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磺胺类抗生素在水环境中的光化学行为 被引量：8
1
作者 李军 葛林科 +3 位作者 张蓬 高会 于春艳 那广水 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期666-679,共14页
磺胺类抗生素(SAs)是水环境中广泛存在的一类新型污染物,因其具有"准"持久性和潜在的生态风险而备受关注.表层水体中,SAs具有多种解离形态,表现为"复合"的光化学行为,从而影响其环境归趋及生态风险.本文总结了水环... 磺胺类抗生素(SAs)是水环境中广泛存在的一类新型污染物,因其具有"准"持久性和潜在的生态风险而备受关注.表层水体中,SAs具有多种解离形态,表现为"复合"的光化学行为,从而影响其环境归趋及生态风险.本文总结了水环境中SAs光化学行为研究的最新进展,介绍了该类污染物的直接、间接和自敏化光解动力学,讨论了p H和溶解性物质对其光解动力学的影响机制,评述了其光化学转化路径及羟基自由基氧化机理,简述了该类抗生素的光催化降解和光致毒性效应.最后,对SAs的光化学行为研究进行了展望. 展开更多
关键词 磺胺类抗生素 解离形态 光化学行为 转化路径 光致毒性
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模拟日光照射下新污染物双烯雌酚的复合光化学反应动力学及转化路径
2
作者 车晓佳 郑金帅 +2 位作者 葛林科 崔楠楠 张蓬 《中国科学：化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1089-1098,共10页
内分泌干扰物双烯雌酚(Dien)等新污染物经常在环境表层水体中检出,并表现为多种解离形态,其光化学转化倍受关注.本文考察了Dien 3种解离形态的表观光解、羟基自由基(·OH)和单线态氧(^(1)O_(2))光氧化的反应动力学,评估了相应的环... 内分泌干扰物双烯雌酚(Dien)等新污染物经常在环境表层水体中检出,并表现为多种解离形态,其光化学转化倍受关注.本文考察了Dien 3种解离形态的表观光解、羟基自由基(·OH)和单线态氧(^(1)O_(2))光氧化的反应动力学,评估了相应的环境持久性和贡献,比较了表观光解与光氧化反应的产物、路径.结果发现3种反应均能降解Dien,且光转化速率常数(k)与pH显著相关,这主要是由于Dien解离形态(i)从H_(2)Dien^(0)、HDien^(-)到Dien^(2-)发生变化,相应的k_(i)和量子产率(Φ_(i))存在差异;不同的去质子化程度也影响了其氧化反应活性,k·OH,i和k^(1)O_(2),i的变化规律一致.环境表层水体(pH=6~9,45°N)中Dien的复合光化学转化半减期t_(1/2,E)为1.84~9.16 h,^(1)O_(2)光氧化对其光化学转化贡献更大.表观光解主要引起了Dien的单羟基化;而·OH和^(1)O_(2)氧化分别发生了多羟基化,以及羟基取代位点的连续氧化反应.毒性试验表明,Dien具有光修饰毒性.这些发现有助于准确评价水环境中Dien的复合光化学归趋和风险. 展开更多
关键词 双烯雌酚 解离形态 光转化动力学 转化机制 光修饰毒性
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抗生素解离形态对其植物富集及人体暴露的影响 被引量：2
3
作者 王浩楠 李烨 +1 位作者 傅志强 乔显亮 《生态毒理学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期43-53,共11页
