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MOF衍生的单原子催化剂中γN原子在ORR反应中的远程作用及其调制机制 被引量：1
1
作者 邢浩然 Muhammad Arif +3 位作者 何光裕 肖海 陈银娟 陈海群 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期3200-3212,共13页
燃料电池的发展有助于促进“双碳”目标的早日实现,但其阴极氧还原反应(ORR)的多步质电耦合传输机制导致其动力学过程缓慢.目前,金属有机框架材料衍生的单原子催化剂(SACs)因具有较高的ORR催化活性而被认为是一种优势燃料电池阴极材料.... 燃料电池的发展有助于促进“双碳”目标的早日实现,但其阴极氧还原反应(ORR)的多步质电耦合传输机制导致其动力学过程缓慢.目前,金属有机框架材料衍生的单原子催化剂(SACs)因具有较高的ORR催化活性而被认为是一种优势燃料电池阴极材料.然而,由于SACs活性位点的外层结构难以精确表征,因此相关催化反应机制尚不明确.鉴于此,本研究着眼第三配位层γN原子对其邻近βC原子位点和活性金属中心的双重影响开展了深入研究.结果表明,不同位置和数量的γN掺杂会改变Fe–N_(4)/C–γN_(x)结构中被取代C位点的电子结构,从而影响邻近金属中心的βC原子电荷分布.同时,这些变化还将通过长程效应间接影响金属中心的电子分布及自旋,从而增强4e−反应路径的ORR性能.更重要的是,电负性增强的βC原子更容易吸附OH基团,因此使得γN掺杂的Fe–N_(4)/C–γN_(x)具备更加优异的碱性环境ORR理论性能.基于以上结果,我们还发现γN调制的βC辅助ORR路径具有比常规4e−反应路径更低的过电势.本研究针对决速步的波函数分析促进了从电子层次对该反应作用机制的理解,揭示了该类单原子催化剂中γN位点精确设计和表征的重要意义. 展开更多
关键词 单原子催化剂 反应路径 配位层 N掺杂 燃料电池 金属有机框架材料 电负性 阴极材料
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熔盐混合物随机混合近似的偏差
2
作者 谢刚 除念贻 《自然杂志》 1992年第6期475-476,共2页
熔盐混合物热力学函数的统计推导基于随机混合近似理论,即同号离子A和B随机地分布在熔体中,改变A和B的排布并不改变混合能。但实际上熔体并非理想的随机混合。
关键词 熔盐 近似理论 热力学函数 非理想 同号 混合分布 理论模型 配位层 随机地 阿佛加德罗常数
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碱金属阴离子化合物(续)
3
作者 J.L.Dye 牟松龄 张丰 《丽水学院学报》 1990年第S1期90-96,共7页
3 热力学的思考 碱金属阴离子可在氨中存在是根据热力学论证提出的。我们寻找碱金属阴离子的盐类(我们把它叫做“碱化物”)也是根据对它们稳定性的热力学预测,在寻找适合的金属,溶剂和络合剂方面仍然以稳定常数的估算作指导。关于其它... 3 热力学的思考 碱金属阴离子可在氨中存在是根据热力学论证提出的。我们寻找碱金属阴离子的盐类(我们把它叫做“碱化物”)也是根据对它们稳定性的热力学预测,在寻找适合的金属,溶剂和络合剂方面仍然以稳定常数的估算作指导。关于其它金属如碱土金属阴离子的可能性问题也已提出。热力学容易说明象Ca^-这样的阴离子在溶液中是不可能存在的,而Au^-阴离子在热力学上是相当稳定的。本节将提供一些有关的热力学论据。有些予言可以作得相当准确,而另一些予言的把握性要小得多。 展开更多
关键词 稳定常数 溶剂化电子 可能性问题 离子化合物 节将 热力学数据 配位层 溶剂化自由能 络合剂 原子间距
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第二配位层磺酸根在电催化析氢反应中的作用
