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有机五价碘氧化试剂 被引量：5
1
作者 雷自强 马恒昌 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2005年第9期650-658,共9页
介绍了最近几年有关五价碘氧化试剂在有机合成中应用的研究进展,主要从合成、应用、机理方面进行了阐述。
关键词 1-羟基碘酰苯氧化剂 Dess-Martin氧化试剂 醇氧化 担载1-羟基碘酰苯氧化剂 高价碘化物 有机合成 碘氧化 试剂 五价 研究进展 应用
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含环氧基团的聚合物微球固载2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基催化剂的制备及其催化分子氧氧化苯甲醇 被引量：10
2
作者 余依玲 高保娇 李艳飞 《催化学报》 CSCD 北大核心 2013年第9期1776-1786,共11页
以甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)为单体,以乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,采用悬浮聚合法制得交联聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(CPGMA)微球,然后以4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(4-OH-TEMPO)为试剂,使CPGMA微球表面的环氧基团发... 以甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)为单体,以乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,采用悬浮聚合法制得交联聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(CPGMA)微球,然后以4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(4-OH-TEMPO)为试剂,使CPGMA微球表面的环氧基团发生开环反应,从而制得了TEMPO固载化微球TEMPO/CPGMA,考察了制备条件对固载化反应的影响,并采用多种方法对微球TEMPO/CPGMA进行了表征.将微球TEMPO/CPGMA与CuCl组成共催化体系,用于分子氧氧化苯甲醇,考察了反应条件对催化体系性能的影响.结果表明,以含环氧基团的聚合物微球CPGMA为载体,通过开环反应,可成功地实现TEMPO的固载化,开环反应属SN2亲核取代反应,适宜采用溶剂N,N′-二甲基甲酰胺和反应温度85℃.非均相催化剂TEMPO/CPGMA与助催化剂CuCl构成共催化体系,在室温、常压O2条件下可高效地将苯甲醇氧化为苯甲醛,产物选择性和产率分别为100%和90%.主催化剂TEMPO与助催化剂CuCl适宜的摩尔比为1:1.2;主催化剂适宜用量为0.90g.此外,TEMPO/CPGMA固体催化剂具有良好的循环使用性能. 展开更多
关键词 聚甲基丙烯酸缩水甘油酯 氮氧自由基 固载 醇氧化 分子氧
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均相及多相化催化剂在分子氧催化剂反应中的应用 被引量：8
3
作者 赵继全 焦永杰 《河北工业大学学报》 CAS 2004年第2期163-170,共8页
综述了各种金属络合物催化剂在分子氧作为氧化剂在醇的氧化、烯烃的环氧化上的应用.介绍了均相催化剂的种类、优点以及存在的问题.给出了解决催化剂循环使用的多相化技术方法和取得的结果.
