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双金属合金团簇M12Ni（M=Pt,Sn,Cu）催化甲烷干法重整反应的理论研究 被引量：2
1
作者 陈涛 方镭 +4 位作者 罗伟 孟跃 薛继龙 夏盛杰 倪哲明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第10期2135-2142,共8页
利用密度泛函理论(DFT)研究了M12Ni(M=Pt,Sn,Cu)3种双金属合金团簇的电子活性和结构稳定性,并探讨了甲烷干法重整反应(DRM)在M12Ni双金属团簇表面的反应能量变化情况.经比较发现甲烷脱氢和二氧化碳活化过程在Pt12Ni团簇表面进行需克服... 利用密度泛函理论(DFT)研究了M12Ni(M=Pt,Sn,Cu)3种双金属合金团簇的电子活性和结构稳定性,并探讨了甲烷干法重整反应(DRM)在M12Ni双金属团簇表面的反应能量变化情况.经比较发现甲烷脱氢和二氧化碳活化过程在Pt12Ni团簇表面进行需克服的活化能垒最低,反应最易进行.Sn12Ni团簇上生成碳需要较高的活化能,说明Sn12Ni团簇能够有效抑制焦碳的生成,一定程度上克服了碳沉积导致的催化剂失活现象,并且Sn12Ni团簇在C*和CH*氧化过程中表现出最佳的催化活性.Cu12Ni团簇仅在甲烷脱氢过程中表现出较为优异的催化活性. 展开更多
关键词 密度泛函理论 合金团簇 甲烷干法重整 能垒
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大气压非平衡等离子体甲烷干法重整零维数值模拟 被引量：1
2
作者 钟旺燊 陈野力 +3 位作者 钱沐杨 刘三秋 张家良 王德真 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期246-258,共13页
大气压非平衡等离子体由于其独特的非平衡特性,可为甲烷和二氧化碳稳定温室气体分子活化和重整提供非热平衡和活化环境.本文采用了零维等离子体化学反应动力学模型,考虑了详细的CH_(4)/CO_(2)等离子体化学反应集,重点研究了反应气体CH_(... 大气压非平衡等离子体由于其独特的非平衡特性,可为甲烷和二氧化碳稳定温室气体分子活化和重整提供非热平衡和活化环境.本文采用了零维等离子体化学反应动力学模型,考虑了详细的CH_(4)/CO_(2)等离子体化学反应集,重点研究了反应气体CH_(4)/CO_(2)摩尔分数(5%—95%)对大气压非平衡等离子体甲烷干法重整制合成气和重要含氧化合物的影响.首先,给出了进料气体不同体积比时电子密度和温度随时间的演化规律,结果表明初始甲烷摩尔分数的提高有利于获得较高的电子密度和电子温度.随后,讨论了主要自由基和离子数密度在不同的甲烷摩尔分数下随着时间的变化规律,并给出了反应气体的转化率、合成气体和重要含氧化合物的选择性.此外,还明确了合成气和含氧化合物主要生成和损耗的化学反应路径,发现甲基和羟基是合成含氧化合物的关键中间体.最后,归纳总结给出了主要等离子体粒子之间的总体等离子体化学反应流程图. 展开更多
关键词 大气压非平衡等离子体 甲烷干法重整 零维等离子体化学反应动力学模型 反应机理
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用于甲烷干法重整的Ni/SiO_2纳米复合空心结构催化剂
3
作者 李元 张晴 +3 位作者 刘静 张鹏 宋雪峰 高濂 《硅酸盐学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第7期911-918,共8页
采用水热法制备了具有片层结构的Ni/SiO2纳米复合空心结构催化剂,研究了其对甲烷干法重整(DRM)反应的催化活性和稳定性,并以传统浸渍法制备的Ni/SiO2催化剂作为参照样。结果表明,Ni/SiO2纳米复合空心结构催化剂有很高的比表面积(405.6 m... 采用水热法制备了具有片层结构的Ni/SiO2纳米复合空心结构催化剂,研究了其对甲烷干法重整(DRM)反应的催化活性和稳定性,并以传统浸渍法制备的Ni/SiO2催化剂作为参照样。结果表明,Ni/SiO2纳米复合空心结构催化剂有很高的比表面积(405.6 m2/g)和显著提高的高温抗烧结与抗积碳能力。这归因于该复合空心结构以片层状镍硅酸盐为前驱体,金属镍纳米颗粒由前驱体在氢气气氛中高温还原分解得到,使得该结构具有很强的金属纳米颗粒与载体之间的相互作用,因而具有优异的催化性能。 展开更多
关键词 甲烷干法重整 二氧化硅负载镍催化剂 纳米复合空心结构
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