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MgO助剂对甲烷部分氧化Ni/Al_2O_3催化剂结构和性能的影响 被引量:19
1
作者 邱业君 陈吉祥 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期450-455,共6页
采用分步浸渍法制备了MgO改性的N i/A l2O3催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对N i/A l2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,... 采用分步浸渍法制备了MgO改性的N i/A l2O3催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对N i/A l2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,抑制了N iA l2O4尖晶石的形成,并且增强了镍物种与载体的相互作用,这与MgO、N iO形成固溶体及与A l2O3形成MgA l2O4有关。同时,适量的MgO助剂可以提高N i物种在催化剂中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响,MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应,从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。 展开更多
关键词 NI/AL2O3催化剂 氧化 甲烷部分氧化 合成气
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焙烧温度对NiO/δ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:16
2
作者 周振华 张爱莲 +1 位作者 龚茂初 陈耀强 《化学研究与应用》 CAS CSCD 2000年第5期521-524,共4页
应用 XRD,TPR,H2 -TPD技术研究焙烧温度对 Ni O/δ-Al2 O3催化剂性能的影响。结果表明 ,随着焙烧温度的增高 ,Ni O与载体 Al2 O3之间相互作用逐渐增强 ,直至最后生成 Ni Al2 O4 尖晶石。同时表明 ,随着焙烧温度的提高 ,催化剂的还原温... 应用 XRD,TPR,H2 -TPD技术研究焙烧温度对 Ni O/δ-Al2 O3催化剂性能的影响。结果表明 ,随着焙烧温度的增高 ,Ni O与载体 Al2 O3之间相互作用逐渐增强 ,直至最后生成 Ni Al2 O4 尖晶石。同时表明 ,随着焙烧温度的提高 ,催化剂的还原温度明显增高。另外 ,TPR结果还表明 Ni Al2 O4 仅仅是与载体发生强相互作用的那部分 Ni O进一步进入 Al2 O3晶格的结果 ,而游离态的 Ni O不参与形成 Ni Al2 O4 。通过催化剂的甲烷部分氧化制合成气反应性能评价 ,发现低温焙烧样品活性较高 ,与上述表征结果相关联 ,说明还原态的 Ni物种是该反应的活性相。 展开更多
关键词 氧化镍/δ-Al2O3 甲烷部分氧化 合成气 催化剂
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Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的制备及甲烷部分氧化制合成气 被引量:16
3
作者 余长林 胡久彪 +2 位作者 翁维正 周晓春 陈喜蓉 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第4期418-423,共6页
利用共沉淀法制备了具有介孔结构的Ce0.5Zr0.5O2固溶体载体,然后浸渍不同质量分数(10%、20%、30%)的活性组分钴,制备了系列Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂。利用N2物理吸附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(... 利用共沉淀法制备了具有介孔结构的Ce0.5Zr0.5O2固溶体载体,然后浸渍不同质量分数(10%、20%、30%)的活性组分钴,制备了系列Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂。利用N2物理吸附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温氧化(TPO)和热重(TG)等手段对制备和反应后的催化剂进行了表征,研究了它们对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能。研究结果表明,铈锆固溶体负载的钴比较容易被还原,该系列催化剂具有较高的活性和对H2及CO的选择性,且随Co含量的增加,催化剂的活性和对H2和CO的选择性得到提高的同时,也增强了催化剂的抗积炭性能。 展开更多
关键词 Ce0.5Zr0.5O2固溶体 甲烷部分氧化 合成气
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Ni系催化剂上甲烷部分氧化制合成气 被引量:12
4
作者 张恒 董新法 林维明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第3期36-42,共7页
综述了在Ni系催化剂上进行甲烷部分氧化制合成气的研究进展。从载体及助剂的选择、反应机理、催化剂失活及催化剂床层的温度分布等方面介绍了Ni系催化剂的研究开发现状。并对混合导体透氧膜在反应过程中的应用进行了讨论。
