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活性炭负载钌基氨合成催化剂的制备和催化活性 被引量:43
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作者 王晓南 朱虹 +1 位作者 夏伟琴 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期276-278,共3页
A series of active carbon supported ruthenium based catalysts, promoted by alkali and alkaline earth nitrate, are prepared by impregnation method and with RuCl 3·3H 2O as precursor. Effects of support, promoter a... A series of active carbon supported ruthenium based catalysts, promoted by alkali and alkaline earth nitrate, are prepared by impregnation method and with RuCl 3·3H 2O as precursor. Effects of support, promoter and preparation conditions on catalytic activity are discussed. The catalytic activity is evaluated with a fixed bed micro reactor at lower pressure. The results show that the impregnation sequence affects the catalytic activity obviously. Ba Ru K/C is the preferred impregnation sequence. And effects of nature, producing area and pre treatment of the support on catalytic activity are also examined. Catalytic activity increases with the amount of Ru deposited on the support, it attains maximum when Ru loading is 8%. Optimal molar ratio of promoter to Ru is 10. 展开更多
关键词 活性炭 负载型催化剂 合成 制备 催化活性
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钌基氨合成催化剂研究进展 被引量:22
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作者 林伟忠 刘化章 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 1994年第7期12-17,共6页
钌基催化剂被称为继铁基催化剂之后第二代氨合成催化剂。文中介绍了钌基氨合成催化剂的载体、钌的母体化合物和促进剂的研究进展以及在钌基催化剂上氨合成反应动力学。
关键词 合成 合成 钌基 催化剂
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活性炭及表面性质对Ru基氨合成催化剂性能的影响 被引量:24
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作者 韩文锋 赵波 +1 位作者 霍超 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第3期194-198,共5页
采用N2 物理吸附和He TPD等表征手段考察了不同活性炭及其经HNO3 和氧化处理后的孔结构性质及表面基团的变化 ,并用CO化学吸附分析了其对活性组分Ru分散度的影响 .结果表明 ,活性炭较发达的中孔结构可显著提高Ru的分散度 .活性炭的部分... 采用N2 物理吸附和He TPD等表征手段考察了不同活性炭及其经HNO3 和氧化处理后的孔结构性质及表面基团的变化 ,并用CO化学吸附分析了其对活性组分Ru分散度的影响 .结果表明 ,活性炭较发达的中孔结构可显著提高Ru的分散度 .活性炭的部分表面含氧基团是Ru的分散中心 ,它们的量会明显影响催化剂的Ru分散度及活性 .活性炭经HNO3 处理虽然可以使含氧基团的量增加 ,但同时也使不稳定基团的量增加 ,这些不稳定基团在催化剂还原过程中分解 ,不利于Ru的分散 .活性炭的气相热处理可以调变其表面结构及表面基团 ,从而提高Ru的分散度及催化剂活性 . 展开更多
关键词 活性炭 负载型催化剂 合成 表面基团
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无铬CO高温变换催化剂的研究 Ⅰ.氧化铬对高变催化剂结构与性能的影响 被引量:24
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作者 郑起 徐建本 +2 位作者 魏可镁 魏明灯 林性贻 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1998年第5期402-405,共4页
通过XRD,BET和XPS表征及反应活性测定表明,CO高温变换催化剂中加入的助剂CrO3在制备及还原过程中,能进入Fe3O4晶格,使晶胞参数增大、晶粒度变小、分散度提高、比表面积和孔容积增大、孔结构改善而提高催化剂活... 通过XRD,BET和XPS表征及反应活性测定表明,CO高温变换催化剂中加入的助剂CrO3在制备及还原过程中,能进入Fe3O4晶格,使晶胞参数增大、晶粒度变小、分散度提高、比表面积和孔容积增大、孔结构改善而提高催化剂活性和稳定性.加入的CrO3有76%以Cr3+形态存在于尖晶石的正八面体空隙中,24%以Cr6+形态存在于正八面体和正四面体空隙中.氧化铬不仅起到结构助剂作用,可能还起到电子助剂作用.加入的Cr2O3不进入Fe3O4晶格而以独立相存在,不起助剂作用. 展开更多
