Co-MIL-101(Fe)活化过硫酸盐降解对乙酰氨基酚 被引量：3

1

作者 刘一博 丁晓彤 +3 位作者 迟雨轩 石若含 汪黎东 齐铁月 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期613-619,共7页

采用一锅法制备了均质双金属有机骨架材料Co-MIL-101(Fe),并将其用于活化过一硫酸氢钾(PMS)降解溶液中的对乙酰氨基酚(PCT),考察了影响PCT去除率的主要因素,探讨了Co-MIL-101(Fe)活化PMS降解PCT的反应机理,评价了Co-MIL-101(Fe)的活化... 采用一锅法制备了均质双金属有机骨架材料Co-MIL-101(Fe),并将其用于活化过一硫酸氢钾(PMS)降解溶液中的对乙酰氨基酚(PCT),考察了影响PCT去除率的主要因素,探讨了Co-MIL-101(Fe)活化PMS降解PCT的反应机理,评价了Co-MIL-101(Fe)的活化性能。表征结果显示,掺杂Co后,Co-MIL-101(Fe)由规则的八面体晶体(MIL-101(Fe))变为含有少量纺锤体结构的晶体。实验结果表明:在Co掺杂量3%(原子分数)、初始PCT质量浓度5 mg/L、PMS质量浓度0.10 g/L、Co-MIL-101(Fe)加入量0.10 g/L、初始pH 3~9的最佳工艺条件下,反应30 min后,PCT去除率大于96.5%;Co-MIL-101(Fe)在第5次使用时,反应30 min后,PCT去除率可达91.1%,表现出良好的重复使用性能。浸出金属离子测定结果表明,Co-MIL-101(Fe)具有较好的稳定性。自由基猝灭实验表明,Co-MIL-101(Fe)活化PMS降解PCT的反应体系中,主要活性物种为SO4-·和·OH。Co-MIL-101(Fe)活化PMS降解PCT的动力学过程符合准一级动力学模型。 展开更多

关键词 金属有机骨架(MOF) MIL-101(Fe) 过硫酸盐高级氧化法 对乙酰氨基酚

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煤化工废水的盐分对两种高级氧化技术的影响试验研究 被引量：2

2

作者 刘春红 王毅 +3 位作者 孙伟钢 邹海旭 李海胜 徐颜军 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期136-141,共6页

本文以浙能新天煤化工废水零排放系统为例,通过现场实际废水中试,对不同盐分废水进行两种高级氧化的平行实验,结合催化反应机制对结果进行了讨论,文章指出应根据处理废水的盐分选择高级氧化技术,低含盐处理段可以采用以羟基自由基为主... 本文以浙能新天煤化工废水零排放系统为例,通过现场实际废水中试,对不同盐分废水进行两种高级氧化的平行实验,结合催化反应机制对结果进行了讨论,文章指出应根据处理废水的盐分选择高级氧化技术,低含盐处理段可以采用以羟基自由基为主的臭氧高级氧化,催化剂可以选择铝基和碳基,采用碳基催化剂对有机物的去除效率较高;高盐废水采用非自由基为主的过硫酸盐高级氧化和碳基催化剂,可以使有机物的去除效率更高,实验结果为废水高级氧化系统设计提供参考。 展开更多

关键词 废水零液体排放 膜浓缩 反渗透浓水 高级氧化 臭氧催化氧化 过硫酸盐高级氧化 溶解性有机物

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过硫酸盐高级氧化原位修复地下水中卤代烃污染研究进展

3

作者 何弈雪 秦先超 马伟芳 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期4072-4088,共17页

近年来,地下水卤代烃污染问题日益突出,在多种修复技术中,过硫酸盐(PS)高级氧化技术由于其氧化能力强、反应适用pH范围广、半衰期长且氧化范围广,在水处理界引起了广泛关注。本文先对地下水卤代烃的赋存类型进行了分类,指出国内污染场... 近年来,地下水卤代烃污染问题日益突出,在多种修复技术中,过硫酸盐(PS)高级氧化技术由于其氧化能力强、反应适用pH范围广、半衰期长且氧化范围广,在水处理界引起了广泛关注。本文先对地下水卤代烃的赋存类型进行了分类,指出国内污染场地检出的卤代烃大部分为重非水相液体(DNAPLs),然后对收集的155个污染地区的卤代烃检出类型和频次进行了统计。对于PS高级氧化技术对卤代烃的降解机制,本文作了详细的分析,大体上分为自由基途径和非自由基途径。由于单一的PS活性不高,因此需要将其活化才能起到较好的氧化效果。在此,总结了金属基催化剂和碳基催化剂的种类和特点。最后讨论了具体应用时PS浓度、无机阴离子、反应初始pH和地下水中天然有机物对反应的影响。与传统的地下水卤代烃修复技术相比,过硫酸盐高级氧化技术可以成为高效清洁的替代技术。 展开更多