关键词 空气氧化 环氧化 醇氧化 金属络合物 多相化 均相催化
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TEMPO/固载化席夫碱铜配合物共催化剂在分子氧氧化苯甲醇过程中的催化性能 被引量：8
4
作者 余依玲 高保娇 +1 位作者 李艳飞 张婷婷 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第3期210-217,共8页
通过大分子反应,将苯甲醛(BA)和邻氨基苯酚(AP)形成的双齿席夫碱配基键合在交联聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(CPGMA)微球表面,形成固载有席夫碱配基的载体微球BAAP-CPGMA,再通过与铜盐的配位螯合反应,制备了固载有席夫碱铜配合物的微球[Cu(BA... 通过大分子反应,将苯甲醛(BA)和邻氨基苯酚(AP)形成的双齿席夫碱配基键合在交联聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(CPGMA)微球表面,形成固载有席夫碱配基的载体微球BAAP-CPGMA,再通过与铜盐的配位螯合反应,制备了固载有席夫碱铜配合物的微球[Cu(BAAP)2]-CPGMA.将该固载化铜配合物与均相的2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(TEMPO)构成共催化体系TEMPO/[Cu(BAAP)2]-CPGMA,应用于分子氧氧化苯甲醇的催化氧化过程.我们考察了该共催化体系的催化性能,并探索研究了催化氧化机理.实验结果表明,共催化体系TEMPO/[Cu(BAAP)2]-CPGMA可在温和条件下(室温、常压的氧气)高效地将苯甲醇氧化为苯甲醛(选择性100%,苯甲醛产率93%),并具有良好的循环使用性能. 展开更多
关键词 氮氧自由基 席夫碱铜配合物 固载 聚甲基丙烯酸缩水甘油酯 醇氧化 分子氧
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树枝状聚酰胺胺负载TEMPO的合成及其催化分子氧氧化醇的性能 被引量：8
5
作者 苏玲 张月成 赵继全 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期400-409,共10页
以乙二胺和丙烯酸甲酯为原料,经过重复Michael和酯氨解反应,制备出二代(2.0 G)树枝状聚酰胺胺(PAMAM).PAMAM与2,2,6,6-四甲基哌啶酮氮氧自由基经缩合、还原将PAMAM与2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(TEMPO)键连,得到PAMAM负载的TEMPO(PAMA... 以乙二胺和丙烯酸甲酯为原料,经过重复Michael和酯氨解反应,制备出二代(2.0 G)树枝状聚酰胺胺(PAMAM).PAMAM与2,2,6,6-四甲基哌啶酮氮氧自由基经缩合、还原将PAMAM与2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(TEMPO)键连,得到PAMAM负载的TEMPO(PAMAM-TEMPO).采用1H NMR、13C NMR以及FT-IR等手段对中间体及最终产物进行了表征.将PAMAM-TEMPO与CuBr2以及2,2-联吡啶结合构成催化体系,用于分子氧为氧化剂的醇的选择性氧化反应,结果表明该体系对苄基以及烯丙基伯醇的氧化显示出良好的催化活性和选择性.结果还证明,TEMPO的负载使氧化产物醛很容易与催化体系分离,而且催化剂可以循环使用. 展开更多
关键词 树枝状 聚酰胺胺(PAMAM) 2 2 6 6-四甲基哌啶氮氧自由基(TEMPO) 醇氧化 分子氧
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Mg-Al类水滑石负载金催化醇选择氧化中Mg/Al比例的影响 被引量：8
6
