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VOCs源强不确定性对臭氧生成及污染防治影响的模拟分析 被引量:8
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作者 王峰 汪健伟 +2 位作者 杨宁 翟菁 侯灿 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期5713-5722,共10页
本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O_(3)生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O_(3))]偏差,以及由此... 本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O_(3)生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O_(3))]偏差,以及由此对O_(3)体积分数分布和污染控制相关联的VOCs敏感区和NOx敏感区分布的误判提供了方法参考.采用标准统计参数对WRF-Chem模式的气象场与污染场模拟性能进行了评估,相关指标均优于前人结果.以INTEX-B(intercontinental chemical transport experiment-phase B)人为源、FINNv1(fire inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源和MEGAN(model of emissions of gases and aerosols from nature)生物源作为基准源,并以卫星观测数据作为约束,对排放源进行改进,评估了源改进前后臭氧生成率[P(O_(3))]、O_(3)体积分数和O_(3)控制敏感区指标(Ln/Q)的变化情况.仅人为VOCs(AVOCs)源增加68%后,P(O_(3))模拟峰值增升比例达13%~82%,以北京观测站点为例,P(O_(3))模拟月均峰值增加42%(22.5×10^(-9) h^(-1)).对P(O_(3))形成贡献比例最大的主要化学反应是HO2+NO(占比约68%),AVOCs源增加68%后,该反应贡献比例下降至65%.在改进源下,P(O_(3))普遍增加达到2×10^(-9)~4×10^(-9) h^(-1),O_(3)各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,NOx敏感区O_(3)体积分数增加幅度不大,不超过4×10^(-9),而部分VOCs敏感区增幅超过20×10^(-9).VOCs源强的不确定性会影响O_(3)形成过程中NOx和VOCs敏感区的判断,特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围,从而降低O_(3)调控对策的有效性. 展开更多
关键词 挥发性有机化合物(VOCs) 不确定性 臭氧(O_(3)) WRF-Chem模式 调控对策
原文传递
VOCs源强不确定性对ROx平衡影响的模拟分析
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作者 方降龙 王峰 +4 位作者 汪健伟 司景 张慧风 孙喆 翟菁 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第12期4416-4428,共13页
本文对区域空气质量模式WRF-Chem主要化学模块进行了改进,定量输出大气关键自由基(ROx=OH+HO_(2)+RO_(2))参与反应的主要化学过程生成率、损耗率与相关收支平衡量,为无法定量分析和比较VOCs源强的不确定性对ROx平衡影响提供了一种新的... 本文对区域空气质量模式WRF-Chem主要化学模块进行了改进,定量输出大气关键自由基(ROx=OH+HO_(2)+RO_(2))参与反应的主要化学过程生成率、损耗率与相关收支平衡量,为无法定量分析和比较VOCs源强的不确定性对ROx平衡影响提供了一种新的定量分析方法,由此可减小污染防治中臭氧生成敏感区的误判,有助于完善开展快速城市群建设背景下大气环境效应的研究体系.人为VOCs排放源(AVOCs)增加(减少)68%后,三大城市群中OH、HO_(2)和RO_(2)生成率增幅达到4%—280%(对应减少为2%—80%),以北京、上海、广州为三大城市群代表的城市ROx初级生成率增幅达到35%—48%(对应减少为26%—39%).3个城市中,ROx生成率贡献最大的两类化学过程均为O1D+H2O和HCHO,ALD2等的光解,ROx损耗主要关联的化学过程为OH+NO_(2)(占比达71%—85%).分析表明,当AVOCs源增加68%之后,ROx白天月平均浓度在京津冀、长三角、珠三角的增幅OH为4%—48%、4%—52%与4%—44%,HO_(2)为10%—120%、10%—140%与10%—120%,RO_(2)为20%—280%、20%—240%与10%—140%,以大气边界层内ROx白天经向月均值增幅计算,OH为1%—5%,HO_(2)为4%—16%,RO_(2)为6%—26%.AVOCs源排放量增加68%后,导致ROx收支平衡发生变化,直接影响与NOx反应的ROx的损耗率(Ln)和ROx的生成率(Q)值,部分地区从VOCs敏感区转变为NOx敏感区,这意味着AVOCs排放源的低估导致VOCs敏感区的夸大,从而降低O3调控对策的有效性,从而也说明VOCs的不确定性导致的ROx的变化对局地污染防控策略制定影响重大. 展开更多
关键词 挥发性有机化合物(VOCs) 不确定性 自由基(ROx) WRF-Chem 模式 城市群
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