出处
《核化学与放射化学》
CAS
CSCD
北大核心
2023年第5期389-396,共8页
-
基金
国家自然科学基金项目(22176181)
中国工程物理研究院院长基金自强项目(YZJJZQ2022011)。
-
文摘
钚的氧化层结构是钚化学腐蚀的中心科学问题,本文回顾了本课题组最近在这方面的理论研究工作。首先,基于第一性原理计算结合化学热力学,说明单氧化钚在常压下是热力学不稳定的,可能分解成Pu_(2)O_(3)和钚,但是压强可以将单氧化钚稳定下来,电子结构计算说明了其中的稳定机制。其次,基于准随机结构的第一性原理计算,说明碳也可以将单氧化钚稳定下来。并且重现了碳氧化钚的晶格常数反常演化并阐释其微观电子结构机制。最后,基于类比镧系的过渡氧化物结构模型,预测在Pu_(2)O_(3)/PuO_(2)层中存在低对称结构的Pu_(n)O_(2 n-2)。基于这些工作,提出了一种阶梯状的氧化层结构模型(Pu/PuO_(x)C_(y)/Pu_(2)O_(3)/Pu_(n)O_(2 n-2)/PuO_(2)),以改进简单的三明治状氧化层模型。这个结构模型为钚的化学腐蚀研究提供了一定的理论指导价值。
-
关键词
钚氧化层结构
单氧化钚
碳氧化钚
过渡氧化物
电子结构
第一性原理计算
-
Keywords
plutonium oxide layer structure
plutonium monoxide
plutonium oxycarbide
intermediate oxide
electronic structure
first-principles calculations
-
分类号
TL242
[核科学技术—核燃料循环与材料]
O614.353
[理学—无机化学]
-