作者 王奖 徐爱菊 +1 位作者 贾美林 照日格图 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期11-21,共11页
为研究Mg/Al比例对Mg-Al类水滑石(LDH)负载Au催化醇选择氧化的影响,采用共沉淀—水热晶化法合成了不同Mg/Al比的y Mg-Al LDH,采用液相还原法负载纳米Au颗粒.对样品进行XRD、N_2物理吸附、ICP-AES、AAS、TEM、CO_2-TPD、CO_2-In-situ DRI... 为研究Mg/Al比例对Mg-Al类水滑石(LDH)负载Au催化醇选择氧化的影响,采用共沉淀—水热晶化法合成了不同Mg/Al比的y Mg-Al LDH,采用液相还原法负载纳米Au颗粒.对样品进行XRD、N_2物理吸附、ICP-AES、AAS、TEM、CO_2-TPD、CO_2-In-situ DRIFTS和XPS等表征.在无附加碱条件下,Au/yMg-Al LDH催化剂催化1-苯乙醇选择氧化的催化活性随Mg/Al比增大呈现递增趋势,Au/4Mg-Al LDH活性最佳.载体表面弱碱性强度随Mg/Al比增大变化不大,弱碱位略有增多,对醇羟基脱氢有促进作用.载体层板Mg_3OH基团随Mg/Al比增大而增多有利于Au在层板边缘沉积,二者可形成有效协同,促进醇氧化过程进行. 展开更多
关键词 金催化剂 类水滑石 醇氧化 载体效应
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吸附NO_x的功能化硅胶用于催化温和条件下醇的选择性氧化(英文) 被引量：6
7
作者 张华 付罗岭 钟红敏 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第10期1848-1854,共7页
利用接枝方式将2,2,6,6-四甲基哌啶(TEMPO)固载到SPE柱填料硅胶上制备了功能化硅胶,其吸附NOx应用于催化醇的选择性氧化反应中.并利用元素分析、红外光谱、N2吸附-脱附和NOx程序升温脱附对催化剂进行了考察.结果表明,所制备催化剂中TEMP... 利用接枝方式将2,2,6,6-四甲基哌啶(TEMPO)固载到SPE柱填料硅胶上制备了功能化硅胶,其吸附NOx应用于催化醇的选择性氧化反应中.并利用元素分析、红外光谱、N2吸附-脱附和NOx程序升温脱附对催化剂进行了考察.结果表明,所制备催化剂中TEMPO固载量为0.292 mmol/g,NOx吸附量为0.749 mmol/g;常温常压下1 mmol芳香醇在0.5 g该催化剂作用下进行选择性氧化反应2 h,原料转化率和产物选择性均高达99%.该催化剂提高了醇分子在孔道内部与TEMPO和NOx接触几率,促进了反应进行,根据反应现象,对该体系催化机理进行了推测. 展开更多
关键词 硅胶 四甲基哌啶酮 氮氧化物 多相催化 醇氧化
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PtBi气凝胶用于高效甲醇乙醇氧化电催化剂
8
作者 薛耿 《辽宁化工》 CAS 2024年第3期379-381,393,共4页
高成本、低活性、低导电性电催化剂阻碍了直接醇类燃料电池的发展。金属气凝胶兼具气凝胶的高度多孔、大比表面积和金属的高导电、高催化活性于一身,在电催化领域展现出巨大的前景,极具研究价值。通过引入非贵金属Bi,发展了一类低成本... 高成本、低活性、低导电性电催化剂阻碍了直接醇类燃料电池的发展。金属气凝胶兼具气凝胶的高度多孔、大比表面积和金属的高导电、高催化活性于一身,在电催化领域展现出巨大的前景,极具研究价值。通过引入非贵金属Bi,发展了一类低成本、高活性的醇氧化合金气凝胶催化剂,为非贵金属基气凝胶催化剂的设计提供了启示。 展开更多
关键词 金属气凝胶 多孔材料 醇氧化
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基于杂多酸的负载离子液相催化在醇氧化中的应用(英文) 被引量：6
9