4
作者 王妮 张学鹏 +6 位作者 韩金秀 雷海涛 张清鑫 张航 张伟 Ulf-Peter Apfel 曹睿 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第2期88-94,共7页
析氢反应涉及电子和质子转移过程,即PCET过程,需要较大的过电势才可以驱动析氢反应发生.因此,合成过电势低,活性高的催化剂成为研究热点.自然界中,铁铁氢化酶可以将质子高效地还原成氢气.经研究,铁铁氢化酶的结构中有一个氨基基团位于... 析氢反应涉及电子和质子转移过程,即PCET过程,需要较大的过电势才可以驱动析氢反应发生.因此,合成过电势低,活性高的催化剂成为研究热点.自然界中,铁铁氢化酶可以将质子高效地还原成氢气.经研究,铁铁氢化酶的结构中有一个氨基基团位于活性金属中心铁的一侧,因此可以精准、有效地将质子传递给金属铁,从而提高催化效率.受自然界启发,很多分子催化剂模拟了自然界中氢化酶的结构,在分子内引入proton-relay基团,促进了析氢过程中PCET的过程.但目前只有关于这类分子催化剂通过促进质子传输进而提高催化效率的文献报道,尚未发现有关其改变氢氢成键方式的研究.前期工作中,本课题组设计合成了卟啉镓并用于电催化质子还原的研究.利用循环伏安法对其析氢活性进行了测试,发现分别以三氟乙酸(TFA)和醋酸(HOAc)作为质子源时,催化析氢的电化学行为不同.在强酸(TFA)体系中,催化剂在经历了两电子还原后,生成的金属氢化物可以直接和质子发生反应,生成氢气.但是在弱酸(HOAc)体系中,生成的金属氢化物需要再经过一电子的还原才可以驱动整个催化反应的进行.在该工作的基础上,通过调研文献得知,在分子内引入酸基团时,可以极大地增加中心金属周围的质子浓度,并且改善质子传输的速率.基于以上想法,在卟啉镓的分子内引入了磺酸基团作为proton-relay的中心,使催化剂能够在弱酸存在的体系中实现强酸的催化析氢路径.本文合成了第二配位层带磺酸基团的卟啉镓化合物(1).在弱酸(HOAc)作为外加质子源时,利用循环伏安法证明了生成的镓氢化合物是真正的活性物种,可以驱动整个催化析氢反应的发生.循环伏安法实验结果表明,化合物1具有很高的催化活性,其TOF值可以达到1.3×10^(5)s^(-1).为了进一步研究催化机理,通过停留光谱实验对该反应进行了原位监测,将化� 展开更多
关键词 分子电催化 金属氢化物 析氢反应 镓氢化合物 第二配位层 氢氢成键
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配位插层聚合法制备膨润土/PAM调湿膜 被引量：10
5
作者 曹丽云 黄剑锋 +1 位作者 熊信柏 李爱兰 《非金属矿》 CAS CSCD 北大核心 2003年第1期30-31,41,共3页
将钙基膨润土交换成镍基膨润土 ,然后使丙烯酰胺在膨润土中配位插层聚合 ,制备出聚丙烯酰胺 /膨润土复合调湿材料 ,测定了材料的调湿性能 ,并采用IR、SEM。
关键词 配位插层聚合法 膨润土 复合材料 调湿材料 聚丙烯酰胺 离子交换
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配位插层法制备蒙脱石/脲醛树脂胶黏剂的性能研究 被引量：5
6
作者 封禄田 王岩松 +1 位作者 杨海霞 张宝砚 《沈阳化工学院学报》 2008年第1期5-9,共5页
利用尿素与镍离子的配位作用,通过配位插层法将尿素分子引入镍基蒙脱石层间,再加入甲醛缩聚制备蒙脱石/脲醛树脂胶黏剂.实验确定适宜的反应条件为:镍基蒙脱石的质量分数2%,配位时尿素的质量分数30%,配合温度50℃,配合时间20 h.固化后样... 利用尿素与镍离子的配位作用,通过配位插层法将尿素分子引入镍基蒙脱石层间,再加入甲醛缩聚制备蒙脱石/脲醛树脂胶黏剂.实验确定适宜的反应条件为:镍基蒙脱石的质量分数2%,配位时尿素的质量分数30%,配合温度50℃,配合时间20 h.固化后样品的XRD显示蒙脱石的d(001)已撑开到2.522 3 nm,表明产物为插层型蒙脱石纳米复合物;通过对复合物与纯脲醛树脂胶黏剂的性能进行对比,显示胶液黏度增加了2.24倍,复合物胶黏剂黏接的剪切强度提高了51%. 展开更多
