SAPO-34和SAPO-44分子筛上吸附甲醇的TPSR-MS研究 被引量：10

1

作者 杜爱萍 许磊 +2 位作者 张大治 刘中民 王公慰 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第8期619-623,共5页

采用程序升温表面反应 质谱 (TPSR MS)和程序升温脱附 (TPD)技术考察了SAPO 34和SAPO 4 4分子筛表面的酸性与其催化甲醇转化为低碳烯烃性能的关系 .结果表明 ,SAPO分子筛表面存在两种活性中心 ,这两种活性中心与分子筛表面不同的酸性... 采用程序升温表面反应 质谱 (TPSR MS)和程序升温脱附 (TPD)技术考察了SAPO 34和SAPO 4 4分子筛表面的酸性与其催化甲醇转化为低碳烯烃性能的关系 .结果表明 ,SAPO分子筛表面存在两种活性中心 ,这两种活性中心与分子筛表面不同的酸性中心相对应 .表面吸附的甲醇在不同强度的酸性中心上进行不同的反应 ,在弱酸中心上主要进行甲醇脱水生成二甲醚的反应 ,在强酸中心上主要进行二甲醚进一步转化为低碳烯烃的反应 .同时 ,探讨了SAPO分子筛表面的酸强度对低碳烯烃生成温度的影响 . 展开更多

关键词 SAPO分子筛 甲醇 吸附 低碳烯烃 程序升温表面反应

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甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化 被引量：14

2

作者 严前古 罗春容 +3 位作者 翁维正 杨乐夫 万惠霖 吴廷华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第8期733-738,共6页

考察了Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性，实验表明，以ＴｉＯ２为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性，尤其对Ｈ２的选择性较高，对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低... 考察了Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性，实验表明，以ＴｉＯ２为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性，尤其对Ｈ２的选择性较高，对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性．采用脉冲－质谱在线分析等技术，在无气相氧条件下向Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂脉冲ＣＨ４，发现甲烷在催化剂表面的活化（转化）及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关．ＣＨ４与Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象，可能是这种溢流效应使得Ｎ／ＴｉＯ２催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能． 展开更多

关键词 甲烷 二氧化钛负载镍催化剂 脉冲反应 表面氧浓度 溢流现象 部分氧化 合成气 程序升温表面反应 活化

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亚硝胺在沸石上催化分解的研究 被引量：11

3

作者 薛军 朱建华 +1 位作者 沈彬 马丽丽 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第8期696-701,共6页

采用气相色谱－质谱（ＧＣ－ＭＳＤ）、程序升温表面反应（ＴＰＳＲ）和红外光谱（ＩＲ）技术研究吡咯烷亚硝胺（ＮＰＹＲ）和二甲基亚硝胺（ＮＤＭＡ）等亚硝胺在ＮａＹ、ＨＹ、ＮａＺＳＭ－５、ＨＺＳＭ－５等沸石上的催化分解，并剖... 采用气相色谱－质谱（ＧＣ－ＭＳＤ）、程序升温表面反应（ＴＰＳＲ）和红外光谱（ＩＲ）技术研究吡咯烷亚硝胺（ＮＰＹＲ）和二甲基亚硝胺（ＮＤＭＡ）等亚硝胺在ＮａＹ、ＨＹ、ＮａＺＳＭ－５、ＨＺＳＭ－５等沸石上的催化分解，并剖析其产物分布，发现亚硝胺在Ｎａ＋型沸石上的裂解产物近似于热裂解，而在Ｈ＋型沸石上则发生了质子参与的催化裂解反应． 展开更多

关键词 沸石催化材料 亚硝胺 分解反应 气相色谱-质谱 催化裂解 程序升温表面反应

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Fe_2O_3改性NaY沸石上吡咯烷亚硝胺的降解 被引量：12

4

作者 刘华道 曹毅 +1 位作者 朱建华 马丽丽 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第7期499-504,共6页