作者 赵美廷 周剑伟 +2 位作者 李臻 陈静 夏春谷 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第2期97-104,共8页
采用溶胶-凝胶法制备的离子液体功能化的二氧化硅对于杂多酸是一种可行的载体,三种商用杂多酸成功的负载在离子液体功能化的二氧化硅上作为醇氧化的催化剂.利用FTIR、XRD、XPS对该种负载离子液相催化剂进行了表征.基于磷钨酸的负载离子... 采用溶胶-凝胶法制备的离子液体功能化的二氧化硅对于杂多酸是一种可行的载体,三种商用杂多酸成功的负载在离子液体功能化的二氧化硅上作为醇氧化的催化剂.利用FTIR、XRD、XPS对该种负载离子液相催化剂进行了表征.基于磷钨酸的负载离子液相催化剂活性最好,高产率(大部分>93%)的得到了相应的羰基化合物.且该催化剂经过简单的过滤即可回收,重复使用七次效果较好. 展开更多
关键词 杂多酸 负载离子液相催化 醇氧化 双氧水
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可见光诱导大茴香醛的高效合成
10
作者 李杰 钱汇达 +3 位作者 潘德阳 王雯婧 朱大亮 房忠雪 《大学化学》 CAS 2024年第4期343-350,共8页
4-甲氧基苯甲醛,俗名大茴香醛,广泛应用于药物合成和香水调配等领域。但是传统合成大茴香醛的工艺缺点,导致其合成途径很难适合本科实验教学。本实验在温和且无金属的条件下,通过可见光诱导4-甲氧基苯甲醇来制备大茴香醛,这不仅提供了... 4-甲氧基苯甲醛,俗名大茴香醛,广泛应用于药物合成和香水调配等领域。但是传统合成大茴香醛的工艺缺点,导致其合成途径很难适合本科实验教学。本实验在温和且无金属的条件下,通过可见光诱导4-甲氧基苯甲醇来制备大茴香醛,这不仅提供了醇氧化、醛制备的新方法,而且也向学生拓展了光化学和自由基化学等重要知识,为培养具有科研思维和创新能力的新工科人才提供支撑。 展开更多
关键词 可见光诱导 醇氧化 无金属 大茴香醛
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燃料电池用钯基电催化剂的研究进展 被引量：5
11
作者 黎子辉 沈培康 《电池》 CAS CSCD 北大核心 2009年第3期167-169,共3页
介绍了化学还原法、交替微波加热原位还原法和溶剂热法等常用的钯(Pd)基催化剂制备方法,综述了各种形貌Pd、负载型Pd及合金Pd基阳极与阴极催化剂在燃料电池中应用的进展,以及协同作用使Pd基合金催化剂活性增强的机理。
关键词 钯(Pd)基电催化剂 燃料电池 醇氧化 氧还原
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可再生型高价碘试剂亚碘酰二内酯在高效醇氧化中的应用研究 被引量：6
12
作者 宋爱茹 张弛 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第10期1002-1006,共5页
利用商品化的高价碘试剂亚碘酰二内酯(Iodosodilactone)作为最终氧化剂,配合催化量的氮氧自由基2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)和当量的4-二甲氨基吡啶(DMAP)所组成的反应体系可以将含有不同官能团的伯醇快速高效地氧化为相应的... 利用商品化的高价碘试剂亚碘酰二内酯(Iodosodilactone)作为最终氧化剂,配合催化量的氮氧自由基2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)和当量的4-二甲氨基吡啶(DMAP)所组成的反应体系可以将含有不同官能团的伯醇快速高效地氧化为相应的醛且不会发生过度氧化;将反应体系中的催化剂换为空间位阻较小的氮氧自由基1-甲基-2-金刚烷氮氧自由基(1-Me-AZADO)则可以将仲醇高效地氧化为相应的酮.值得指出的是,反应结束后Iodosodilactone的还原态2-碘-间苯二甲酸和DMAP可以通过简单的过滤及酸碱中和处理进行回收,Iodosodilactone的再生可通过用次氯酸钠/盐酸体系氧化2-碘-间苯二甲酸来高效实现. 展开更多