关键词 Ni系催化剂 甲烷部分氧化 合成气 混合导体 透氧膜
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甲烷部分氧化气氛制备碳纳米管 被引量:10
5
作者 梁奇 李庆陈 +3 位作者 栋梁 周德蓉 张伯兰 于作龙 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第4期623-625,共3页
In the present work, Ni Ce catalyst was used for the preparation of carbon nanotubes(CNTs) in the atmosphere of partial oxidation of methane(POM). Mainly growing on quartz wool or wall of reactor, the bulk CNTs were o... In the present work, Ni Ce catalyst was used for the preparation of carbon nanotubes(CNTs) in the atmosphere of partial oxidation of methane(POM). Mainly growing on quartz wool or wall of reactor, the bulk CNTs were obtained. Probably CNTs were synthesized by two routes due to the typical reaction conditions of POM. One was that CNTs were produced from the decomposition of CH 4 on the Ni particles. After transported out of the catalyst zone by blowing of feedgas, CNTs adhered to quartz wool or the wall of reactor. Predominately, the other way was that firstly syngas was produced from POM reaction and then CNTs grew from disproportionation of CO in presence of hydrogen. A little remaining oxygen in effluent could remove the other morphologic carbon, so CNTs were easily opened and purified at the same time of growth. This research maybe arouse us to assemble the continuous process of POM and preparation of CNTs. CNTs were applied to be negative materials for lithium battery. The reversible electrical capacity of simulative lithium battery can be increased ca. 20% with adding 10%(in mass fraction) carbon nanotubes into natural graphite. [WT5HZ] 展开更多
关键词 碳纳米管 甲烷部分氧化 锂离子电池 负极材料
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Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂结构及其催化甲烷部分氧化制合成气性能的影响 被引量:13
6
作者 张诺伟 黄传敬 +3 位作者 匡飞平 高晓晓 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第12期2165-2171,共7页
采用XRD、TEM、H2-TPR、Raman、XPS和活性评价等方法,研究了Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂物理化学性质和甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响.研究发现,在Co/HZSM-5催化剂中添加Mg助剂,可有效地提高催化剂的催化活性和稳定性.在750... 采用XRD、TEM、H2-TPR、Raman、XPS和活性评价等方法,研究了Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂物理化学性质和甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响.研究发现,在Co/HZSM-5催化剂中添加Mg助剂,可有效地提高催化剂的催化活性和稳定性.在750℃和空速1.0×105mL·h-1·g-1反应条件下,Co/Mg/HZSM-5在连续反应30h的实验时间内催化活性稳定不变,而Co/HZSM-5因其活性中心Co0转化生成CoAl2O4非活性相,反应10h后即迅速失活.催化剂表征结果表明,在Co/Mg/HZSM-5催化剂中钴物种除以Co3O4存在外,一部分钴物种还与Mg助剂发生强相互作用生成较难还原的MgCo2O4,由此导致还原后钴金属的分散度较高.关联催化剂表征和活性评价结果,讨论了催化剂结构与性能之间的关系. 展开更多
关键词 Co/HZSM-5催化剂 Mg助剂 甲烷部分氧化 合成气
