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微生物燃料电池电活化过硫酸盐降解甲基橙偶氮染料 被引量：6
1
作者 冯俊生 姚海祥 +2 位作者 蔡晨 王晓红 张郓 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期913-920,共8页
为研究MFC (微生物燃料电池)产生电能活化PDS (过硫酸盐)对偶氮染料的降解能力,以MO (甲基橙)为目标污染物,探讨pH、c(PDS)、初始c(MO)、无机阴离子等对MO降解的影响及降解机理.结果表明:①当pH为3～5时,MO降解率随pH降低而升高;当pH低... 为研究MFC (微生物燃料电池)产生电能活化PDS (过硫酸盐)对偶氮染料的降解能力,以MO (甲基橙)为目标污染物,探讨pH、c(PDS)、初始c(MO)、无机阴离子等对MO降解的影响及降解机理.结果表明:①当pH为3～5时,MO降解率随pH降低而升高;当pH低于3时,MO降解率随pH的降低而降低; MO降解率随初始c(MO)的增大而降低.当c(PDS)为1～2 mmol/L时,MO降解率随c(PDS)增加而增大;当c(PDS)超过2 mmol/L后呈减小趋势.②最佳反应条件〔pH为3、初始c(MO)为0. 10mmol/L、c(PDS)为2 mmol/L〕下,反应4 h后MO降解率可达86. 5%.③无机阴离子HCO3-、NO3-、CO32-对MO降解存在抑制作用,当阴离子投加量为10 mmol/L时,降解率分别为64. 2%、68. 8%、76. 1%,而Cl-对MO降解无显著影响.④淬灭试验表明,体系的主要活性物质为SO4-·及少量·OH.⑤通过紫外-可见光谱扫描,依据MO结构与特征吸收峰的关系,推测MO降解途径,即MO发色基团偶氮双键断裂,生成含苯环类中间产物,最终矿化为CO2和H2O.研究显示,MFC能有效活化PDS产生SO4-·,对偶氮染料有较好的降解和矿化效果. 展开更多
关键词 微生物燃料电池 过硫酸盐(pds) 硫酸根自由基(SO4^-·) 输出功率 甲基橙
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超薄g-C_3N_4在可见光下协同PDS降解双氯芬酸钠的机理研究 被引量：5
2
作者 金小愉 王枫亮 +6 位作者 刘国光 黎杰华 王盈霏 张钱新 曾泳钦 谢治杰 吕文英 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第11期4283-4291,共9页
运用一步热聚合法成功制备出二维超薄g-C_3N_4(UCN)纳米片,通过透射电子显微镜、比表面测定仪、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱对UCN的形貌及光学性能进行表征,并利用g-C_3N_4对水相中的双氯芬酸钠(DCF)进行了光催化降解实验.结果表明,UC... 运用一步热聚合法成功制备出二维超薄g-C_3N_4(UCN)纳米片,通过透射电子显微镜、比表面测定仪、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱对UCN的形貌及光学性能进行表征,并利用g-C_3N_4对水相中的双氯芬酸钠(DCF)进行了光催化降解实验.结果表明,UCN具有二维超薄纳米片结构,且具有较高的比表面积、较强的可见光吸收能力及空穴-电子转移能力.UCN的光催化活性优于块状g-C_3N_4,过硫酸盐(PDS)的加入对双氯芬酸钠的降解有促进作用,UCN/PDS体系中对双氯芬酸钠降解起主导作用的活性物种为O【math203z】,经过150 min的反应,双氯芬酸钠的矿化率达到78%.双氯芬酸钠在UCN/PDS体系下的光催化降解符合一级动力学规律和Langmuir-Hinshelwood模型,DCF的光催化降解在偏酸和偏碱性的情况下具有较快的反应速率.DCF在河水中的反应速率是超纯水中的3.4倍.循环实验表明,UCN具有很好的光催化稳定性. 展开更多
关键词 超薄g-C3N4(UCN) 过硫酸盐(pds) 双氯芬酸钠(DCF) 活性物质
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超声复合铁碳活化过硫酸盐处理有机废水