关键词 铁铬系 催化剂 高温变换 一氧化碳 合成
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Atomically dispersed Au_1 catalyst towards efficient electrochemical synthesis of ammonia 被引量:24
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作者 Xiaoqian Wang Wenyu Wang +13 位作者 Man Qiao Geng Wu Wenxing Chen Tongwei Yuan Qian Xu Min Chen Yan Zhang Xin Wang Jing Wang Jingjie Ge Xun Hong Yafei Li Yuen Wu Yadong Li 《Science Bulletin》 SCIE EI CSCD 2018年第19期1246-1253,共8页
Tremendous efforts have been devoted to explore energy-efficient strategies of ammonia synthesis to replace Haber-Bosch process which accounts for 1.4% of the annual energy consumption. In this study, atomically dispe... Tremendous efforts have been devoted to explore energy-efficient strategies of ammonia synthesis to replace Haber-Bosch process which accounts for 1.4% of the annual energy consumption. In this study, atomically dispersed Au_1 catalyst is synthesized and applied in electrochemical synthesis of ammonia under ambient conditions. A high NH+4 Faradaic efficiency of 11.1 % achieved by our Au_1 catalyst surpasses most of reported catalysts under comparable conditions. Benefiting from efficient atom utilization, an NH+4 yield rate of 1,305 μg h-1 mg-1Au has been reached, which is roughly 22.5 times as high as that by sup- ported Au nanoparticles. We also demonstrate that by employing our Au_1 catalyst, NH+4 can be electro- chemically produced directly from N_2 and H_2 with an energy utilization rate of 4.02 mmol kJ-1. Our study provides a possibility of replacing the Haber-Bosch process with environmentally benign and energy-efficient electrochemical strategies. 展开更多
关键词 NH_3 synthesis Metal single sites ELECTROCATALYSIS Haber-Bosch process Nitrogen reduction
原文传递
活性炭载体的超声波处理对钌/活性炭氨合成催化剂催化性能的影响 被引量:16
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作者 于凤文 计建炳 +3 位作者 霍超 韩文锋 李小年 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期485-488,共4页
利用超声波处理活性炭,并采用场发射扫描电镜、X射线能谱、N2物理吸附和CO化学吸附等表征手段,考察了超声波处理对活性炭表面形貌、化学组成、表面织构和催化剂钌分散度的影响.以超声波处理的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列... 利用超声波处理活性炭,并采用场发射扫描电镜、X射线能谱、N2物理吸附和CO化学吸附等表征手段,考察了超声波处理对活性炭表面形貌、化学组成、表面织构和催化剂钌分散度的影响.以超声波处理的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂,在10·0MPa,10000h-1和400℃的条件下进行了氨合成活性评价.结果表明,超声波处理可有效除去活性炭表面的杂质,提高中孔比表面积占BET比表面积的比例.超声波处理50min的活性炭表面的杂质含量较低,中孔比表面积适中,以其为载体制备的钌基催化剂的活性较高,催化氨合成反应速率可达94·8mmol/(g·h). 展开更多
关键词 超声波处理 活性炭 负载型催化剂 合成
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新型氨合成工艺技术的特点及比较 被引量:23
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作者 张占一 《化肥设计》 CAS 2011年第6期48-52,共5页
分析了国内合成氨的市场供需概况;介绍了几种新型氨合成工艺技术、装置特点和工艺流程;以50万t/a合成氨生产装置为例,对比了KBR、托普索、卡萨利氨合成工艺的综合技术参数;展望了我国合成氨工艺技术的发展趋势。
关键词 合成 KBR、托普索 卡萨利 工艺技术
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氨合成工艺技术的现状和发展 被引量:15
8