关键词 亚碘酰二内酯 可再生型 高价碘试剂 醇氧化 氮氧自由基
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富空穴CoSi合金无溶剂无碱醇氧化 被引量：1
13
作者 赵志月 蒋志伟 +5 位作者 黄一哲 Mebrouka Boubeche Valentina G.Matveeva Hector F.Garces 罗惠霞 严凯 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期175-184,共10页
醇类化合物选择性氧化为醛、酸和酯在工业应用中是一类重要的化学反应.按照绿色化学的要求,无溶剂、无外加碱源,以分子氧为氧化剂,对醇类氧化反应提出了重要挑战,特别是无溶剂氧化醇制备酯类化学品.因此开发高效催化剂应用于无溶剂醇氧... 醇类化合物选择性氧化为醛、酸和酯在工业应用中是一类重要的化学反应.按照绿色化学的要求,无溶剂、无外加碱源,以分子氧为氧化剂,对醇类氧化反应提出了重要挑战,特别是无溶剂氧化醇制备酯类化学品.因此开发高效催化剂应用于无溶剂醇氧化成为研究热点.目前Pd基贵金属催化剂应用于醇的无溶剂氧化已取得一定进展,但贵金属的稀缺性限制了其工业应用.由于碱性环境可以有效促进醇的氧化,但碱性物质的添加可能导致反应体系的二次污染.此外,Co基非贵金属催化剂可以有效无溶剂氧化醇,但稳定性一般.因此,合成高活性高稳定性催化剂用于醇类化合物的无溶剂选择性氧化是重要的科学问题.本文采用电弧熔炼法可控制备半金属CoSi合金(AM-CoSi),在无溶剂无碱条件下将其应用于六种芳香醇的选择性氧化.采用X射线吸收精细结构谱、电子顺磁共振和球差扫描透射电镜对AM-CoSi催化剂进行结构表征,发现其以钴硅合金的形式存在,具有Co空穴和Si空穴,并且以Si空穴为主.反应结果表明,使用AM-CoSi催化剂在220℃可完全转化苯甲醇,并以70%的产率得到苯甲酸苄酯(BBE),使用无缺陷CoSi合金,只得到9.5%的BBE,说明Si空穴存在可以高效的转化苯甲醇并高产率得到BBE.此外,通过调控反应温度,使用AM-CoSi无溶剂氧化六种芳香醇(带有不同吸电子基团和供电子基团)可高选择性得到对应的醛,选择性高达84%以上.中间体反应实验结果表明,AM-CoSi催化剂具有很好的酯化催化活性,苯甲醇首先氧化成苯甲醛,再氧化成苯甲酸,然后苯甲酸与苯甲醇发生酯化反应生成BBE.采用单组分合金成分和无空穴CoSi合金(S-CoSi)进行催化剂对比实验,发现合金结构和空穴有利于苯甲醇的氧化.设计无空穴CoSi合金、Co空穴CoSi合金和Si空穴CoSi合金三种催化剂模型,并利用密度泛函理论计算模拟苯甲醇在这三种模型 展开更多
关键词 半金属合金 醇氧化 无溶剂 空穴 密度泛函理论计算
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乙醇酸甲酯选择性氧化制备乙醛酸甲酯研究进展
14
作者 王浩 赵国锋 路勇 《华东师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期104-113,共10页
乙醛酸甲酯在有机合成和化工生产中应用广泛,传统的制备方法存在成本高、效率低、易造成环境污染等缺点.乙醇酸甲酯是煤基合成气经草酸二甲酯加氢制乙二醇工艺的中间产物且可高选择性控制合成,以其为原料选择性氧化制备乙醛酸甲酯具有... 乙醛酸甲酯在有机合成和化工生产中应用广泛,传统的制备方法存在成本高、效率低、易造成环境污染等缺点.乙醇酸甲酯是煤基合成气经草酸二甲酯加氢制乙二醇工艺的中间产物且可高选择性控制合成,以其为原料选择性氧化制备乙醛酸甲酯具有较好的工业应用前景,但目前为止,研究较为有限.本文综述了乙醛酸甲酯的应用、传统制备方法及乙醇酸甲酯氧化法的研究现状,也总结了相关醇类(如乙醇)选择性氧化制醛酮的研究进展. 展开更多
关键词 乙醇酸甲酯 乙醛酸甲酯 选择氧化 分子氧 醇氧化
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基于醇选择性的光催化氧化的研究