3
作者 李柄池 李昊阳 +4 位作者 徐祺辉 尤宏 李之鹏 谢冰涵 柳峰 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5578-5586,共9页
通过搭建超声复合铁碳活化过硫酸盐耦合系统(US/PS/Fe-C),用于处理三苯甲烷衍生物结晶紫(CV).结果表明US/PS/Fe-C三元体系具有良好的耦合效果.对商品铁碳和自制的不同工艺铁碳活化剂,分别采用X-射线衍射仪和扫描电子显微镜对活化剂的结... 通过搭建超声复合铁碳活化过硫酸盐耦合系统(US/PS/Fe-C),用于处理三苯甲烷衍生物结晶紫(CV).结果表明US/PS/Fe-C三元体系具有良好的耦合效果.对商品铁碳和自制的不同工艺铁碳活化剂,分别采用X-射线衍射仪和扫描电子显微镜对活化剂的结构和表面形貌进行分析.使用商品铁碳作为活化剂研究不同因素对US/PS/Fe-C三元耦合体系降解CV的影响,其最优条件为:PDS浓度2 mmol·L^(-1),铁碳活化剂1 g·L^(-1),pH未调,30 min后对质量浓度为15 mg·L^(-1)CV的去除率达90%.探究阴阳离子对于体系的影响,发现Mg^(2+)和NO_(3)^(-)对体系处理几乎没有影响,Mn^(2+)、Cl^(-)和CO_(3)^(2-)对于体系的处理有一定的抑制作用,Fe^(2+)在低浓度时可以促进反应,在高浓度时会抑制反应.通过加入不同的淬灭剂,得出在该体系中主要含有^(1)O_(2)、SO_(4)^(-)·、·O_(2)^(-)和·OH这4种活性物质. 展开更多
关键词 高级氧化 过硫酸盐(pds) 铁碳微电解 超声 降解
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UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系对磷霉素降解效果的对比
4
作者 刘炳辉 陈建秋 +1 位作者 廖书贤 史静 《净水技术》 CAS 2024年第4期128-139,共12页
紫外高级氧化技术降解有机污染物,由于操作简单、成本低、不易产生二次污染等优点被广泛应用。文章以磷霉素钠作为污染物,研究了UV/H_(2)O_(2)和UV/过硫酸盐(PDS)两种高级氧化技术对有机磷的降解特性,并对比了两种体系下有机磷的降解动... 紫外高级氧化技术降解有机污染物,由于操作简单、成本低、不易产生二次污染等优点被广泛应用。文章以磷霉素钠作为污染物,研究了UV/H_(2)O_(2)和UV/过硫酸盐(PDS)两种高级氧化技术对有机磷的降解特性,并对比了两种体系下有机磷的降解动力学和反应机理。试验结果表明,在UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系中,UV激活氧化剂产生的活性基团可有效降解有机磷,有机磷降解率分别为97.3%和95.0%,初始pH、氧化剂投加量、反应温度均会对有机磷降解产生影响,相比于UV/H_(2)O_(2)体系,UV/PDS体系在降解有机磷时,具有pH适用范围较宽、反应温度低、氧化剂投加量小、反应速率快的优势。在最优条件下,两种体系都具有环境适应性。通过自由基捕获试验与电子顺磁共振技术(EPR)可知,UV/H_(2)O_(2)体系中存在·OH,UV/PDS体系中存在SO_(4)^(·-)和·OH。通过气-质联用(CG/MS)技术,测得两种体系降解磷霉素钠后均含有乙酸和丙酸。 展开更多
关键词 磷霉素 UV/H_(2)O_(2) UV/过硫酸盐(pds) 有机磷 降解产物
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g-C_3N_4在可见光下协同PDS降解磺胺二甲嘧啶的机制研究 被引量：8
5
作者 张钱新 陈平 +6 位作者 王枫亮 曾泳钦 苏跃涵 吕文英 姚琨 刘海津 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第10期3772-3779,共8页