抗生素通过畜禽有机肥、灌溉用水等途径进入土壤,被植物吸收后会进入食物链,可能引起人体的被动暴露。研究植物对抗生素的富集规律可以为评价人体健康风险提供参考。很多抗生素属于可解离有机物,在不同pH下会呈现出不同的解离形态,这导... 抗生素通过畜禽有机肥、灌溉用水等途径进入土壤,被植物吸收后会进入食物链,可能引起人体的被动暴露。研究植物对抗生素的富集规律可以为评价人体健康风险提供参考。很多抗生素属于可解离有机物,在不同pH下会呈现出不同的解离形态,这导致其植物吸收富集机制非常复杂。目前,关于植物对不同形态抗生素吸收的研究还比较缺失。本研究选取磺胺嘧啶(SDZ)、磺胺甲恶唑(SMX)、甲氧苄啶(TRM)、氯霉素(CAP)、克拉霉素(CLA)和恩诺沙星(ENR)作为目标抗生素,分别在pH 6.5和pH 5~9条件下进行了水培暴露实验,研究了抗生素在小麦和生菜中的富集规律。结果表明,50μg·L^(-1)抗生素暴露下,6种抗生素在小麦和生菜根部的富集大致表现为ENR>TRM>CAP>CLA>SMX>SDZ。在生菜对抗生素的根部吸收中,随着pH升高,SDZ和SMX的吸收呈显著下降趋势,而其他4种抗生素随着pH变化吸收差异不显著。通过分析抗生素形态与其吸收的关系发现,SDZ、SMX和CLA在生菜中的富集与其中性形态比例成正相关关系,R 2分别为0.931、0.926和0.751,表明中性形态对其植物吸收具有比较重要的贡献。在本研究暴露水平下,生菜可食用部分中目标抗生素的人体每日预估摄入量(EDI)均低于每日允许摄入量(ADI);但是,在pH 5~9之间同种抗生素的EDI存在16倍的差异,抗生素通过植物富集可能产生的人体健康风险仍需进一步研究。 展开更多
关键词 抗生素 植物富集 健康风险 解离形态 人体暴露
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模拟日光照射下土霉素的复合光化学转化动力学及环境归趋 被引量：3
4
作者 董倩倩 张蓬 +4 位作者 尉小旋 葛林科 鞠茂伟 王德高 姚子伟 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第3期954-960,共7页
环境水体中存在众多可解离的有机污染物,而不同的解离形态表现出相异的环境行为,如光化学反应活性和归趋.本文以土霉素(OTC)为例,研究了水中可解离化合物的表观光降解、光氧化等复合光化学转化动力学,并揭示了其相应的环境光化学归趋和... 环境水体中存在众多可解离的有机污染物,而不同的解离形态表现出相异的环境行为,如光化学反应活性和归趋.本文以土霉素(OTC)为例,研究了水中可解离化合物的表观光降解、光氧化等复合光化学转化动力学,并揭示了其相应的环境光化学归趋和贡献.模拟日光(λ>290nm)照射下,OTC的光降解遵循准一级反应动力学,光解速率常数(k)对pH表现出明显的依赖性.这是由于随pH值升高,解离形态(i)从OTCH_2~0、OTCH^-到OTC^(2-)渐变,相应的k_i和量子产率(Φ_i)显著增大.竞争动力学实验进一步表明,·OH和~1O_2均可以氧化降解OTC,且降解速率随着pH的增大而加快.这与3种解离形态不同的去质子化程度和氧化反应活性有关.去质子化增加化合物的电子密度,利于活性氧物种的亲电攻击,从而促进光氧化反应.基于以上OTC解离形态的不同光化学转化活性,评估了环境表层水体(pH=6~9)中的复合光化学转化半减期(t_(1/2,E)).t_(1/2,E)值依赖于基质pH和季节,北纬45°晴天正午,t_(1/2,E)在0.131 h(仲夏,pH=9)到3.63 h(仲冬,pH=6)之间.多数情况下,OTC的表观光解是其最主要的光化学转化途径,~1O_2氧化次之,而·OH氧化的贡献非常小.以上结果证明了OTC不同解离形态具有不同的光化学转化动力学.因此,为了准确评价水环境中抗生素等可解离有机污染物的光化学归趋和风险,有必要综合考虑所有解离形态的复合光化学行为. 展开更多
关键词 土霉素 解离形态 羟基自由基 单线态氧 光化学行为