15
作者 程荣芹 《化工技术与开发》 CAS 2023年第5期41-49,共9页
传统的醇类转化为羰基化合物存在一些缺点,如反应条件苛刻、产生大量危险废物、选择性差等。新兴的转化方法通过光催化,将醇氧化成相应高附加值的羰基化合物,并可能同时生产清洁燃料氢(H_(2)),在温和的条件下,有望替代传统方法,形成更... 传统的醇类转化为羰基化合物存在一些缺点,如反应条件苛刻、产生大量危险废物、选择性差等。新兴的转化方法通过光催化,将醇氧化成相应高附加值的羰基化合物,并可能同时生产清洁燃料氢(H_(2)),在温和的条件下,有望替代传统方法,形成更绿色和可持续的反应系统,由此引起了广泛的关注。本文论述了不同类型的醇的光催化策略,讨论了某些体系中会产生H_(2)的问题,对光催化剂的设计及反应机理进行了详细的总结和讨论,提出了当前面临的挑战以及未来的研究方向。 展开更多
关键词 醇氧化 羰基化合物 光催化
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双向主客体作用促进水溶液中选择性光催化CO_(2)还原与醇氧化
16
作者 张雯 宋彩彩 +4 位作者 王嘉蔚 蔡舒婷 高梦语 冯有祥 鲁统部 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第9期176-186,共11页
CO_(2)还原与H_(2)O氧化耦合被认为是将太阳能转化为化学能的理想方法.然而,H_(2)O氧化反应的显著动力学障碍限制了该类反应的转化效率.此外,额外的电子牺牲剂的消耗不仅在经济上不可行,而且浪费了光生空穴的氧化能力.因此,将CO_(2)还... CO_(2)还原与H_(2)O氧化耦合被认为是将太阳能转化为化学能的理想方法.然而,H_(2)O氧化反应的显著动力学障碍限制了该类反应的转化效率.此外,额外的电子牺牲剂的消耗不仅在经济上不可行,而且浪费了光生空穴的氧化能力.因此,将CO_(2)还原与有机物的有效氧化相结合将是有效利用太阳能和解决能源危机的有效途径之一.对于包含光敏剂、催化剂和反应底物的离散光催化体系来说,电子转移效率主要由离散组分之间的扩散过程控制.为了提高光反应组分之间的电子转移效率,研究人员尝试通过共价键在催化剂和光敏剂之间建立“桥梁”,从而获得更快的电子转移速率.然而,该类体系存在合成过程复杂、共价键断裂及使用贵金属等问题.与共价键相比,非共价体系更便于合成,且具有更好的稳定性.本文利用双向主客体相互作用构筑高效光催化体系,其中水溶性β-环糊精修饰的CdS纳米晶与CoTPP(助催化剂)和有机醇(反应底物)均通过非共价主客体作用连接,促使光生电子和光生空穴的同步快速消耗.核磁共振氢谱结果表明,环糊精作为主体分子可以识别客体分子四苯基卟啉钴与呋喃醇.利用Job曲线测得环糊精与四苯基卟啉钴以及呋喃醇的键合比分别为2:1和1:1.紫外-可见吸收光谱结果表明,环糊精与四苯基卟啉钴以及呋喃醇之间存在不同强度的主客体键合.光催化CO_(2)还原反应与呋喃醇氧化性能测试结果表明,与无配体的Cd S纳米晶(CdS-BF_(4))以及其它配体(油酸、2-巯基乙醇和硫代甘油)修饰的Cd S纳米晶相比,环糊精修饰的CdS-CD纳米晶在水相中表现出更高的CO_(2)还原为HCOOH的活性与选择性,同时,表现出最佳的呋喃醇氧化活性与选择性.相反,表面无配体的Cd S-BF4纳米晶活性较低,且有严重的析氢副反应发生.为了更好地理解双向主客体相互作用对光反应性能的贡献,利用一系列稳� 展开更多
关键词 人工光合成 主客体相互作用 CO_(2)还原 醇氧化 快速电子转移
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自由基修饰共轭微孔聚合物应用于5-羟甲基糠醛选择性氧化 被引量：4
17
作者 毛会玲 王晨 +4 位作者 薛云 晏秘 申妍铭 程琥 庄金亮 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期245-252,共8页
