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烯烃连接的三嗪共轭多孔聚合物的合成及其可见光催化产氢性能
被引量：
4
1
作者
麻旺坪
贺彦彦
刘洪来
《化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021年第7期914-919,共6页
近年来,多孔有机光催化材料因其结构和能带易调控、比表面积大和密度小等优点而备受关注.本工作以Horner-Wadsworth-Emmons(HWE)反应为基础,使用有机碱(t-BuOK)作为催化剂,在室温下制备了两例C=C连接的三嗪共轭多孔聚合物,分别是由双取...
近年来,多孔有机光催化材料因其结构和能带易调控、比表面积大和密度小等优点而备受关注.本工作以Horner-Wadsworth-Emmons(HWE)反应为基础,使用有机碱(t-BuOK)作为催化剂,在室温下制备了两例C=C连接的三嗪共轭多孔聚合物,分别是由双取代的苯环和三甲基三嗪通过C=C键连接的结构(TB-CPN)和由三苯胺和三甲基三嗪通过C=C键连接的结构(TT-CPN),将其用于光降解水产氢.通过固体核磁和红外等结构表征,证明C=C的存在,说明结构的正确性.然后,在300 W氙灯光源下分别将两个聚合物作为光催化剂进行裂解水产氢研究,其中,TT-CPN的产氢速率达到了913.3μmol·h^(−1)·g^(−1),相同条件下,TB-CPN的产氢速率为TT-CPN的86%.此外,TT-CPN在连续照射反应25 h后,其光催化活性几乎没有降低,表现出良好的光化学稳定性和可重复性.本工作采用了一种低温、短反应时间的方法来合成C=C连接的共轭多孔聚合物,用于可见光照射下光催化分解水制氢,期望为多孔聚合物的设计合成提供新的方案.
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关键词
低温合成
烯烃
连接
多孔聚合物
光催化
析氢
原文传递
具有可控载流子动力学的烯烃连接的共价有机框架用于高效太阳能光催化制氢
2
作者
解志鹏
杨修贝
+8 位作者
张沛
柯夏婷
袁昕
翟黎鹏
王文滨
秦娜
崔乘幸
屈凌波
陈雄
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第4期171-180,共10页
太阳能光催化水直接制氢被认为是未来解决全球能源危机和环境污染问题的有效途径之一.COFs是一类新兴的有机结晶多孔聚合物光催化剂,具有巨大的发展空间.当前研究最多的是亚胺键连接的COFs光催化剂,其骨架的π-共轭程度相对较低,且亚胺...
太阳能光催化水直接制氢被认为是未来解决全球能源危机和环境污染问题的有效途径之一.COFs是一类新兴的有机结晶多孔聚合物光催化剂,具有巨大的发展空间.当前研究最多的是亚胺键连接的COFs光催化剂,其骨架的π-共轭程度相对较低,且亚胺键上的氮容易受到质子攻击,会影响光化学过程和光催化性能.烯烃(C=C键)连接的COFs是全π-共轭的,具有促进的载流子迁移率和超高的化学稳定性,是极具潜力的光催化反应平台.然而,由于C=C键的不可逆特性,成功构筑具有高结晶度和孔隙率的烯烃连接的COFs仍极具挑战.构建D-A结构被认为是提升其光催化活性的有效策略之一,但目前具有D-A结构的烯烃连接的COFs光催化研究较少.本文提出了一种简单的分子工程策略来调控烯烃连接COFs的D-A相互作用以实现高效的光催化产氢.将2,4,6-三甲基1,3,5-三嗪(TM)分别与对苯二甲醛(TA)、2,5-二甲基对苯二甲醛(MA)和3,3’-二甲基-4,4’-二醛基联苯(DMA)通过Knoevenagel聚合反应制备三种D-A型烯烃连接的COFs,即TM-TA-COF,TM-MA-COF和TM-DMA-COF,系统考察了引入甲基和苯环等较弱电子给体对光催化析氢性能的影响.结果发现,当将电子基团锚定在框架中时,可提供不同程度的D-A相互作用力,从而精准调控COFs光催化剂的激子解离效率、电荷传输行为、光响应能力和HOMO-LUMO水平,优化COFs的光催化产氢活性.傅里叶红外光谱、固体核磁和X射线光电子能谱证明了三种COFs材料的成功合成.粉末X射线衍射和氮气吸脱附结果表明,三种COFs具有良好的结晶性和高孔隙率(比表面积分别为911,747和1021 m^(2)g^(-1)).光物理测试结果表明,三种COFs都具有可见光响应能力和合适的导带位置以驱动可见光光催化分解水产氢,且光生载流子的复合程度和激子结合能随着给体共轭程度的增强而降低,其中TM-DMA-COF具有最优的载流子分离能力.光催
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关键词
共价有机框架
光催化产氢
烯烃
连接
多孔材料
给体受体
下载PDF
职称材料
题名
烯烃连接的三嗪共轭多孔聚合物的合成及其可见光催化产氢性能
被引量：
4
1
作者
麻旺坪
贺彦彦
刘洪来
机构
华东理工大学化学工程联合国家重点实验室化学与分子工程学院
出处
《化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021年第7期914-919,共6页
基金
国家自然科学基金(No.91834301)资助.