关键词 地下水污染 卤代烃污染 过硫酸盐高级氧化 自由基 非自由基途径 催化剂

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多级孔铁氮掺杂生物炭催化剂的制备及性能

4

作者 林逸宁 葛强 +5 位作者 万金泉 朱丛韵 王艳 周贤波 刘宽勇 刘和芳 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期546-553,共8页

在水稻秸秆基铁氮掺杂生物炭粉末催化剂的基础上,制备了多级孔铁氮掺杂生物炭成型固体催化剂,探讨了其成型工艺,对其进行了表征,并对其活化过硫酸盐降解有机污染物的性能进行了评价,为铁氮掺杂生物炭催化剂的工业放大提供参考。该方法... 在水稻秸秆基铁氮掺杂生物炭粉末催化剂的基础上,制备了多级孔铁氮掺杂生物炭成型固体催化剂,探讨了其成型工艺,对其进行了表征,并对其活化过硫酸盐降解有机污染物的性能进行了评价,为铁氮掺杂生物炭催化剂的工业放大提供参考。该方法制备的成型球体催化剂具有良好的力学性能、丰富的多级孔结构、极低的铁离子浸出,可在宽pH范围内有效去除实际废水COD以及三氯苯酚(TCP)、双酚A(BPA)等有机污染物,可通过浸渍和热处理再生。吸附60 min、降解100 min后,COD、TCP、BPA的去除率分别可达46.85%、63.62%、90.18%。Fe^(2+)、Fe^(0)能够活化过硫酸盐产生·OH、SO_(4)^(-)·、·O_(2)^(-)和^(1)O_(2)降解有机污染物,Fe—N、C=O、O=C—OH和π→π^(*)位点作为电子供体,氧化态N作为电子受体。 展开更多

关键词 铁氮掺杂生物炭 催化剂成型 过硫酸盐高级氧化 造孔

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花球状MoS_(2)/g-C3N4的制备及活化过硫酸盐对孔雀石绿的降解 被引量：4

5

作者 高敏 李思敏 朱佳 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期196-201,207,共7页

采用水热法制备纳米MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)催化剂并对催化剂样品进行优化及表征。表征结果表明,制备出了MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)催化剂,催化剂形貌呈花球状,粒径约为2—3μm,片层边缘结构清晰可见。催化实验表明纳米MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)... 采用水热法制备纳米MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)催化剂并对催化剂样品进行优化及表征。表征结果表明,制备出了MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)催化剂,催化剂形貌呈花球状,粒径约为2—3μm,片层边缘结构清晰可见。催化实验表明纳米MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)催化剂对孔雀石绿活化硫酸盐催化降解具有明显效果。在pH=4.67,孔雀石绿溶液浓度20mg/L,催化剂用量1.0g/L时,30min内孔雀石绿溶液的去除率可达99.89%,且催化剂表现出良好的稳定性与可重复使用性,在该反应体系中SO_(4)·^(-)与·OH发挥了主要作用。 展开更多

关键词 二氧化钼 石墨相氮化碳 孔雀石绿 过硫酸盐高级氧化

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Fe/TiO_(2-x)可见光活化过硫酸盐降解双酚A的作用机制

6

作者 付权超 许路 +2 位作者 刘沛华 金鑫 金鹏康 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2841-2852,共12页