采用有机单体侧链嫁接2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(2,2,6,6-tetramethylpiperidineoxyl,TEMPO)的策略将TEMPO嫁接到2,5-二溴苯甲酸侧链,并与四(4-乙炔基苯)甲烷通过Sonogashira偶联反应,构筑TEMPO自由基功能化共轭微孔聚合物CMP-4-TEMPO... 采用有机单体侧链嫁接2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(2,2,6,6-tetramethylpiperidineoxyl,TEMPO)的策略将TEMPO嫁接到2,5-二溴苯甲酸侧链,并与四(4-乙炔基苯)甲烷通过Sonogashira偶联反应,构筑TEMPO自由基功能化共轭微孔聚合物CMP-4-TEMPO.利用核磁共振谱(NMR)、扫描电子显微镜(SEM)、粉末X-射线衍射(XRD)红外吸收光谱(FT-IR)和电子顺磁共振谱(EPR)等技术研究了所合成单体及CMP形貌和结构.催化性能测试结果表明CMP-4-TEMPO可将5-羟甲基糠醛(5-HMF)高效、高选择性氧化成高附加值2,5-二甲酰基呋喃(2,5-DFF).CMP-4-TEMPO催化剂循环利用10次仍保持较高的转化率.提出了CMP-4-TEMPO中形成TEMPO氧正离子是实现5-HMF转化为2,5-DEF的催化氧化机理.CMP-4-TEMPO有望成为各种醇高效、高选择性氧化以及可循环利用的异相催化剂. 展开更多
关键词 多孔材料 共轭微孔聚合物 醇氧化 TEMPO自由基 5-羟甲基糠醛
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金属有机骨架基绿色催化剂在醇氧化反应中的研究应用
18
作者 安国庆 张晓伟 +7 位作者 张灿阳 高鸿毅 刘斯奇 秦耕 齐辉 Jitti Kasemchainan 张建伟 王戈 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第7期126-174,共49页
醇的选择性氧化是一类非常重要的有机合成反应,因其能够生产多种高值化学品和重要的化工原料,被广泛应用于全合成、精细化工与医药等领域.目前虽已开发出多种可将醇转化为醛、酮或酸等产物的催化体系,但仍普遍存在反应条件苛刻、转化率... 醇的选择性氧化是一类非常重要的有机合成反应,因其能够生产多种高值化学品和重要的化工原料,被广泛应用于全合成、精细化工与医药等领域.目前虽已开发出多种可将醇转化为醛、酮或酸等产物的催化体系,但仍普遍存在反应条件苛刻、转化率低和选择性差等问题,且大多数催化氧化体系还涉及使用危险性氧化剂、添加剂或有毒试剂,导致产生大量有害废弃物和造成环境污染,因此开发高效、安全且环境友好的用于醇氧化绿色催化剂具有重要意义.金属有机骨架(MOFs)是一类由有机配体和金属离子/团簇组装而成的具有重复网络结构的多孔晶体材料,具有比表面积大、孔结构可调、活性位点丰富以及易于回收再利用等优点,在醇类绿色催化氧化领域中表现出巨大潜力,受到了研究者的广泛关注.MOFs还可作为载体与其它催化活性组分进行复合构筑MOFs基复合材料,或作为前驱体通过热处理等手段获得多种MOFs衍生物材料,这两类MOFs基材料在保留MOFs材料高比表面积、大孔隙率等特征的基础上,进一步集成了多元活性位点和良好结构稳定性等优势.本综述总结和讨论了近年来MOFs基材料作为绿色催化剂在醇催化氧化领域的代表性研究进展.按照MOFs基材料种类(纯MOFs、MOFs复合材料和MOFs衍生物)和反应类型(热催化、光催化和电催化)进行系统分类,并依据MOFs基材料属性(MOFs金属节点种类、MOFs基复合材料负载活性组分种类、MOFs衍生物金属中心种类以及光催化改性策略种类)对各章节内容进行了分类介绍,同时围绕材料基本合成工艺、催化反应条件及催化性能、底物普适性、醇氧化机理和材料稳定性等方面对多种所涉及的MOFs基材料进行了详细介绍,并从计算角度出发介绍了密度泛函理论(DFT)在MOFs基材料催化醇类氧化方面的应用.此外,还充分讨论了MOFs基材料作为醇氧化� 展开更多