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Ni-La/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂制备及其甲烷部分氧化/CH_4-CO_2重整耦合制合成气反应性能 被引量:14
7
作者 师少飞 王玉琪 +3 位作者 马进成 郑岚 姚瑞清 周立发 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期539-547,共9页
通过共沉淀法制备铈锆固溶体作为载体,采用等体积、分步浸渍的方法制备了一系列10%Ni-3%La/Ce x Zr1-x O2(x=0、0.16、0.5、0.75、1)催化剂,并将其应用到甲烷部分氧化和甲烷二氧化碳重整耦合制合成气的反应中.对不同Ce/Zr比的催化剂性... 通过共沉淀法制备铈锆固溶体作为载体,采用等体积、分步浸渍的方法制备了一系列10%Ni-3%La/Ce x Zr1-x O2(x=0、0.16、0.5、0.75、1)催化剂,并将其应用到甲烷部分氧化和甲烷二氧化碳重整耦合制合成气的反应中.对不同Ce/Zr比的催化剂性能展开研究,采用BET、XRD、H2-TPR、SEM、TG-DSC手段对载体及催化剂进行了表征.结果表明,铈锆固溶体的形成不仅提高了催化剂表面活性组分的分散度,使催化剂表面NiO晶粒尺寸从26.5 nm减到13.7 nm;而且能够加强活性组分与载体之间的相互作用,提高催化剂的热稳定性能;随着Ce/Zr比的增加,催化剂的转化率、选择性及稳定性随之增高,其顺序为:Ni-La/Ce0.75Zr0.25O2>Ni-La/Ce0.5Zr0.5O2>NiLa/Ce0.16Zr0.84O2. 展开更多
关键词 铈锆固溶体 甲烷部分氧化 甲烷氧化碳重整 镍-镧催化剂 催化性能
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耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整的研究进展 被引量:11
8
作者 纪红兵 谢俊锋 +1 位作者 陈清林 林维明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第6期41-46,共6页
对耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应的研究现状和进展及用于该反应的铱、镍、钴、铂等催化体系进行了介绍和探讨。认为耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应是有工业化前景的工艺。
关键词 耦合反应 甲烷部分氧化 氧化碳重整 合成气
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CeO_2、CaO助剂对甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO-Al_2O_3催化剂结构和性能的影响 被引量:9
9
作者 邱业君 陈吉祥 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第1期85-90,共6页
采用BET、H2-TPR、XRD、TEM和活性评价等表征手段,考察了CeO2、CaO助剂对Ni/MgO-Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,单独加入CeO2或CaO助剂可以改善Ni/MgO-Al2O3催化剂中镍物种的还原性能,以CaO... 采用BET、H2-TPR、XRD、TEM和活性评价等表征手段,考察了CeO2、CaO助剂对Ni/MgO-Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,单独加入CeO2或CaO助剂可以改善Ni/MgO-Al2O3催化剂中镍物种的还原性能,以CaO尤为明显;CaO作为结构助剂可以降低还原态催化剂中的镍晶粒尺寸,使改性的催化剂具有较好的活性,而CeO2对催化剂的活性未产生显著影响。当CeO2与CaO两种助剂同时对Ni/MgO-Al2O3进行改性时,虽然催化剂中镍物种的还原性能没有发生明显变化,但仍具有很好的反应性能,这与CeO2与CaO能够形成CaO-CeO2固溶体有关。CaO-CeO2固溶体不仅与镍物种间存在相互作用,提高了镍物种的分散度、减小了镍晶粒尺寸,还可以提高催化剂的储氧能力和晶格氧的流动性,从而有利于改善其甲烷部分氧化反应性能。 展开更多
关键词 Ni/MgO-Al2O3催化剂 氧化 氧化 固溶体 甲烷部分氧化
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La_(0.75)Sr_(0.25)Mn_(1-x)Ni_xO_(3+δ)材料的制备及其催化甲烷部分氧化性能 被引量:11
10
作者 王磊 曾少华 +2 位作者 张丽娟 陈耀强 龚茂初 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第3期247-253,共7页
采用柠檬酸络合法制备了La0.75Sr0.25Mn1-xNixO3+δ(x=0,0.4,0.5和0.6)系列样品,考察了其对甲烷部分氧化的催化性能,并采用X射线衍射、H2程序升温还原、O2程序升温脱附和程序升温氧化等测试手段表征样品.结果表明,当x=0,0.4和0.5时,样... 采用柠檬酸络合法制备了La0.75Sr0.25Mn1-xNixO3+δ(x=0,0.4,0.5和0.6)系列样品,考察了其对甲烷部分氧化的催化性能,并采用X射线衍射、H2程序升温还原、O2程序升温脱附和程序升温氧化等测试手段表征样品.结果表明,当x=0,0.4和0.5时,样品均形成稳定的钙钛矿结构;当x=0.6时样品同时存在钙钛矿和菱形六面体尖晶石结构.当x=0.5时样品存在4种可还原物种,同时具有高的表面氧特别是高的晶格氧含量,对甲烷部分氧化有利,这表明La0.75Sr0.25Mn0.5Ni0.5O3+δ具有良好的抗积炭性能.催化性能测试结果表明,当x=0.5时,样品具有良好的甲烷中温转化率,最高的CO和H2选择性,以及在700oC下最好的反应稳定性和抗积炭能力. 展开更多