以TiO_(2)和FeCl_(3)为原料,通过水热-煅烧的方法成功制备了具有高可见光催化活性的Fe/TiO_(2-x)催化剂并将其应用于催化活化过硫酸盐降解BPA的研究中.结果表明,研究体系具有优秀的催化氧化能力,BPA(50mg/L)的降解率在40min内达到100%,... 以TiO_(2)和FeCl_(3)为原料,通过水热-煅烧的方法成功制备了具有高可见光催化活性的Fe/TiO_(2-x)催化剂并将其应用于催化活化过硫酸盐降解BPA的研究中.结果表明,研究体系具有优秀的催化氧化能力,BPA(50mg/L)的降解率在40min内达到100%,矿化度达到68.92%,研究同时对复合材料中有无Ti^(3+)的自掺杂以及催化剂的投加量、PS浓度对体系降解有机物效能的影响进行了探究.该体系可通过自生光电子还原Fe^(3+)实现三价铁和二价铁的高效循环.硫酸根自由基(SO_(4)^(-)•)和羟基自由基(•OH)为体系中主要的活性氧化物质,其中•OH贡献率超过66.2%.研究结果同时表明,碱性环境以及体系中的CO_(3)^(2-)对体系降解效能具有抑制作用. 展开更多

关键词 有机微污染物降解 过硫酸盐高级氧化 可见光催化 Ti^(3+)自掺杂TiO_(2) Fe量子点

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可见光促有机物诱导铁还原的多相类芬顿体系强化效能与机制 被引量：2

7

作者 曹丝雨 许路 +3 位作者 付权超 金鑫 石烜 金鹏康 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期3195-3203,共9页

近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe^(2+)-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe^(3+)无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A(BPA)为代表的某些有机物与Fe^(3+)和TiO_(2)混合,所形成的某种络合物... 近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe^(2+)-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe^(3+)无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A(BPA)为代表的某些有机物与Fe^(3+)和TiO_(2)混合,所形成的某种络合物可以拓宽TiO_(2)光响应范围捕获可见光,通过TiO_(2)将光生电子传递给Fe^(3+)进行还原,从而实现Fe^(3+)/Fe^(2+)的无限循环.依据上述原理,构建了可见光下BPA-TiO_(2)-Fe^(3+)-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明,该体系具有突出的催化性能,60 min内BPA(50 mg·L^(-1))降解率达到93.1%,矿化度达到70%.同时验证该体系可以通过双酚A自生光电子还原Fe^(3+),60 min还原得到的Fe^(2+)稳态浓度为3.5μmol·L^(-1).体系中主要的活性氧化物质为硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)和羟基自由基(·OH),其中·OH贡献率超过60%.适当提高TiO_(2)、Fe^(3+)和PS投加量以及光照强度可以提高BPA的降解效果.该体系在弱酸性条件下处理效果最好,降解率达到96.5%,在中性条件下也有很好的效果;CO^(2-)_(3)、H_(2)PO_(4)^(-)和SO^(2-)_(4)对体系有一定抑制作用. 展开更多

关键词 Fe^(3+)还原 过硫酸盐高级氧化 可见光催化 电子传递 双酚A

原文传递

锰氧化物-海藻酸钠凝胶微球材料的制备及其在偶氮染料废水处理中的应用

8

作者 何怡静 乔宇 +2 位作者 刘嘉润 石玉青 梁杰 《上海师范大学学报（自然科学版）》 2022年第5期590-596,共7页

采用水热法制备锰氧化物(MnO_(x)),并与海藻酸钠(SA)相结合,成功制备了锰氧化物-海藻酸钠凝胶微球(MnOx@MABs)材料.通过场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)等一系列的表征手段,对所制备的凝胶微球的形貌结构、组... 采用水热法制备锰氧化物(MnO_(x)),并与海藻酸钠(SA)相结合,成功制备了锰氧化物-海藻酸钠凝胶微球(MnOx@MABs)材料.通过场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)等一系列的表征手段,对所制备的凝胶微球的形貌结构、组成成分等进行分析.然后,根据过硫酸盐高级氧化的原理,利用凝胶微球活化过硫酸盐来降解偶氮染料废水的代表污染物日落黄.研究了MnO_(x)@MABs材料的投加量、废水的pH值、废水温度、过一硫酸盐(PMS)的投加量和不同日落黄初始浓度对日落黄降解效果的影响.结果表明:MnOx@MABs/PMS体系能在广泛的pH值范围内降解日落黄,当日落黄初始质量浓度为200 mg·L^(-1)时,在0.5 mmol·L^(-1)的PMS、30 g·L^(-1)的MnOx@MABs以及体系反应温度为40℃条件下,60 min内对日落黄的降解率可达到100%. 展开更多