采用程序升温表面反应 (TPSR) ,NH3 TPD ,TG MS和脉冲催化反应等手段研究了吡咯烷亚硝胺 (NPYR)在Fe2 O3 改性NaY沸石上的催化降解 .结果表明 ,用微波辐射、浸渍或焙烧等不同方法制备的改性沸石对NPYR降解的催化性能各不相同 ,以浸渍... 采用程序升温表面反应 (TPSR) ,NH3 TPD ,TG MS和脉冲催化反应等手段研究了吡咯烷亚硝胺 (NPYR)在Fe2 O3 改性NaY沸石上的催化降解 .结果表明 ,用微波辐射、浸渍或焙烧等不同方法制备的改性沸石对NPYR降解的催化性能各不相同 ,以浸渍法制备的样品活性最高 ,但该样品对降解产物NO2 的吸附作用较弱 .在NPYR的降解反应中 ,Fe2 O3 改性NaY沸石上的Fe向沸石外表面迁移和富集 ,覆盖了沸石表面的铝 ,使催化剂表现出Fe2 O3 的性质 . 展开更多

关键词 氧化铁 改性 NAY沸石 吡咯烷亚硝胺 催化降解 程序升温表面反应

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沸石对于亚硝胺的吸附和裂解 被引量：8

5

作者 马丽丽 严冬 朱建华 《宁夏大学学报（自然科学版）》 CAS 2001年第2期208-210,共3页

采用气相色谱 质谱 (GC MSD)、程序升温表面反应 (TPSR)等技术研究吡咯烷亚硝胺 (NPYR)和二甲基亚硝胺 (NDMA)等亚硝胺在NaY ,HY ,NaZSM 5 ,HZSM 5等沸石上的气相和液相吸附及催化分解 ,并剖析其产物分布 :NaZSM 5与NaY沸石上NPYR裂解... 采用气相色谱 质谱 (GC MSD)、程序升温表面反应 (TPSR)等技术研究吡咯烷亚硝胺 (NPYR)和二甲基亚硝胺 (NDMA)等亚硝胺在NaY ,HY ,NaZSM 5 ,HZSM 5等沸石上的气相和液相吸附及催化分解 ,并剖析其产物分布 :NaZSM 5与NaY沸石上NPYR裂解产物与热裂解产物非常相近 .而H型沸石如HZSM 5与HY上发生了H+ 参与的催化裂解反应 ,产物则是以亚硝胺还原及开环物种为主 .亚硝胺在H+ 型与Na+ 型沸石上分别是以酸催化及自由基热裂化进行裂解反应的 ,沸石上的质子酸中心是沸石催化降解亚硝胺的活性中心 .ZSM 5沸石能够从溶液中强吸附NPYR类亚硝胺 ,而且在常温下很难解吸 ,这将有利于沸石在环境保护中消除亚硝胺的污染 .和 773K活化的NaY沸石相比 ,未经活化样品的NPYR TPSR谱图上裂解产物NOx 的峰形状及峰位置基本不变 ;据此可推测 ,沸石上已吸附的水不仅不影响NPYR的吸附 ,而且可能有助于NPYR的裂解 . 展开更多

关键词 沸石 吸附 亚硝胺 程序升温表面反应 有机污染 裂解 催化降解

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N′-亚硝基去甲烟碱在沸石分子筛上的程序升温表面反应 被引量：8

6

作者 周仕禄 周春芳 +3 位作者 朱建华 徐杨 刘华道 魏一伦 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第3期376-381,共6页

使用程序升温表面反应技术 ,首次研究了沸石对于分子直径远大于其孔径的烟草特有亚硝胺代表物N′ 亚硝基去甲烟碱的 (NNN)催化裂解作用 .NNN依然能被沸石吸附和催化裂解 ;沸石孔径和表面酸位都是影响催化分解NNN的重要因素 .计算表明 :... 使用程序升温表面反应技术 ,首次研究了沸石对于分子直径远大于其孔径的烟草特有亚硝胺代表物N′ 亚硝基去甲烟碱的 (NNN)催化裂解作用 .NNN依然能被沸石吸附和催化裂解 ;沸石孔径和表面酸位都是影响催化分解NNN的重要因素 .计算表明 :NNN很可能以N—NO官能团嵌入沸石孔道的形式进行吸附 .介孔分子筛被首次用于催化裂解NNN 。 展开更多

