过氧化钙(CaO_(2))类芬顿反应对痕量有机污染物具有高效的处理效果.本研究建立了新型的Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系,利用草酸缓解Co^(2+)沉淀的形成及加速Co^(3+)转化为Co^(2+)从而增强Co^(2+)对CaO_(2)的活化效率.以磺胺二甲嘧啶(Sulfadi...过氧化钙(CaO_(2))类芬顿反应对痕量有机污染物具有高效的处理效果.本研究建立了新型的Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系,利用草酸缓解Co^(2+)沉淀的形成及加速Co^(3+)转化为Co^(2+)从而增强Co^(2+)对CaO_(2)的活化效率.以磺胺二甲嘧啶(Sulfadimethoxine,SMT)为目标污染物,研究了Co^(2+)浓度、CaO_(2)浓度、草酸浓度、溶液初始pH值和水体中常见离子等因素对Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系活性的影响.结果表明:在Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系中,最佳投加量比例为Co^(2+)∶CaO_(2)∶草酸=2∶1∶1时,反应10 min SMT的降解率可以达到70%,降解速率常数k比Co^(2+)/CaO_(2)体系提升了5.26倍;随着溶液初始pH升高,SMT的降解率呈下降趋势;对SMT降解起作用的活性物质有羟基自由基、超氧阴离子和单线态氧,其中,羟基自由基和超氧阴离子对SMT的降解起主要作用,贡献率分别为37.6%和59.3%;以pH为研究对象,对SMT降解速率常数与4种活性物质浓度之间进行数值分析,发现pH值与活性物质浓度呈负相关关系,超氧阴离子浓度与过氧化氢浓度呈显著正相关关系(p<0.01);硫酸根离子和氯离子对SMT降解的影响较小,碳酸根离子对SMT的降解起到明显的抑制作用.采用超高效液相色谱-质谱联用技术分析了SMT的降解产物,提出了硝基化反应、开环反应和脱硫反应3条主要降解路径,并阐述了Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系的作用机制,可为该类芬顿体系将来应用于处理实际抗生素污染水体提供理论支撑.展开更多
文摘过氧化钙(CaO_(2))类芬顿反应对痕量有机污染物具有高效的处理效果.本研究建立了新型的Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系,利用草酸缓解Co^(2+)沉淀的形成及加速Co^(3+)转化为Co^(2+)从而增强Co^(2+)对CaO_(2)的活化效率.以磺胺二甲嘧啶(Sulfadimethoxine,SMT)为目标污染物,研究了Co^(2+)浓度、CaO_(2)浓度、草酸浓度、溶液初始pH值和水体中常见离子等因素对Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系活性的影响.结果表明:在Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系中,最佳投加量比例为Co^(2+)∶CaO_(2)∶草酸=2∶1∶1时,反应10 min SMT的降解率可以达到70%,降解速率常数k比Co^(2+)/CaO_(2)体系提升了5.26倍;随着溶液初始pH升高,SMT的降解率呈下降趋势;对SMT降解起作用的活性物质有羟基自由基、超氧阴离子和单线态氧,其中,羟基自由基和超氧阴离子对SMT的降解起主要作用,贡献率分别为37.6%和59.3%;以pH为研究对象,对SMT降解速率常数与4种活性物质浓度之间进行数值分析,发现pH值与活性物质浓度呈负相关关系,超氧阴离子浓度与过氧化氢浓度呈显著正相关关系(p<0.01);硫酸根离子和氯离子对SMT降解的影响较小,碳酸根离子对SMT的降解起到明显的抑制作用.采用超高效液相色谱-质谱联用技术分析了SMT的降解产物,提出了硝基化反应、开环反应和脱硫反应3条主要降解路径,并阐述了Co^(2+)/CaO_(2)/草酸体系的作用机制,可为该类芬顿体系将来应用于处理实际抗生素污染水体提供理论支撑.
文摘本研究对磺胺二甲基嘧啶(SMT)在不同条件下的辐照降解进行了研究.SMT(20 mg·L^(-1),约0.072 mmol·L^(-1))在外加过硫酸根浓度为0、1、2、4、10和20 mmol·L^(-1)条件下分别进行辐照,发现伽马辐照可有效去除水中的SMT,并可极大地促进溶液TOC的去除,过硫酸盐与伽马辐照联合作用表现出明显的协同效应.在本研究中,各条件下的辐照降解反应均符合准一级反应动力学.在外加过硫酸盐的条件下,溶液的矿化度可以得到极大的提高,当吸收剂量为1 k Gy时,其矿化度由3.5%提高到22.8%,当吸收剂量为5 k Gy时,矿化度由14.1%提高到70.1%.在辐解后的溶液中,利用IC检测到硫酸根离子(SO_4^(2-))、甲酸根离子(HCOO^-)和乙酸根离子(CH_3COO^-)3种离子的存在,一部分中间产物通过GC-MS检测得到,常见的含氮离子(NO_2^-、NO_3^-和NH_4^++)并未在溶液中检测到.同时,本研究还深入探讨了SMT辐照降解机理和降解途径.