关键词 掺杂锰酸镧 钙钛矿 甲烷部分氧化 固体氧化物燃料电池
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甲烷部分氧化制合成气在Ni,Cu及Ni-Cu合金上的DFT研究 被引量:9
11
作者 张霄航 张敏华 姜浩锡 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期535-538,共4页
基于密度泛函理论(DFT)的DMol3量子力学计算程序模块应用于合金体系,通过与N i(111)和Cu(111)的比较,研究了N iCu(111)上甲烷部分氧化制合成气的活性.计算结果显示,Cu的加入导致H2在N iCu(111)的脱附能垒低于H2在N i(111)上的脱附能垒,C... 基于密度泛函理论(DFT)的DMol3量子力学计算程序模块应用于合金体系,通过与N i(111)和Cu(111)的比较,研究了N iCu(111)上甲烷部分氧化制合成气的活性.计算结果显示,Cu的加入导致H2在N iCu(111)的脱附能垒低于H2在N i(111)上的脱附能垒,CO的吸附热变化不大.此外,还考察了甲烷解离的过程,发现Cu的加入对速控步骤的活化能影响不大. 展开更多
关键词 DFT NiCu(111) 甲烷部分氧化 解离
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La_2O_3对NiCu/MgSiO催化剂的甲烷部分氧化制氢反应性能的影响 被引量:11
12
作者 王爱菊 钟顺和 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第2期101-106,共6页
用等体积浸渍法制备了MgO SiO2 (MgSiO)复合氧化物负载的Ni Cu双金属催化剂 ,采用程序升温还原 (TPR) ,X光电子能谱 (XPS) ,红外光谱 (IR) ,程序升温脱附 (TPD)及微反技术考察了稀土La2 O3 的加入对CH4和H2 O在Ni Cu/MgSiO催化剂表面上... 用等体积浸渍法制备了MgO SiO2 (MgSiO)复合氧化物负载的Ni Cu双金属催化剂 ,采用程序升温还原 (TPR) ,X光电子能谱 (XPS) ,红外光谱 (IR) ,程序升温脱附 (TPD)及微反技术考察了稀土La2 O3 的加入对CH4和H2 O在Ni Cu/MgSiO催化剂表面上的吸附及甲烷部分氧化制氢反应性能的影响 .结果表明 ,加入La2 O3 使催化剂表面Ni和Cu原子的电子云密度增加 ,CH4和H2 O在催化剂表面上的吸附增强 .CH4与O2 和H2 O在Ni Cu/MgSiO催化剂上反应的主要产物为H2 和CO2 .La2 O3 的加入有利于提高CH4转化率及H2 的选择性 ,并可提高催化剂稳定性及抗积炭能力 .讨论了La2 O3 的助催化作用机理 . 展开更多
关键词 氧化 氧化 氧化 甲烷部分氧化 氢气 制备 LA2O3 在Ni-Cu/MgSiO催化剂
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甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合制合成气Co系催化剂研究 被引量:8
13
作者 郑小明 莫流业 +2 位作者 井强山 费金华 楼辉 《复旦学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2003年第3期253-256,共4页
研究了Co/γ Al2O3,Co/α Al2O3和Co/SiO2催化剂上的甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整制合成气反应,只有Co/α Al2O3是有效的.证明Co和载体的相互作用过强或过弱都不利与此耦合反应.Co和α Al2O3的作用正好合适.此外,Co的担载量和催化剂... 研究了Co/γ Al2O3,Co/α Al2O3和Co/SiO2催化剂上的甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整制合成气反应,只有Co/α Al2O3是有效的.证明Co和载体的相互作用过强或过弱都不利与此耦合反应.Co和α Al2O3的作用正好合适.此外,Co的担载量和催化剂稳定性关系很大,Co量过低则在反应过程中会因Co0→CoAl2O4而失活,Co担载量过高则会导致严重结碳. 展开更多
关键词 甲烷部分氧化 甲烷氧化碳重整 耦合反应 Co催化剂
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耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整用镍系催化剂碱金属与碱土金属改性研究 被引量:7
14
作者 纪红兵 黄莉 +1 位作者 谢俊锋 陈清林 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第1期5-10,共6页