关键词 蒙脱石 脲醛树脂 配位插层
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配位插层聚合法制备聚合物/蒙脱土纳米复合材料 被引量：2
7
作者 杨海霞 刘子儒 +1 位作者 赫秀娟 封禄田 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期224-226,共3页
综述了用单体配位插层聚合法制备聚合物/蒙脱土纳米复合材料的特点、操作过程及研究现状。该方法是采用微波加热技术用阳离子交换树脂将天然蒙脱土层间交换上过渡金属离子,利用单体与过渡金属离子之间的配位作用将单体引入蒙脱土层间,... 综述了用单体配位插层聚合法制备聚合物/蒙脱土纳米复合材料的特点、操作过程及研究现状。该方法是采用微波加热技术用阳离子交换树脂将天然蒙脱土层间交换上过渡金属离子,利用单体与过渡金属离子之间的配位作用将单体引入蒙脱土层间,然后进行原位聚合制备聚合物/蒙脱土纳米复合材料。 展开更多
关键词 蒙脱土 配位插层 原位聚合 纳米复合材料
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配位插层法制备酚醛树脂/蒙脱土纳米复合材料的性能研究 被引量：1
8
作者 封禄田 刘子儒 +1 位作者 王建枫 张巾玲 《沈阳化工学院学报》 2005年第3期164-166,179,共4页
利用单体配位插层法制备酚醛树脂/蒙脱土纳米复合材料,并对不同蒙脱土含量的复合材料在软化点、粘结剪切强度和热稳定性方面与纯酚醛树脂进行比较.结果表明:当蒙脱土质量分数为2 %～5 %时,复合材料的软化点变化不明显;不同蒙脱土含量的... 利用单体配位插层法制备酚醛树脂/蒙脱土纳米复合材料,并对不同蒙脱土含量的复合材料在软化点、粘结剪切强度和热稳定性方面与纯酚醛树脂进行比较.结果表明:当蒙脱土质量分数为2 %～5 %时,复合材料的软化点变化不明显;不同蒙脱土含量的酚醛树脂/蒙脱土纳米复合材料的粘结剪切强度均高于纯酚醛树脂;在温度低于300 ℃和温度高于400 ℃时复合材料在热稳定性方面均优于纯酚醛树脂. 展开更多
关键词 蒙脱土 酚醛树脂 配位插层 纳米复合材料
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配位插层聚合制备膨润土/聚丙烯酰胺调湿材料(英文) 被引量：1
9
作者 曹丽云 黄剑锋 《陕西科技大学学报（自然科学版）》 2004年第1期1-5,共5页
通过离子交换反应先将钙基膨润土交换成钠基膨润土,继而交换成镍基膨润土,然后将丙烯酰胺配位插层进入镍基膨润土层间,于353K条件下使用硝酸铈铵作引发剂,使丙烯酰胺在膨润土中配位插层聚合5h制备出一种新型的聚丙烯酰胺/膨润土复合调... 通过离子交换反应先将钙基膨润土交换成钠基膨润土,继而交换成镍基膨润土,然后将丙烯酰胺配位插层进入镍基膨润土层间,于353K条件下使用硝酸铈铵作引发剂,使丙烯酰胺在膨润土中配位插层聚合5h制备出一种新型的聚丙烯酰胺/膨润土复合调湿材料。XRD分析结果表明,丙烯酰胺于338K条件下在膨润土中配位插层12h后,镍基膨润土的层间距从1.607nm增至2.079nm;同时,还通过IR分析对钙基膨润土和聚丙烯酰胺/膨润土复合物进行了表征。通过对不同膨润土含量的调湿材料调湿性能的测试表明:随着复合物中膨润土含量的增加,复合物的吸湿量和吸湿速率降低,放湿速率增加。 展开更多
关键词 膨润土 离子交换 配位插层聚合 聚丙烯酰胺 复合调湿材料 钙基膨润土 调湿性能
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