关键词 偶氮染料 锰氧化物(MnOx) 海藻酸钠(SA) 日落黄 过硫酸盐高级氧化

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炭质材料在活化过硫酸盐高级氧化技术中的应用进展 被引量：35

9

作者 肖鹏飞 安璐 韩爽 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期3293-3306,共14页

在应用过硫酸盐高级氧化技术降解有机污染物的过程中,开发经济、高效、安全的新型活化技术至关重要并成为目前的研究热点。近年来,炭质材料凭借其自身独特的优势及发展前景迅速受到广泛的关注,有望成为应用于高级氧化技术的新一代绿色... 在应用过硫酸盐高级氧化技术降解有机污染物的过程中,开发经济、高效、安全的新型活化技术至关重要并成为目前的研究热点。近年来,炭质材料凭借其自身独特的优势及发展前景迅速受到广泛的关注,有望成为应用于高级氧化技术的新一代绿色催化剂。本文综述了近几年来国内外关于各种炭质材料在活化过硫酸盐氧化技术中的研究应用进展,包括活性炭活化、不同类型的生物炭活化、表面化学改性炭材料活化、杂原子改性炭材料活化、炭材料负载金属及金属氧化物活化以及炭材料与其他技术耦合活化过硫酸盐降解有机污染物的研究现状,并探讨了该技术在应用过程中的运行成本问题,最后提出了该技术目前面临的问题及未来发展方向,期望为促进炭质材料活化过硫酸盐高级氧化技术的进一步推广和应用提供参考。 展开更多

关键词 过硫酸盐高级氧化技术 炭质材料 催化剂活化 氧化 自由基 有机污染物

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碳质材料活化过硫酸盐去除水中微污染物的研究进展

10

作者 毛宗卿 赵丹 董延茂 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期25-32,37,共9页

过硫酸盐高级氧化体系(SR-AOPs)可有效去除微污染物(MPs),但对催化剂的要求较高。碳质材料(CMs)具有独特理化性质,可作为SR-AOPs体系的新型催化剂。综述了生物炭(BC)、石墨烯基材料(GBMs)、碳纳米管(CNTs)的制备方法及其协效SR-AOPs体... 过硫酸盐高级氧化体系(SR-AOPs)可有效去除微污染物(MPs),但对催化剂的要求较高。碳质材料(CMs)具有独特理化性质,可作为SR-AOPs体系的新型催化剂。综述了生物炭(BC)、石墨烯基材料(GBMs)、碳纳米管(CNTs)的制备方法及其协效SR-AOPs体系催化氧化的反应机理及其去除MPs的研究。杂原子掺杂、含氧官能团的引入是提高GBMs及CNTs催化性能的主要手段,在纳米尺度上精确控制杂化材料的结构可实现性能优化。在CMs/SR-AOP中引入膜技术、电化学技术和光催化技术等将有望推动净水技术的发展。 展开更多

关键词 过硫酸盐高级氧化体系 微污染物 碳质材料 制备方法 反应机理

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金属铁在硫酸根自由基反应中的催化应用 被引量：4

11

作者 周兰馨 苑丹丹 《当代化工》 CAS 2021年第9期2231-2234,共4页

基于SO_(4)-·的高级氧化技术处理有机污染物在国内外受到广泛关注,铁作为廉价、环境友好、自然富足的活化剂,有望成为应用于高级氧化技术的新代绿色催化剂。本文综述了近几年国内外关于各种铁材料在活化过硫酸盐氧化技术中的研究进... 基于SO_(4)-·的高级氧化技术处理有机污染物在国内外受到广泛关注,铁作为廉价、环境友好、自然富足的活化剂,有望成为应用于高级氧化技术的新代绿色催化剂。本文综述了近几年国内外关于各种铁材料在活化过硫酸盐氧化技术中的研究进展,包括亚铁离子活化、纳米铁活化、铁矿活化、金属铁改性活化、金属铁负载活化以及其他技术耦合活化过硫酸盐降解有机污染物的研究现状,最后提出了该技术目前面临的问题及未来发展方向,期望为促进炭质材料活化过硫酸盐高级氧化技术的进一步推广和应用提供参考。 展开更多

关键词 过硫酸盐高级氧化技术 金属铁材料 催化活化 有机污染物

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