文摘
近年来,多孔有机光催化材料因其结构和能带易调控、比表面积大和密度小等优点而备受关注.本工作以Horner-Wadsworth-Emmons(HWE)反应为基础,使用有机碱(t-BuOK)作为催化剂,在室温下制备了两例C=C连接的三嗪共轭多孔聚合物,分别是由双取代的苯环和三甲基三嗪通过C=C键连接的结构(TB-CPN)和由三苯胺和三甲基三嗪通过C=C键连接的结构(TT-CPN),将其用于光降解水产氢.通过固体核磁和红外等结构表征,证明C=C的存在,说明结构的正确性.然后,在300 W氙灯光源下分别将两个聚合物作为光催化剂进行裂解水产氢研究,其中,TT-CPN的产氢速率达到了913.3μmol·h^(−1)·g^(−1),相同条件下,TB-CPN的产氢速率为TT-CPN的86%.此外,TT-CPN在连续照射反应25 h后,其光催化活性几乎没有降低,表现出良好的光化学稳定性和可重复性.本工作采用了一种低温、短反应时间的方法来合成C=C连接的共轭多孔聚合物,用于可见光照射下光催化分解水制氢,期望为多孔聚合物的设计合成提供新的方案.
关键词
低温合成
烯烃
连接
多孔聚合物
光催化
析氢
Keywords
low-temperature synthesis
olefin-linkage
conjugated porous networks
photocatalysis
hydrogen evolution
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
O644.1 [理学—化学]
O631.5
原文传递
题名
具有可控载流子动力学的烯烃连接的共价有机框架用于高效太阳能光催化制氢
2
作者
解志鹏
杨修贝
张沛
柯夏婷
袁昕
翟黎鹏
王文滨
秦娜
崔乘幸
屈凌波
陈雄
机构
福州大学化学学院
中原工学院先进材料研究中心
河南科技学院化学化工学院
郑州大学化学学院和绿色催化中心
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第4期171-180,共10页
基金
国家自然科学基金(21972021,52103277)
河南科技攻关(212102210208,202102210054,212102210442)
中原工学院启动基金项目(K2020YY001).
文摘
太阳能光催化水直接制氢被认为是未来解决全球能源危机和环境污染问题的有效途径之一.COFs是一类新兴的有机结晶多孔聚合物光催化剂,具有巨大的发展空间.当前研究最多的是亚胺键连接的COFs光催化剂,其骨架的π-共轭程度相对较低,且亚胺键上的氮容易受到质子攻击,会影响光化学过程和光催化性能.烯烃(C=C键)连接的COFs是全π-共轭的,具有促进的载流子迁移率和超高的化学稳定性,是极具潜力的光催化反应平台.然而,由于C=C键的不可逆特性,成功构筑具有高结晶度和孔隙率的烯烃连接的COFs仍极具挑战.构建D-A结构被认为是提升其光催化活性的有效策略之一,但目前具有D-A结构的烯烃连接的COFs光催化研究较少.本文提出了一种简单的分子工程策略来调控烯烃连接COFs的D-A相互作用以实现高效的光催化产氢.将2,4,6-三甲基1,3,5-三嗪(TM)分别与对苯二甲醛(TA)、2,5-二甲基对苯二甲醛(MA)和3,3’-二甲基-4,4’-二醛基联苯(DMA)通过Knoevenagel聚合反应制备三种D-A型烯烃连接的COFs,即TM-TA-COF,TM-MA-COF和TM-DMA-COF,系统考察了引入甲基和苯环等较弱电子给体对光催化析氢性能的影响.结果发现,当将电子基团锚定在框架中时,可提供不同程度的D-A相互作用力,从而精准调控COFs光催化剂的激子解离效率、电荷传输行为、光响应能力和HOMO-LUMO水平,优化COFs的光催化产氢活性.傅里叶红外光谱、固体核磁和X射线光电子能谱证明了三种COFs材料的成功合成.粉末X射线衍射和氮气吸脱附结果表明,三种COFs具有良好的结晶性和高孔隙率(比表面积分别为911,747和1021 m^(2)g^(-1)).光物理测试结果表明,三种COFs都具有可见光响应能力和合适的导带位置以驱动可见光光催化分解水产氢,且光生载流子的复合程度和激子结合能随着给体共轭程度的增强而降低,其中TM-DMA-COF具有最优的载流子分离能力.光催
关键词
共价有机框架
光催化产氢
烯烃
连接
多孔材料
给体受体
Keywords
Covalent organic framework
Photocatalytic H_(2)generation
Olefin linkage
Porous polymer
Donor‐acceptor
分类号
TQ116.2 [化学工程—无机化工]
O643.36 [理学—物理化学]
O644.1 [理学—化学]
下载PDF
职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
烯烃连接的三嗪共轭多孔聚合物的合成及其可见光催化产氢性能
麻旺坪
贺彦彦
刘洪来
《化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021
4
原文传递
2
具有可控载流子动力学的烯烃连接的共价有机框架用于高效太阳能光催化制氢
解志鹏
杨修贝
张沛
柯夏婷
袁昕
翟黎鹏
王文滨
秦娜
崔乘幸
屈凌波
陈雄
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023
0
下载PDF
职称材料
已选择
0
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