在考察了多种过渡金属和稀土金属的基础上,选择了铈作为助剂,制备了Ni-Ce/Al2O3催化剂,系统地考察了碱金属如钠和钾,碱土金属如镁、钙、锶和钡对于耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应的影响,认为碱金属的加入降低了催化剂的稳定性,碱... 在考察了多种过渡金属和稀土金属的基础上,选择了铈作为助剂,制备了Ni-Ce/Al2O3催化剂,系统地考察了碱金属如钠和钾,碱土金属如镁、钙、锶和钡对于耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应的影响,认为碱金属的加入降低了催化剂的稳定性,碱土金属的加入不仅提高了催化剂活性,而且提高了催化剂的稳定性。 展开更多
关键词 耦合反应 甲烷部分氧化 氧化碳重整 合成气 镍催化剂 改性
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稀土等碱性助剂对甲烷部分氧化制合成气整体式Ni/-γAl_2O_3催化剂性能的影响 被引量:12
15
作者 马迪 梅大江 +2 位作者 李璇 龚茂初 陈耀强 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2006年第3期293-297,共5页
制备了整体式Ni/-γAl2O3和添加稀土等碱性助剂的整体式Ni/-γAl2O3催化剂。研究了温度、烷氧比、空速和助剂等因素对甲烷部分氧化反应性能的影响,并利用XRD和TPR对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂活性随着温度的升高而增加;CH4转化... 制备了整体式Ni/-γAl2O3和添加稀土等碱性助剂的整体式Ni/-γAl2O3催化剂。研究了温度、烷氧比、空速和助剂等因素对甲烷部分氧化反应性能的影响,并利用XRD和TPR对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂活性随着温度的升高而增加;CH4转化率随着烷氧比的增加而降低;当空速为1×105h-1时,整体式催化剂的催化性能最佳。添加碱性助剂Ce,La,Na,Sr均有利于改善催化剂的还原性能,提高催化剂的活性。其中添加稀土Ce,La可使副反应CH4+2 O2→CO2+2H2O完全被抑制,从而使H2选择性达到100%。 展开更多
关键词 助剂 甲烷部分氧化 合成气 整体式Ni/γ-Al2O3 催化剂 稀土
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钴基催化剂上甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应 被引量:10
16
作者 莫流业 蒋晓原 +3 位作者 康雪 陈娟娟 毛建新 郑小明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第9期737-742,共6页
用TPR、XRD和活性评价等手段研究了Co/SiO2 、Co/γ -Al2 O3和Co/α -Al2 O3催化剂上金属 -载体相互作用以及Co/α-Al2 O3催化剂上钴负载量对甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应性能的影响。实验结果表明 ,Co/γ -Al2 O3和Co/SiO2... 用TPR、XRD和活性评价等手段研究了Co/SiO2 、Co/γ -Al2 O3和Co/α -Al2 O3催化剂上金属 -载体相互作用以及Co/α-Al2 O3催化剂上钴负载量对甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应性能的影响。实验结果表明 ,Co/γ -Al2 O3和Co/SiO2 催化剂活性很差的原因主要是金属 -载体的相互作用太强或太弱 ,只有金属 -载体相互作用适中的Co/α -Al2 O3催化剂才具有高的催化活性。在Co/α -Al2 O3催化剂中钴的负载量对催化性能有很大影响 ,当负载量低时催化剂易发生Co0 →CoAl2 O4 相转变而失活 ,而负载量太高时催化剂容易积碳 。 展开更多
关键词 钴基催化剂 甲烷部分氧化 氧化碳重整 合成气 耦合反应
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SiO_2气凝胶负载的Ni催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性 被引量:11
17
作者 李琪 侯玉慧 +4 位作者 董玲玉 黄铭湘 翁维正 夏文生 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第10期2245-2254,共10页
以常压有机溶剂置换(A)和溶剂置换-表面改性(B)方式制备的两种SiO2气凝胶(SiO2-A(或B)型气凝胶,记为SiO2-A(or B)G)为载体,采用常规浸渍法和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)添加浸渍法合成不同SiO2气凝胶负载的Ni/SiO2催化剂,并考察其催化的甲烷部... 以常压有机溶剂置换(A)和溶剂置换-表面改性(B)方式制备的两种SiO2气凝胶(SiO2-A(或B)型气凝胶,记为SiO2-A(or B)G)为载体,采用常规浸渍法和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)添加浸渍法合成不同SiO2气凝胶负载的Ni/SiO2催化剂,并考察其催化的甲烷部分氧化(POM)制合成气的反应性能.结果表明,各催化剂的初始反应性能相近,但Ni/SiO2-BG的POM稳定性明显较Ni/SiO2-AG的差,而PVP添加制备的催化剂稳定性则获明显改善,Ni/SiO2-AG-PVP、Ni/SiO2-BG-PVP上POM稳定性相近.结合X射线衍射(XRD)、程序升温还原反应(H2-TPR)、高分辨透射电镜(TEM)和Brunauer-Emmett-Teller(BET)等表征结果的分析发现:(1)SiO2-AG表面上存在一定量的羟基,可促进亲水性金属物种与其的相互作用,而SiO2-BG表面上基本为有机基团,与亲水性金属物种几乎无作用;(2)PVP的存在可使金属物种进入亲/疏水载体孔道深处,抑制焙烧中载体骨架的收缩和金属颗粒的生长,进而促进金属载体的相互作用.这二者均能有效地提高催化剂的POM反应稳定性. 展开更多