关键词 N′-亚硝基去甲烟碱 沸石 介孔分子筛 催化裂解 程序升温表面反应 香烟 烟气

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铁助剂对Rh-Mn-Li/SiO_2催化剂表面上的CO脱附和CO加氢行为的影响 被引量：7

7

作者 尹红梅 丁云杰 +3 位作者 罗洪原 朱何俊 严丽 林励吾 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第5期448-452,共5页

采用一氧化碳程序升温脱附 (CO TPD)和吸附的一氧化碳加氢程序升温表面反应 (TPSR)考察了Fe助剂对Rh基催化剂上CO的脱附行为及吸附CO的加氢行为的影响 .CO TPD实验表明 ,在Rh/SiO2 催化剂上CO有三个脱附峰 .在Rh Mn Li/SiO2 中加入 0 0... 采用一氧化碳程序升温脱附 (CO TPD)和吸附的一氧化碳加氢程序升温表面反应 (TPSR)考察了Fe助剂对Rh基催化剂上CO的脱附行为及吸附CO的加氢行为的影响 .CO TPD实验表明 ,在Rh/SiO2 催化剂上CO有三个脱附峰 .在Rh Mn Li/SiO2 中加入 0 0 5 %Fe后 ,高温脱附的CO比Rh/SiO2 催化剂上相应的CO量大 .增加Fe的负载量 ,CO的脱附量减少 .TPSR实验中 ,CO加氢反应的主要产物是甲烷 .不同组分的催化剂上甲烷的生成温度有如下顺序 :Rh/SiO2 (4 82K) <Rh Mn Li/SiO2 (4 89K) <Rh Fe/SiO2 (4 94K) <Rh Mn Li Fe/SiO2 (5 0 1K) .甲烷峰的产生伴随着CO(s)高温脱附峰的消失 。 展开更多

关键词 铁助剂 Rh-Mn-Li/SiO2催化剂 CO 加氢行为 铑 锰 锂 负载型催化剂 一氧化碳 加氢 甲烷 程序升温脱附 程序升温表面反应

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不同孔道结构的氧化硅负载钒氧化物催化丙烷氧化脱氢 被引量：7

8

作者 缪建文 宋国华 范以宁 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第11期1143-1149,共7页

采用固定床微型反应装置,结合催化剂的原位电子自旋共振光谱、程序升温表面反应和紫外漫反射光谱等技术,研究了丙烷氧化脱氢的介孔氧化硅负载钒氧化物催化剂的性能和表面氧物种的状态及其反应性.结果表明,催化剂载体孔结构是影响钒氧物... 采用固定床微型反应装置,结合催化剂的原位电子自旋共振光谱、程序升温表面反应和紫外漫反射光谱等技术,研究了丙烷氧化脱氢的介孔氧化硅负载钒氧化物催化剂的性能和表面氧物种的状态及其反应性.结果表明,催化剂载体孔结构是影响钒氧物种分散状态乃至催化性能的一个重要因素.SBA-15负载钒氧化物催化剂因具有较大的比表面积和较大的孔径,不仅具有较高的丙烷氧化脱氢催化活性,而且具有较高的丙烯选择性.复合型钒氧化物催化剂表面与V离子相连的晶格氧物种是丙烷氧化脱氢生成丙烯的主要活性物种,载体表面高度分散的钒氧物种具有较高的丙烷氧化脱氢催化活性.负载型钒氧化物催化剂晶格氧物种是丙烷氧化脱氢转化为丙稀的主要活性物种,CO2分子可以再生钒氧化物催化剂的晶格氧物种,同时它对丙烯的深度氧化作用较弱,因此在负载型钒氧化物催化剂上CO2氧化丙烷可高选择性地生成丙烯. 展开更多

关键词 丙烷 氧化脱氢 钒氧物种 SBA-15 电子自旋共振 程序升温表面反应

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低温等离子体协助B_2O_3/γ-Al_2O_3 选择催化还原NO(英文) 被引量：8

9

作者 于琴琴 刘彤 +4 位作者 王卉 肖丽萍 陈敏 蒋晓原 郑小明 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期783-789,共7页

