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CS_2 ~1B_2(~1Σ_u^+)态预离解产物CS的振转布居研究 被引量:1
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作者 郭颖 周晓国 +4 位作者 徐海峰 李奇峰 戴静华 刘世林 马兴孝 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第6期435-439,共5页
用一束波长为 2 10 .2 7nm的激光将CS2 分子激发至预离解态1B2 (1Σ+ u) ,用另一束激光通过激光诱导荧光 (LIF)方法检测碎片CS ,在 2 5 0 .5~ 2 86 .5nm获得了CS碎片A1Π←X1Σ+ 振转分辨的激发谱 .通过对光谱强度的分析 ,获得了CS碎片... 用一束波长为 2 10 .2 7nm的激光将CS2 分子激发至预离解态1B2 (1Σ+ u) ,用另一束激光通过激光诱导荧光 (LIF)方法检测碎片CS ,在 2 5 0 .5~ 2 86 .5nm获得了CS碎片A1Π←X1Σ+ 振转分辨的激发谱 .通过对光谱强度的分析 ,获得了CS碎片v″ =0~ 8的振动布居和v″=1,4~ 8振动态的转动布居 .结果发现 ,碎片CS的振动布居呈双模结构 ,分别对应于CS2 分子1B2 (1Σ+ u)态的两个解离通道 ,即CS(X1Σ+ ,v″=0~ 9) +S(3 PJ)和CS(X1Σ+ ,v″ =0~ 1)+S(1B2 ) .由此得到两个解离通道的分支比S(3 PJ) :S(1B2 )为 5 .6± 1.2 .与前人 193nm处的研究结果相比 ,2 10 .2 7nm激发更有利于S(3 PJ)通道的生成 .此外 ,实验还发现CS的转动布居不满足热平衡分布 。 展开更多
关键词 CS2 ^1B2(^1∑u^+)态 振转布居 通道分支 预离解
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CS_2分子~1B_2(~1Σ_u^+)态预解离动力学研究 被引量:1
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作者 郭颖 徐海峰 +4 位作者 李奇峰 石勇 戴静华 刘世林 马兴孝 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第2期145-151,共7页
研究了CS2 分子1B2 (1Σ+u )预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动振动转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2 分子到1B2 (1Σ+u )电子态,光解产物C... 研究了CS2 分子1B2 (1Σ+u )预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动振动转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2 分子到1B2 (1Σ+u )电子态,光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测.通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓,获得了源于不同跃迁初始态的1B2 (1Σ+u )态g振动能级的预解离寿命.通过分析CS的LIF光谱,则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0~8振动态布居、v=1、4 ~8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X1Σ+ ) +S(3PJ)和CS(X1Σ+ ) +S(1D2 )的分支比.实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响.发现v2″的影响不大,而l的影响却是明显的.较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(3PJ) /S(1D2 ),即大的l(=K)有利于预解离的发生,同时更有利于产生S(1D2 ). 展开更多
关键词 CS2分子^1B2(^1∑u^+)态 预解离寿命 通道分支 振转能量分配 光解动力学
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氧硫化碳在230 nm光激发下的S(~3P)解离通道
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作者 吴向坤 高治 +2 位作者 于同坡 周晓国 刘世林 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第10期2004-2012,共9页
在230nm激光激发下,氧硫化碳(OCS)分子迅速解离生成振动基态但高转动激发的CO(X^1∑_g^+,v=0,J=42-69)碎片,并通过共振增强多光子电离技术实现其离子化。通过检测处于J=56-69转动激发态CO碎片的离子速度聚焦影像,我们获得了各转动态CO... 在230nm激光激发下,氧硫化碳(OCS)分子迅速解离生成振动基态但高转动激发的CO(X^1∑_g^+,v=0,J=42-69)碎片,并通过共振增强多光子电离技术实现其离子化。通过检测处于J=56-69转动激发态CO碎片的离子速度聚焦影像,我们获得了各转动态CO碎片的速度分布和空间角度分布,其中包含了S(1D)+CO的单重态和S(~3P_J)+CO三重态解离通道的贡献。不同的转动态CO碎片对应三重态产物通道的量子产率略有不同,经加权平均我们得到230 nm附近光解OCS分子中S(3P)解离通道的量子产率为4.16%。结合高精度量化计算的OCS分子势能面和吸收截面的信息,我们获得了OCS光解的三重态解离机理,即基态OCS(X^1A')分子吸收一个光子激发到弯曲的A^1A'态之后,通过内转换跃迁回弯曲构型的基电子态,随后在C-S键断裂过程中与2~3A"(c^3A")态强烈耦合并沿后者势能面绝热解离。 展开更多
关键词 氧硫化碳 光解离 共振增强多光子电离 通道分支 离子速度成像
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氧硫化碳在230 nm 附近的三重态解离通道
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作者 高治 孙中发 +3 位作者 吴向坤 唐国强 周晓国 刘世林 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期345-352,共8页
氧硫化碳(OCS )在吸收230 nm左右的光子后迅速解离,生成的CO (X1Σ+g ,v=0,J=42~65)碎片通过(2+1)共振增强多光子电离后检测.通过对CO+进行速度成像,获得了CO+的平动能布居和角度分布.除了主要的单重态通道S(1D)... 氧硫化碳(OCS )在吸收230 nm左右的光子后迅速解离,生成的CO (X1Σ+g ,v=0,J=42~65)碎片通过(2+1)共振增强多光子电离后检测.通过对CO+进行速度成像,获得了CO+的平动能布居和角度分布.除了主要的单重态通道S(1D)+CO(X1Σ+g ,v=0)以外,三重态解离通道形成的S(3 P)原子也被观测到,其通道分支比约为0.5%,并且随CO的转动激发而略增加.结合最新计算的OCS电子激发态势能面,获得了OCS的三重态解离机理:OCS吸收230 nm光子被激发至A 1 A′态,进而通过旋轨耦合至b3 A″态解离. 展开更多
关键词 氧硫化碳(OCS ) 光解离 共振增强多光子电离 通道分支 离子速度成像
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