关键词 SIO2 气凝胶 甲烷部分氧化 羟基 PVP 稳定性
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碱土Sr对Co/Al_2O_3催化剂甲烷部分氧化反应的影响 被引量:10
18
作者 余长林 周晓春 +3 位作者 翁维正 胡久彪 陈喜蓉 魏龙福 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第10期1222-1229,共8页
以γ-Al2O3为载体,采用共浸渍法制备了Sr-Co/Al2O3系列催化剂,研究了助剂Sr对Co/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的影响,并利用N2物理吸附、X射线衍射、H2-程序升温还原和热重等技术对催化剂的理化性质进行了表征。结果表明... 以γ-Al2O3为载体,采用共浸渍法制备了Sr-Co/Al2O3系列催化剂,研究了助剂Sr对Co/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的影响,并利用N2物理吸附、X射线衍射、H2-程序升温还原和热重等技术对催化剂的理化性质进行了表征。结果表明,未添加助剂的Co/Al2O3和800℃焙烧的Sr-Co/Al2O3催化剂在POM反应初期催化活性很低,然而,当添加Sr的质量分数高于2%时,催化剂表现出很好的催化活性和稳定性。焙烧后的新鲜催化剂上主要存在两类Co物种,一类是与载体相互作用较弱、易被H2还原为单质的Co3O4;另一类是与载体相互作用较强、难还原、无催化活性的CoAl2O4尖晶石。在焙烧过程中,Sr易形成Sr4Al14O25,从而削弱Co与Al2O3之间的相互作用,能在一定程度上抑制CoAl2O4物种的形成,提高催化剂的稳定性和活性。未添加Sr的Co/Al2O3在反应时易发生物相改变生成尖晶石,导致催化剂迅速失活;但当焙烧温度达到800℃时,添加有限量的Sr还是无法阻止CoAl2O4的产生。 展开更多
关键词 助剂锶 甲烷部分氧化 尖石晶 氧化
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NiO/La_2O_3催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气的研究 被引量:9
19
作者 杨继海 王一平 +1 位作者 郭翠梨 李韡 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期530-534,共5页
采用浸渍法制备了一系列不同N i含量的N iO/La2O3催化剂,并利用XRD、BET对催化剂结构进行了表征,采用常压下固定床石英管反应器考察了催化剂对甲烷部分氧化制合成气的反应性能和催化剂的稳定性,其甲烷转化率与反应温度、N i含量以及空... 采用浸渍法制备了一系列不同N i含量的N iO/La2O3催化剂,并利用XRD、BET对催化剂结构进行了表征,采用常压下固定床石英管反应器考察了催化剂对甲烷部分氧化制合成气的反应性能和催化剂的稳定性,其甲烷转化率与反应温度、N i含量以及空速有关.结果表明,N i含量为30%的N iO/La2O3催化剂具有良好的催化活性,800℃时甲烷的转化率为88%,CO选择性可达83%,100 h的连续测试显示N iO/La2O3具有良好的稳定性. 展开更多
关键词 氧化 甲烷部分氧化 合成气
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Cr_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制备合成气 被引量:8
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作者 刘树强 宋月芹 +1 位作者 贺德华 李展平 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第1期106-112,共7页
分别采用柠檬酸络合法和直接分解法制备了Cr2O3催化剂,采用XRD,BET,TPR,XPS,TEM和TGA表征了催化剂的物理化学性质,在常压固定床石英管(内径5mm)反应器中考察了Cr2O3催化剂对甲烷部分氧化反应的催化性能.在500~750℃,V(CH4)∶V(O2)=2,空... 分别采用柠檬酸络合法和直接分解法制备了Cr2O3催化剂,采用XRD,BET,TPR,XPS,TEM和TGA表征了催化剂的物理化学性质,在常压固定床石英管(内径5mm)反应器中考察了Cr2O3催化剂对甲烷部分氧化反应的催化性能.在500~750℃,V(CH4)∶V(O2)=2,空速12×104h-1的条件下,O2几乎完全转化,CH4转化率及H2和CO选择性随着温度的升高而增加.700℃下CH4转化率及H2,CO选择性随着空速(6.0×104~24×104h-1)的升高而增加.在500h稳定性实验中,随着反应时间的延长,CH4转化率及H2,CO选择性缓慢下降,XRD,TEM和BET结果表明,催化剂的活性下降与烧结和团聚有关,TGA分析表明催化剂具有良好的抗积炭性.通过CH4脉冲反应,推测在反应过程中CO,H2,CO2和H2O是直接生成的. 展开更多
关键词 氧化二铬 甲烷部分氧化 合成气 晶格氧 脉冲反应
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