研究了低温等离子体协助催化条件下甲烷选择性催化还原NO反应(SCR).反应气体经等离子体活化后,生成NO2,HCHO,CH3NO和CH3NO2等活性更高的中间产物.程序升温表面反应表明,这些中间产物可在等离子体后置催化装置上进一步反应,从而使NOx还原... 研究了低温等离子体协助催化条件下甲烷选择性催化还原NO反应(SCR).反应气体经等离子体活化后,生成NO2,HCHO,CH3NO和CH3NO2等活性更高的中间产物.程序升温表面反应表明,这些中间产物可在等离子体后置催化装置上进一步反应,从而使NOx还原为N2.在考察的一系列催化剂(包括γ-Al2O3,Ag/γ-Al2O3,B2O3/γ-Al2O3,Ga2O3/γ-Al2O3,In2O3/γ-Al2O3等)中,B2O3/γ-Al2O3表现出最好的催化活性.当反应温度为300oC时,NOx转化率达到最高.与γ-Al2O3催化剂相比,在10wt%B2O3/γ-Al2O3催化剂上,300oC时,NOx转化为N2的转化率从33.4%提高至51.0%.催化剂的酸性对于经等离子体活化后的反应气体在催化剂上的SCR反应起到重要作用.同时,催化剂上吸附态NOx对于NOx的转化也起到一定作用. 展开更多

关键词 氮氧化物 选择性催化还原 氧化硼 氧化铝 低温等离子体 程序升温表面反应

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助剂对NiMgAl催化剂的结构和甲烷二氧化碳重整反应性能的影响(英文) 被引量：7

10

作者 郭章龙 黄丽琼 +1 位作者 储伟 罗仕忠 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第4期723-728,共6页

向担载镍基催化剂NiMgAl中添加助剂(Co,Ir或Pt)制备了三种助剂促进型催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR),CO2/CH4程序升温表面反应(CO2/CH4-TPSR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法对催化剂进行表征.助剂对催化剂性能的影响通过甲烷... 向担载镍基催化剂NiMgAl中添加助剂(Co,Ir或Pt)制备了三种助剂促进型催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR),CO2/CH4程序升温表面反应(CO2/CH4-TPSR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法对催化剂进行表征.助剂对催化剂性能的影响通过甲烷干重整实验进行评价.添加少量的Pt或Ir助剂可以降低Ni活性组分的还原温度和提高反应性能.添加助剂的样品与原始NiMgAl催化剂相比能够降低反应的活化能,添加Co或Ir助剂的催化剂与NiMgAl催化剂相比活化能有了明显的降低.NiMgAl催化剂的活化能为51.8 kJ·mol-1,添加Pt助剂的NiPtMgAl催化剂活化能降至26.4 kJ·mol-1.NiMgAl催化剂中添加Pt助剂制备的催化剂具有较好的催化活性和较低的活化能.CH4-TPSR和CO2-TPSR结果表明添加Pt助剂可以在更低的温度下(与NiMgAl催化剂相比)提高CH4的活化能力,并在催化剂表面形成更多的碳物种.CO2-TPD结果显示,添加助剂的催化剂与NiMgAl样品相比在反应温度区间内增加了CO2的吸附/脱附量. 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 镍基催化剂 铂助剂 催化活性 活化能 程序升温表面反应

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克劳斯尾气加氢催化剂反应动力学研究 被引量：5

11

作者 徐翠翠 商剑锋 +3 位作者 刘爱华 陈平文 刘剑利 许艳赫 《硫酸工业》 CAS 2019年第2期1-6,10,共7页

介绍了针对LSH-03A催化剂进行的硫化物的加氢反应动力学研究。通过SO_2和COS在催化剂上进行加氢程序升温表面反应,改变硫化物浓度得到不同温度和反应物浓度下的反应结果,根据这些反应结果建立相应的速率方程。由速率方程得出克劳斯尾气... 介绍了针对LSH-03A催化剂进行的硫化物的加氢反应动力学研究。通过SO_2和COS在催化剂上进行加氢程序升温表面反应,改变硫化物浓度得到不同温度和反应物浓度下的反应结果,根据这些反应结果建立相应的速率方程。由速率方程得出克劳斯尾气加氢催化剂上的具体反应形式及过程,对克劳斯尾气加氢催化剂及其配套工艺的开发和应用具有指导意义。 展开更多

