由于CO_(2)传质的限制,在H型电池中,具有高法拉第效率(>90%)和大电流密度(>150 mA cm^(-2))的电催化CO_(2)还原(CO_(2)RR)制备HCOOH燃料的过程非常具有挑战性.在本文中,我们报道了一种在泡沫Cu上原位构建具有三维(3D)多孔网络核...由于CO_(2)传质的限制,在H型电池中,具有高法拉第效率(>90%)和大电流密度(>150 mA cm^(-2))的电催化CO_(2)还原(CO_(2)RR)制备HCOOH燃料的过程非常具有挑战性.在本文中,我们报道了一种在泡沫Cu上原位构建具有三维(3D)多孔网络核壳纳米线结构的优异CO_(2)RR电催化剂.核壳结构由Cu纳米线核和Sb-Bi合金壳组成(Cu@Sb_(x)Bi_(y)NWs/Cu).制备的Cu@Sb_(x)Bi_(y)NWs/Cu具有171.3mA cm^(-2)的高电流密度以及92%的HCOOH法拉第效率,就电流密度而言优于几乎所有报道的铋基催化剂.理论研究表明,Sb的引入使Bi的电子态提高到接近费米能级,与纯Bi表面相比,^(*)OCHO中间体更易吸附在Sb-Bi界面上,从而加速CO_(2)还原.此外,Sb_(0.1)Bi_(1)与纯Bi相比具有更强的键能,这有利于催化剂在反应过程中的稳定性.Sb_(0.1)Bi_(1)合金和3D导电核壳纳米网络的形成更有利于快速电子转移,并在反应过程中暴露出更多的活性位点,从而获得更好的催化活性.这项工作为设计用于能量转换的高活性铋基催化剂提供了理论依据.展开更多
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文摘由于CO_(2)传质的限制,在H型电池中,具有高法拉第效率(>90%)和大电流密度(>150 mA cm^(-2))的电催化CO_(2)还原(CO_(2)RR)制备HCOOH燃料的过程非常具有挑战性.在本文中,我们报道了一种在泡沫Cu上原位构建具有三维(3D)多孔网络核壳纳米线结构的优异CO_(2)RR电催化剂.核壳结构由Cu纳米线核和Sb-Bi合金壳组成(Cu@Sb_(x)Bi_(y)NWs/Cu).制备的Cu@Sb_(x)Bi_(y)NWs/Cu具有171.3mA cm^(-2)的高电流密度以及92%的HCOOH法拉第效率,就电流密度而言优于几乎所有报道的铋基催化剂.理论研究表明,Sb的引入使Bi的电子态提高到接近费米能级,与纯Bi表面相比,^(*)OCHO中间体更易吸附在Sb-Bi界面上,从而加速CO_(2)还原.此外,Sb_(0.1)Bi_(1)与纯Bi相比具有更强的键能,这有利于催化剂在反应过程中的稳定性.Sb_(0.1)Bi_(1)合金和3D导电核壳纳米网络的形成更有利于快速电子转移,并在反应过程中暴露出更多的活性位点,从而获得更好的催化活性.这项工作为设计用于能量转换的高活性铋基催化剂提供了理论依据.
