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电催化CO_(2)还原耦合HCHO氧化反应系统促进污染物同步经济高效资源化转化
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作者 吕旭东 邵涛 +2 位作者 刘均炎 叶萌 刘升卫 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第5期37-40,共4页
传统电化学CO_(2)还原(CO_(2)RR)系统中阳极发生的水氧化半反应(WOR)具有动力学缓慢、过电位大、能耗高等缺点,限制了CO_(2)RR系统的经济效益和应用。因此,本研究引入MnO_(2)阳极进行甲醛氧化半反应(FOR)以代替WOR,构建了一种新型CO_(2)... 传统电化学CO_(2)还原(CO_(2)RR)系统中阳极发生的水氧化半反应(WOR)具有动力学缓慢、过电位大、能耗高等缺点,限制了CO_(2)RR系统的经济效益和应用。因此,本研究引入MnO_(2)阳极进行甲醛氧化半反应(FOR)以代替WOR,构建了一种新型CO_(2)RR/FOR耦合系统。与传统的CO_(2)RR/WOR系统相比,在相同的施加电势下,CO_(2)RR/FOR耦合系统的CO_(2)RR电流密度和CO_(2)RR产物的生成速率通常更具有优势。此外,在CO_(2)RR/FOR耦合系统中,在合适的施加电势下,HCHO可以选择性地转化为HCOOH。具体来说,两电极CO_(2)RR/FOR耦合系统中,在3.5V的槽电压下,近90%的HCHO可以被去除,且HCHO会选择性转化为HCOOH,其转化率约为48%。更重要的是,在不同的工作电流下,FOR所需的电势比WOR所需的电势要小。在-10 mA·cm^(-2)时,CO_(2)RR/FOR耦合系统能降低约210 mV的槽电压,并且其能耗比单独的CO_(2)RR系统和FOR系统的能耗之和降低45.13%。值得注意的是,当使用商业多晶硅太阳能电池作为电源时,在CO_(2)RR/FOR耦合系统中的CO_(2)RR电流密度、CO_(2)RR产物的生成速率和HCHO到HCOOH的选择性仍然可以实现相当的改善。目前的工作将进一步推动研究开发新型的CO_(2)RR耦合系统,以经济有效地将CO_(2)和有机污染物同时转化为有价值的化学品。 展开更多
关键词 二氧化碳还原 甲醛氧化 耦合电化学系统 铜 氧化锰
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