关键词 硫磺回收 预硫化 尾气 加氢催化剂 程序升温表面反应

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甲烷无氧芳构化反应中Co助剂对Mo/HZSM-5催化剂积炭行为的影响 被引量：3

12

作者 刘红梅 田丙伦 +2 位作者 李永刚 包信和 徐奕德 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第2期123-128,共6页

甲烷在Co Mo/HZSM 5催化剂上进行无氧芳构化反应的评价结果表明 ,Co的添加大大提高了Mo/HZSM 5催化剂在反应过程中的稳定性 .BET实验证明 ,反应后的积炭对Co Mo/HZSM 5催化剂孔道堵塞的程度较小 .对积炭催化剂进行的一系列程序升温表面... 甲烷在Co Mo/HZSM 5催化剂上进行无氧芳构化反应的评价结果表明 ,Co的添加大大提高了Mo/HZSM 5催化剂在反应过程中的稳定性 .BET实验证明 ,反应后的积炭对Co Mo/HZSM 5催化剂孔道堵塞的程度较小 .对积炭催化剂进行的一系列程序升温表面反应 (如TPH ,TPCO2 和TPO)结果表明 ,TPO谱上有两个峰温明显不同的烧炭峰 ,Co的添加明显抑制了高温积炭的生成 .H2 主要与高温积炭发生反应 ,这部分积炭是催化剂失活的主要原因 ;CO2 对低温积炭的影响则尤为明显 .TEM结果表明 ,积炭催化剂上存在丝状积炭物种 .碳丝不能与H2 反应 ,但能被CO2 除去 .Co的添加促进了丝状积炭物种的生成 。 展开更多

关键词 甲烷 无氧芳构化反应 Co助剂 MO/HZSM-5 钼 分子筛 负载型催化剂 钴 积炭 程序升温表面反应

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微波法研制催化降解亚硝胺的ZrO2／NaY沸石新材料 被引量：3

13

作者 贾瑞康 夏加荣 +2 位作者 朱建华 淳远 王英 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第8期1196-1200,共5页

通过微波辐射能将ZrO2直接分散在NaY沸石上,调变沸石的表面酸碱性质并制成降解亚硝胺的催化新材料;其分散阈值约为10%.ZrO2/NaY对于吡咯烷亚硝胺降解的催化能力优于ZrO2和NaY沸石,在空气中降解还能显著抑制生成NOx.

关键词 微波辐射 ZrO2/NaY 程序升温表面反应 亚硝胺 污染物 催化降解 沸石催化剂 氧化锆/钇化钠

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丙烷氧化脱氢不同硅基载体负载钒氧化物催化剂的TPSR表征 被引量：3

14

作者 宋国华 缪建文 范以宁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第9期1758-1764,共7页

研究了钒负载不同氧化硅载体(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脱氢(ODH)催化剂的结构特征和催化性能,结合催化剂的程序升温表面反应(TPSR)的差热热重质谱(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术... 研究了钒负载不同氧化硅载体(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脱氢(ODH)催化剂的结构特征和催化性能,结合催化剂的程序升温表面反应(TPSR)的差热热重质谱(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术,研究钒在载体上的分散度和晶格氧的反应性。结果表明:负载型钒氧化物催化剂的活性取决于钒在不同硅基载体上的分散度,高度分散的隔离的四配位V5+是丙烷氧化脱氢的活性位。C3H6选择性主要与催化剂的平均孔径相关联,平均孔径越小,产物C3H6越易发生深度氧化。另外,不同氧化硅载体晶格氧与钒的结合强度对C3H6的选择性也产生影响,结合力较弱的V-O-Si中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的燃烧位,且燃烧温度随晶格氧与钒、硅结合强度的减小而降低。而与钒结合力较强的V=O和V-O-V中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的选择氧化位。硅基载体形貌和结构的不同导致负载型钒氧化物催化剂丙烷氧化脱氢活性和选择性发生差异。 展开更多

关键词 丙烷 氧化脱氢 钒氧物种 程序升温表面反应 紫外漫反射

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HZSM-5分子筛上苯、甲醇脱附规律及烷基化反应 被引量：3

15

作者 孙仁山 黄星亮 +4 位作者 赵蕾蕾 龚艳 张鑫 字琴 曹中扬 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期927-933,共7页