以二聚氰胺为前驱体合成光催化剂石墨相碳化氮(g-C_3N_4),通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术对g-C_3N_4材料进行形貌结构和光学性能的表征.实验过程中,以g-C_3N_4光催化降解磺胺二甲嘧啶(... 以二聚氰胺为前驱体合成光催化剂石墨相碳化氮(g-C_3N_4),通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术对g-C_3N_4材料进行形貌结构和光学性能的表征.实验过程中,以g-C_3N_4光催化降解磺胺二甲嘧啶(SMZ)中,加入过硫酸盐(PDS)联合效果的研究结果表明,PDS加快了g-C_3N_4对SMZ的光催化降解;通过荧光测试,表明了PDS使g-C_3N_4的光生空穴(h^+)与光生电子(e-)能够进行有效地分离,从而加强其光催化性能;实验同时研究了PDS/g-C_3N_4体系对磺胺二甲嘧啶(SMZ)光催化降解的影响机制.研究表明,SMZ的光催化降解反应符合准一级动力学规律;pH在酸性环境下有利于SMZ的降解;使用草酸钠作为光生空穴分子捕获剂,检测到h^+存在于PDS/g-C_3N_4光催化体系中,并计算得出h^+的贡献率为65.9%,表明h^+在降解中起到主要作用;TOC的检测表明,加入PDS有助于SMZ的矿化. 展开更多
关键词 g-C3N4 过硫酸盐pds 磺胺二甲嘧啶 空穴
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g-C_(3)N_(4)/PDS光催化降解阿特拉津的效能及机理研究 被引量：3
6
作者 谭凤训 陈永凯 +4 位作者 王榕 罗从伟 武道吉 杨璐冰 张震 《中国给水排水》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期91-98,共8页
为解决阿特拉津(ATZ)造成的水体污染问题,以三聚氰胺为前驱体,通过热聚合的方法成功制备了石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),并通过X射线衍射光谱(XRD)及扫描电子显微镜(SEM)对其结构及形貌进行了表征;同时探究了在可见光条件下g-C_(3)N_(4)... 为解决阿特拉津(ATZ)造成的水体污染问题,以三聚氰胺为前驱体,通过热聚合的方法成功制备了石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),并通过X射线衍射光谱(XRD)及扫描电子显微镜(SEM)对其结构及形貌进行了表征;同时探究了在可见光条件下g-C_(3)N_(4)与过二硫酸盐(PDS)耦合体系降解ATZ的效能。动力学研究证实,在可见光下g-C_(3)N_(4)与PDS具有明显的协同效应,其对ATZ的降解明显优于g-C_(3)N_(4)/Vis、PDS/Vis及g-C_(3)N_(4)/PMS(过一硫酸盐)/Vis体系。在优化实验参数的过程中发现,适度增加PDS的浓度和g-C_(3)N_(4)的用量、降低溶液的pH能有效促进ATZ的降解;但Cl^(-)、CO_(3)^(2-)/HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-)和天然有机物(NOM)的存在却对降解表现出了不同程度的抑制。自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)结果表明,体系中的h^(+)、·OH、SO_(4)^(·-)和O_(2)^(·-)是导致ATZ降解的主要活性物种,以此为基础提出了在g-C_(3)N_(4)/PDS/Vis体系中ATZ降解的增强机制。根据液相色谱串联质谱(LC-MS/MS)测定的中间产物,推测了ATZ可能的降解路径。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)) 过二硫酸盐(pds) 阿特拉津 光催化 协同效应
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改性有序介孔碳活化过硫酸盐非自由基降解扑热息痛 被引量：4
7
作者 谢凯 叶菊梅 +2 位作者 孙萍 王慧 马丹竹 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期149-156,共8页
