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类钙钛矿[NH_(2)CHNH_(2)][Ln(HCOO)_(4)](Ln=Gd~Lu和Y)系列:合成、结构、各向异性热膨胀和磁性
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作者 熊俐慧 赵银花 +3 位作者 王炳武 蒋尚达 王哲明 高松 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期504-513,共10页
在常温常压甲醇-水溶液体系中合成了[NH_(2)CHNH_(2)][Ln(HCOO)_(4)](Ln=Gd-Lu和Y)类钙钛矿系列。该系列化合物异质同晶,属于正交手性空间群C2221。180 K时,晶胞参数为a=0.67091(2)~0.66191(2),b=1.86482(6)~1.82135(7) nm,c=0.85212(3)... 在常温常压甲醇-水溶液体系中合成了[NH_(2)CHNH_(2)][Ln(HCOO)_(4)](Ln=Gd-Lu和Y)类钙钛矿系列。该系列化合物异质同晶,属于正交手性空间群C2221。180 K时,晶胞参数为a=0.67091(2)~0.66191(2),b=1.86482(6)~1.82135(7) nm,c=0.85212(3)~0.83779(3) nm,V=1.06611(6)~1.01001(6) nm^(3),表现了镧系收缩导致的晶胞从Gd到Lu的缩小。八配位四方反棱柱构型的Ln^(3+)通过anti-anti甲酸根连接,构成简单立方的稀土甲酸骨架,其畸变立方孔穴中容纳了NH_(2)CHNH_(2)+,形成类钙钛矿结构。NH_(2)CHNH_(2)+与稀土甲酸骨架之间N/C-H…O强氢键作用,使该系列化合物具有较高的热稳定性;而强氢键作用、稀土甲酸骨架的低对称性、每式量中更多的甲酸根等因素,使该系列化合物难以发生结构相变。骨架孔穴中的NH_(2)CHNH_(2)+受N/C-H…O氢键的束缚,其热振动主要沿ac的两个对角线方向,造成在升温过程中沿a,c方向的正热膨胀,而沿b方向的负热膨胀。这些化合物均表现为顺磁性,在低温下以Stark能级的退占据为主导;Tb和Tm成员中,Ln^(3+)之间可能存在很弱的铁磁相互作用。 展开更多
关键词 稀土甲酸铵 镧系收缩 各向异性热膨胀 磁性
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