对不同n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛进行了程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)表征,并采用程序升温脱附(TPD)法考察了苯、或甲醇2种物质在HZSM-5上的吸附脱附性能。结果表明,随HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增加,酸强度降低,酸量... 对不同n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛进行了程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)表征,并采用程序升温脱附(TPD)法考察了苯、或甲醇2种物质在HZSM-5上的吸附脱附性能。结果表明,随HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增加,酸强度降低,酸量减少;苯于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到乙烯,随n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增高,检测到的乙烯越少,苯脱附量越高;甲醇于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到甲苯,但未检测到苯,n(SiO_2)/n(Al_2O_3)越高,检测到的甲苯量越小,甲醇脱附量越多。这表明HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)越高,越有利于苯、甲醇的单分子吸附。烷基化评价结果表明,高n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛烷基化活性较好,低n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛易失活,HZSM-5分子筛酸性质是影响苯-甲醇烷基化反应的主要因素之一。 展开更多

关键词 n(SiO2)/n(Al2O3) HZSM-5 程序升温表面反应 苯-甲醇烷基化

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PT/CE_(0.75)ZR_(0.25)O_2的催化性能及其氧移动性的^(18)O同位素交换表征 被引量：2

16

作者 林瑞 RODRIGUEZ-RAMOS INMACULADA +3 位作者 BACHILLER-BAEZA BELIN GUERRERO-RUIZ ANTONIO 孙公权 辛勤 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期109-114,共6页

采用浸渍法制备了PT/CE0.75ZR0.25O2催化剂,考察了催化剂对乙醇及CO的氧化活性,并采用18O同位素交换、乙醇程序升温表面反应(C2H5OH-TPSR)、一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)和程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征.结果表明,PT/C... 采用浸渍法制备了PT/CE0.75ZR0.25O2催化剂,考察了催化剂对乙醇及CO的氧化活性,并采用18O同位素交换、乙醇程序升温表面反应(C2H5OH-TPSR)、一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)和程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征.结果表明,PT/CE0.75ZR0.25O2催化剂表现出较高的乙醇和CO氧化活性,其催化活性随着PT负载量的增加而提高.当PT负载量为3%时,活性最高.继续增加PT负载量,催化剂活性下降.C2H5OH-TPSR和CO-TPD结果表明,催化剂对乙醇或CO的氧化活性与从催化剂表面脱附出来的CO2量有对应关系,CO2脱附量越大,催化剂活性越高.18O同位素交换结果表明,表面氧交换能力与其氧化活性有一定对应关系,催化剂的表面氧交换能力越高,氧化活性越高. 展开更多

关键词 铂 氧化铈 氧化锆 乙醇 一氧化碳 氧化 同位素交换 程序升温脱附 程序升温表面反应

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复合型NSR催化剂的开发及性能验证 被引量：2

17

作者 耿超然 魏小栋 +1 位作者 邹杉 张武高 《内燃机工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期193-199,共7页

为了开发出同时具有优良的NO_x储存和还原性能的催化剂,采用改进的溶胶凝胶法,制备了兼具贵金属和钙钛矿类优点的复合型NSR催化剂Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3,通过X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、扫描电子显微镜(SEM)等技术对催化剂的孔结构... 为了开发出同时具有优良的NO_x储存和还原性能的催化剂,采用改进的溶胶凝胶法,制备了兼具贵金属和钙钛矿类优点的复合型NSR催化剂Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3,通过X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、扫描电子显微镜(SEM)等技术对催化剂的孔结构及微观形貌进行了评价,并与Ba/Ce基催化剂进行了对比;并采用程序升温脱附试验(TPD)、程序升温表面反应(TPSR)和完全存储还原试验等方法测试了催化剂的热稳定性及脱附还原性能。研究结果表明:Pt/Ba/Ce/γ-A_l2O_3在孔结构及微观形貌方面均优于Ba/Ce基催化剂,同时具有良好的热稳定性及脱附还原性能,是一种性能优良的NSR催化剂。 展开更多

关键词 内燃机 氮氧化物存储还原 溶胶凝胶法 X射线衍射 比表面积 扫描电子显微镜 程序升温脱附试验 程序升温表面反应

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NBC-1型铁系无铬CO高温变换催化剂上反应机理 被引量：1