关键词 MOFs基材料 醇氧化 绿色催化 催化性能 稳定性
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室温快速合成HKUST-1应用于醇选择性催化氧化 被引量：4
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作者 庄金亮 张宇 +4 位作者 程琥 刘湘粤 毛会玲 王晨 杜嬛 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第7期1543-1547,共5页
利用溶剂诱导成核法,将HKUST-1前驱液滴加入甲醇溶液,在室温条件下即可快速合成HKUST-1晶体。X-射线衍射结果表明所合成的HKUST-1具有很高的结晶度;扫描电子显微镜显示该HKUST-1具有规则的八面体形貌,尺寸为2~3μm;N2吸附实验表明HKUST-... 利用溶剂诱导成核法,将HKUST-1前驱液滴加入甲醇溶液,在室温条件下即可快速合成HKUST-1晶体。X-射线衍射结果表明所合成的HKUST-1具有很高的结晶度;扫描电子显微镜显示该HKUST-1具有规则的八面体形貌,尺寸为2~3μm;N2吸附实验表明HKUST-1的BET比表面积高达1100m^2/g。利用HKUST-1含有大量的未饱和Cu^2+,以HKUST-1和2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(TEMPO)组成的催化体系,研究了HKUST-1/TEMPO对苯甲醇选择性氧化成苯甲醛的反应。催化结果表明,HKUST-1/TEMPO体系在无外加碱添加剂时,在三氟甲苯溶剂中,可将苯甲醇高效、高选择性氧化成苯甲醛。HKUST-1和TEMPO均是催化苯甲醇转化成苯甲醛的催化剂,两者缺一不可。HKUST-1催化前后结构未发生明显变化,催化剂循环利用4次后,对苯甲醇的转化率仍保持在80%以上,是优异的异相催化剂。 展开更多
关键词 多孔材料 金属-有机骨架化合物 HKUST-1 醇氧化 TEMPO自由基
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LSPR金属催化醇氧化制备醛类与酯类化合物的研究进展及其在日化领域的应用 被引量：3
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作者 王晓宇 高晓星 +1 位作者 王瑞义 牛宇岚 《日用化学工业》 CAS 北大核心 2022年第6期664-671,共8页
醛类化合物与酯类化合物由于普遍具有杀菌、防腐以及持久香气的特点,广泛被用作日用化学品当中的添加剂使用。而醛类与酯类化合物通过醇的选择性氧化可实现低毒、绿色、无污染的合成路径。其中LSPR金属基催化剂作为醇氧化反应的优良催... 醛类化合物与酯类化合物由于普遍具有杀菌、防腐以及持久香气的特点,广泛被用作日用化学品当中的添加剂使用。而醛类与酯类化合物通过醇的选择性氧化可实现低毒、绿色、无污染的合成路径。其中LSPR金属基催化剂作为醇氧化反应的优良催化剂被广泛使用。本文对LSPR金属催化醇氧化制备醛类与酯类化合物的催化机理及其催化反应的发展趋势以及在日化领域的应用进行综述,其中以Au,Ag,Cu 3种LSPR金属作活性中心,对于醇的氧化反应具有较高的催化活性,且所制备的产物醛与酯均具备选择性高的特点,使其更加有利于二者在日用化学品当中的应用。此外,从此3种金属的LSPR效应出发,对LSPR金属在光照条件下的催化机理以及光催化醇选择性氧化反应的应用进展进行综述,基于LSPR金属表面在光照下可以产生大量热电子的理论,其在醇氧化制备醛与酯的反应中,不仅可以使反应在更加温和的条件下进行,产物的选择性还可得到进一步提升。 展开更多
关键词 醛类化合物 酯类化合物 日用化学品 LSPR金属催化 醇氧化 光催化
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