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抗生素不同解离形态在水环境中的光化学行为 被引量：1
5
作者 葛林科 杨妍 +4 位作者 曹胜凯 白东晓 尉小旋 张蓬 马宏瑞 《中国科学：化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第12期2183-2200,共18页
表层水体中存在众多可解离的有机污染物,揭示其不同解离形态的环境光化学行为,对于污染物的环境持久性和风险评价具有重要意义.抗生素是在水环境中广泛存在的新型有机污染物,其中氟喹诺酮类(FQs)、磺胺类(SAs)、四环素类(TCs)等抗生素... 表层水体中存在众多可解离的有机污染物,揭示其不同解离形态的环境光化学行为,对于污染物的环境持久性和风险评价具有重要意义.抗生素是在水环境中广泛存在的新型有机污染物,其中氟喹诺酮类(FQs)、磺胺类(SAs)、四环素类(TCs)等抗生素因分子结构中含有羧基、羟基和/或氨基等可电离基团,在水中以多种解离形态共存而备受关注.抗生素的多种解离形态不仅以不同的丰度共存于环境表层水体中,而且不同的解离形态表现出相异的环境光化学转化行为和风险.本文总结了水环境中可解离抗生素光化学行为研究的最新进展,介绍了pH值对直接和间接光解动力学的影响,着重评述了抗生素不同解离形态的光化学反应动力学、转化产物和路径,讨论了可解离抗生素光化学转化的环境半减期和风险,最后对抗生素不同解离形态的光化学行为研究进行了展望. 展开更多
关键词 抗生素 解离形态 光化学转化 PH 光解动力学 产物
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水中磺胺二甲基嘧啶与ROS的光氧化反应动力学与转化途径 被引量：1
6
作者 李军 张蓬 +4 位作者 鞠茂伟 于春艳 葛林科 那广水 姚子伟 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第13期1445-1452,共8页
磺胺类抗生素（SAs）是水环境中普遍存在的新型污染物,光降解是其在表层水体中的重要消减途径,而SAs不同解离形态的光化学转化却鲜有报道.本研究以磺胺二甲基嘧啶（SMZ）为模型化合物,考察了3种解离形态与羟基自由基（·OH）、单线... 磺胺类抗生素（SAs）是水环境中普遍存在的新型污染物,光降解是其在表层水体中的重要消减途径,而SAs不同解离形态的光化学转化却鲜有报道.本研究以磺胺二甲基嘧啶（SMZ）为模型化合物,考察了3种解离形态与羟基自由基（·OH）、单线态氧（^1O2）的光氧化反应动力学,比较了活性氧物种（ROS）光氧化和直接光解的产物、途径,评估了相应的环境归宿和贡献.竞争动力学实验结果表明,3种解离形态SMZ与ROS的光氧化反应活性不同,由阳离子态到阴离子态依次增强,并且不同解离形态SMZ与^1O2的反应活性具有数量级的差别.在天然水p H6.0～9.0范围内,SMZ与·OH反应的最小环境半减期为21.17～32.12 h,^1O2反应的最小环境半减期为0.06～1.06 h.相对于直接光解和·OH氧化反应,SMZ的^1O2氧化对其为表层水体中光化学归趋作用最大.通过固相萃取（SPE）富集及Agilent 6410B三重串联四极杆液质联用仪（LC-MS-MS）分析,鉴定了SMZ与ROS反应的主要产物.^1O2氧化、·OH氧化及直接光解反应生成了不同的产物,表现为不同的反应途径.^1O2氧化产物较为单一,而·OH氧化产物较为丰富,主要为4种不同位置的羟基化产物.以上结果对于深入理解表层水体中该类抗生素污染物不同解离形态的复合光化学行为具有重要意义. 展开更多
关键词 磺胺类抗生素 解离形态 羟基自由基 单线态氧 光化学行为
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