18

作者 张前程 高筠 +1 位作者 牟占军 金恒芳 《石油化工高等学校学报》 EI CAS 2001年第1期21-24,共4页

通过TPD、TPSR、PSR等手段 ,对NBC -1型铁系无铬CO高温变换催化剂进行了变换反应机理的研究。实验证明 ,H2 O在催化剂活性表面上是化学吸附 ,在表面反应产生H2 的同时也产生了覆盖活性表面的“惰性产物”———表面O·(σ) ,使催化... 通过TPD、TPSR、PSR等手段 ,对NBC -1型铁系无铬CO高温变换催化剂进行了变换反应机理的研究。实验证明 ,H2 O在催化剂活性表面上是化学吸附 ,在表面反应产生H2 的同时也产生了覆盖活性表面的“惰性产物”———表面O·(σ) ,使催化剂的活性表面发生“钝化” ;CO在反应温度下未吸附在催化剂表面而是存在于气相 ,同催化剂表面的表面O·(σ)作用生成CO2 ·(σ) ,CO2 脱附后又使活性表面“更新”。在整个变换反应过程中 ,催化剂实际没有参与反应 ,只是提供能够进行反应的“活性中心”。变换反应过程实际上是一个催化剂表面反复“钝化”和反复“更新”的过程。 展开更多

关键词 NBC-1型 铁系 催化剂 CO变换反应 反应机理 程序升温脱时 程序升温表面反应

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低温甲烷氧化偶联纳米SrTi_(0.975)Li_(0.025)O_(3-δ)催化剂的原位ESR和TPSR表征 被引量：2

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作者 宋国华 缪建文 +1 位作者 范以宁 周静 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期490-495,共6页

采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ（x=0、0.025、0.050）,用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应（TPSR）等方法,研究甲烷氧化偶联（OCM）纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催... 采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ（x=0、0.025、0.050）,用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应（TPSR）等方法,研究甲烷氧化偶联（OCM）纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催化性能。结果表明,B位掺杂适量的低价Li＋离子可优化纳米SrTiO3催化剂低温（~650℃）甲烷氧化偶联催化性能,Li＋掺杂量为0.025时获得最高的甲烷转化率和C2选择性。与柠檬酸法制相同组成的常规催化剂相比,SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂具有较优良的低温OCM催化性能和相同温度下更高的C2选择性。SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂优良的催化性能与其表面原子配位不饱和存在F中心相关。 展开更多

关键词 甲烷氧化偶联 钙钛矿型 纳米催化剂 原位电子顺磁共振 F中心 程序升温表面反应

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甲烷氧化偶联纳米SrTiO_3催化剂的原位ESR和TPSR表征 被引量：2

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作者 缪建文 宋国华 +1 位作者 范以宁 周静 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第12期1277-1282,共6页

采用溶胶-凝胶法制备了纳米钙钛矿型复合氧化物SrTiO3催化剂,并用X射线粉末衍射、透射电子显微镜、原位电子自旋共振和程序升温表面反应等技术对催化剂进行了表征,测定了催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)反应的催化性能.结果表明,与相同组成... 采用溶胶-凝胶法制备了纳米钙钛矿型复合氧化物SrTiO3催化剂,并用X射线粉末衍射、透射电子显微镜、原位电子自旋共振和程序升温表面反应等技术对催化剂进行了表征,测定了催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)反应的催化性能.结果表明,与相同组成的常规SrTiO3催化剂相比,纳米SrTiO3催化剂具有较好的低温(～650℃)催化性能.通过增大Sr/Ti比可进一步优化纳米SrTiO3的催化性能.纳米SrTiO3催化剂表面的吸附氧物种和F中心均具有活化及催化甲烷分子生成C2烃产物的活性,但吸附氧物种易使OCM反应中间体和产物深度氧化,而F中心具有低温活化甲烷分子及高选择性生成C2烃产物的特性.纳米氧化物粒子因表面原子配位不饱和(配位数低),其表面存在较多的F中心。 展开更多

关键词 甲烷 氧化偶联 钛酸锶 纳米催化剂 电子顺磁共振 F中心 程序升温表面反应

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