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聚肽三嵌段共聚物棒状胶束的超分子环化行为研究
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作者 任许乐 蔡春华 林嘉平 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1668-1679,共12页
以双端氨基聚乙二醇(NH2-PEG-NH2)作为大分子引发剂,以γ-苄基-L-谷氨酸酯五元环酸酐(BLGNCA)为单体,通过开环聚合法合成了聚(γ-苄基-L-谷氨酸酯)-嵌段-聚乙二醇-嵌段-聚(γ-苄基-L-谷氨酸酯)(PBLG-b-PEG-b-PBLG)三嵌段共聚物.运用核... 以双端氨基聚乙二醇(NH2-PEG-NH2)作为大分子引发剂,以γ-苄基-L-谷氨酸酯五元环酸酐(BLGNCA)为单体,通过开环聚合法合成了聚(γ-苄基-L-谷氨酸酯)-嵌段-聚乙二醇-嵌段-聚(γ-苄基-L-谷氨酸酯)(PBLG-b-PEG-b-PBLG)三嵌段共聚物.运用核磁共振氢谱(1H-NMR)和凝胶渗透色谱(GPC)表征了聚合物的结构、分子量及其分布.采用四氢呋喃/N,N-二甲基甲酰胺(THF/DMF)有机共溶剂溶解、滴加选择性溶剂(水)并透析的方法,制备了聚肽纳米棒水溶液;然后向纳米棒水溶液中加入THF诱导纳米棒发生弯曲成环.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、动态激光光散射(DLS)表征了组装体的形貌与结构,研究了聚合物分子量、成环时间、温度、THF加入量对组装体形貌的影响.研究发现,PBLG链段聚合度显著影响棒状胶束的直径及长度,在THF的诱导下,具有较大长径比的棒状胶束可以发生超分子环化,而较短的纳米棒仅能发生弯曲,更短的纳米棒则保持形貌不变.温度升高有利于THF诱导的超分子环化现象的发生.采用圆二色光谱(CD)表征了PBLG主链结构及侧链的排列信息,发现THF的加入不影响主链的α-螺旋构象,但是侧链发生收缩,侧链苯环排列变得更为紧密.这种侧链收缩产生内应力导致纳米棒塌缩,从而驱动纳米棒弯曲成环.该研究模仿了生物体系中形成复杂结构的多级自组装策略,通过棒状胶束的逐步自组装制备了聚肽纳米环,丰富了纳米环的制备方法,拓展了超分子环化反应的研究范围,将为聚合物纳米环的可控制备及其功能应用提供指导. 展开更多
关键词 聚肽共聚物 多级自组装 棒状胶束 超分子环化 苯环排列
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