通过热处理对有序介孔碳(CMK-3)材料进行改性,并将改性后的材料用于活化过二硫酸盐(PDS)降解药物扑热息痛(ACT).结果表明600℃热处理的CMK-3(CMK-3-600)具有最优的催化性能.该CMK-3-600/PDS氧化体系30 min内可去除100%ACT,其反应速率常... 通过热处理对有序介孔碳(CMK-3)材料进行改性,并将改性后的材料用于活化过二硫酸盐(PDS)降解药物扑热息痛(ACT).结果表明600℃热处理的CMK-3(CMK-3-600)具有最优的催化性能.该CMK-3-600/PDS氧化体系30 min内可去除100%ACT,其反应速率常数(k)远高于CMK-3/PDS,这可能是由于改性后的CMK-3-600比表面积显著增大,表面缺陷、C-OH官能团以及芳香环中的π-π*shake up增多.CMK-3-600不仅显示出良好的稳定性,其催化氧化过程还不受水中的无机阴离子(Cl^(-)、NO_(3)^(-)、HCO_(3)^(-))及腐殖酸(HA)等影响.此外,自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,该氧化体系降解ACT的主要活性氧物种(ROS)是单线态氧(^(1)O_(2)). 展开更多
关键词 有序介孔碳 过二硫酸盐(pds) 扑热息痛(ACT) 非自由基氧化 单线态氧(^(1)O_(2))
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亚硫酸氢盐强化微量Fe^(2+)活化过二硫酸盐降解扑热息痛
8
作者 莫茜婷 聂淑华 +3 位作者 晏彩霞 丁明军 陈诗瑶 聂明华 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6790-6800,共11页
Fe^(2+)可激活过二硫酸盐(PDS)快速产生硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·),但Fe^(2+)会快速转化为低活性的Fe^(3+),且Fe^(2+)的投加量普遍较大,限制了该体系的广泛应用.采用亚硫酸氢盐(BS)强化微量Fe^(2+)-PDS体系降解水中的扑热息痛(APA... Fe^(2+)可激活过二硫酸盐(PDS)快速产生硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·),但Fe^(2+)会快速转化为低活性的Fe^(3+),且Fe^(2+)的投加量普遍较大,限制了该体系的广泛应用.采用亚硫酸氢盐(BS)强化微量Fe^(2+)-PDS体系降解水中的扑热息痛(APAP).结果表明,投加BS可促进Fe^(2+)-Fe^(3+)的循环,明显改善Fe^(2+)-PDS体系对APAP的降解效果,在最优条件下(PDS=0.6 mmol·L^(-1);BS=0.4 mmol·L^(-1);Fe^(2+)=10μmol·L^(-1);pH=4)下,APAP(4μmol·L^(-1))可在180 s内被完全降解.同时,APAP的降解速率随BS(0~0.6 mmol·L^(-1))和PDS(0.2~1.5 mmol·L^(-1))浓度的增大而升高,适量提高Fe^(2+)浓度可促进APAP的降解,但增加BS的投加次数对降解速率影响不大.HCO_(3)^(-)与HPO_(4)^(2-)明显抑制了体系降解APAP的效率,Cl^(-)和NO_(3)^(-)有轻微抑制作用,腐殖酸(HA)则影响不大.通过淬灭实验和电子顺磁共振波谱检测,证实了体系中SO_(4)^(-)·、·OH和单线态氧的产生,其中SO_(4)^(-)·是降解APAP的主要活性物种.利用三维荧光光谱技术对APAP降解过程进行了表征,表明APAP降解产物具有荧光特性.此外,还鉴定出5种中间产物,并提出了3种可能的降解途径.体系在实际水体中的效能低于超纯水中的表现,但延长反应时间可明显增强降解效果,表明BS-Fe^(2+)-PDS体系是一种有前景的有机污染物降解方法. 展开更多
关键词 硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·) 亚硫酸氢盐 扑热息痛 微量Fe^(2+) 降解 过二硫酸盐(pds)
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