作者 蒋德军 《大氮肥》 CAS 1997年第5期297-300,共4页
阐述了大型天然气制氨装置氨合成工艺技术的现状,从国内外近年来的现状和发展情况,分析了合成氨工艺技术及流程的改进途径和发展趋势。
关键词 天然气 装置 合成 工艺 合成生产
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钌基氨合成催化剂中载体的作用机理 被引量:17
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作者 李瑛 刘化章 《工业催化》 CAS 2000年第3期17-22,39,共7页
本文介绍了钌基氨合成催化剂的研究现状 ,对各种不同类型的载体及载体与前驱体化合物之间的作用机理作了介绍和比较 。
关键词 载体 合成 催化剂 前驱体
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ZA-5型氨合成催化剂的研究──催化性能及其动力学 被引量:14
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作者 刘化章 李小年 +2 位作者 胡樟能 蒋祖荣 林伟忠 《化肥工业》 CAS 1999年第4期17-21,共5页
对ZA5型氨合成催化剂的活性及动力学进行了研究。实验结果证明,ZA5型氨合成催化剂的主要技术指标已大大超过ICI741型氨合成催化剂,具有活性温度低、催化活性高。
关键词 ZA-5型 合成 催化剂 活性 动力学
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超声频率对活性炭结构及钌/活性炭氨合成催化剂催化活性的影响 被引量:16
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作者 于凤文 计建炳 +3 位作者 霍超 韩文锋 李小年 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期511-514,共4页
采用超声波处理活性炭,运用场发射扫描电镜、N2物理吸附和程序升温脱附-质谱等表征手段,考察了超声处理对活性炭的表面形貌、孔结构以及表面基团的影响.以不同超声频率处理后的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂... 采用超声波处理活性炭,运用场发射扫描电镜、N2物理吸附和程序升温脱附-质谱等表征手段,考察了超声处理对活性炭的表面形貌、孔结构以及表面基团的影响.以不同超声频率处理后的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂,并考察了其性能.结果表明,随着超声频率的提高,活性炭的杂质含量明显降低,中孔比表面积增加,表面不稳定基团的数量减少.当采用功率100W,频率39·0kHz的超声探头处理30min时,活性炭表面的杂质含量较低,中孔比表面积适中,以其为载体制备的钌基氨合成催化剂的活性较高,在GHSV=10000h-1,10·0MPa和425℃的反应条件下,反应速率达到101·0mmol/(g·h). 展开更多
关键词 超声频率 活性炭 负载型催化剂 合成
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超声法制备掺钡纳米氧化镁及其负载钌基氨合成催化剂的催化性能 被引量:16
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作者 霍超 晏刚 +2 位作者 郑遗凡 于凤文 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期484-488,共5页
采用超声技术制备掺钡纳米氧化镁,并以其为载体,以Ru3(CO)12为前驱体,采用浸渍法制备了一系列钌基氨合成催化剂.采用场发射扫描电镜、X射线衍射和N2物理吸附等表征手段,考察了催化剂的表面形貌、物相和表面织构性质.在400-450℃的条... 采用超声技术制备掺钡纳米氧化镁,并以其为载体,以Ru3(CO)12为前驱体,采用浸渍法制备了一系列钌基氨合成催化剂.采用场发射扫描电镜、X射线衍射和N2物理吸附等表征手段,考察了催化剂的表面形貌、物相和表面织构性质.在400-450℃的条件下评价了催化剂对氨合成的催化活性.结果表明,以超声技术制备的掺钡纳米氧化镁有较大的比表面积和较规则的孔道结构,并增强了钡、镁之间的相互作用,使钡更均匀地分散于载体中,极大地提高了钡的促进作用,从而使其负载的钌基催化剂的活性大幅度提高.当超声作用为时间30 min时,在10 MPa,425℃和空速10 000 h-1的条件下,4%Ru/Ba-MgO催化剂上的氨合成反应速率达到61.02 mmol/(g.h). 展开更多
关键词 超声制备 纳米氧化镁 负载型催化剂 合成
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Fe_(1-x)O基氨合成催化剂高活性机理初探 被引量:13
13
作者 刘化章 李小年 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第1期79-86,共8页
由Fe1 xO催化剂的发现所引伸的新课题及其中潜在的科学暗示 ,特别是Fe1 xO基催化剂的高活性机理有待深入研究 .本文根据催化剂的还原性能和表面性质及其与催化活性的关联 ,从Fe1 xO的化学和物理性质出发 ,对Fe1 xO催化剂的高活性机理提... 由Fe1 xO催化剂的发现所引伸的新课题及其中潜在的科学暗示 ,特别是Fe1 xO基催化剂的高活性机理有待深入研究 .本文根据催化剂的还原性能和表面性质及其与催化活性的关联 ,从Fe1 xO的化学和物理性质出发 ,对Fe1 xO催化剂的高活性机理提出了一些初步认识 .催化剂前驱体由Fe3 O4改变为Fe1 xO ,首先使得催化剂的还原易于进行 ,还原温度降低 ,还原速度加快 ,还原出水量减少 ;其次 ,改变了助催化剂在催化剂中的分布 ,从而改变了还原后催化剂的表面性质如表面酸覆盖度和碱覆盖度及其相对比例 ,形成了表面酸碱协同作用 ,促进了表面重构 ,降低了N2 的脱附活化能 ,削弱了H2 的强化学吸附 .这些变化导致催化剂活性提高 ,同时这些变化都是由Fe1 xO的化学和物理性质引起的 ,只有维氏体单独存在于催化剂中催化剂才具有高活性 .提出了H2 的强化学吸附与催化剂表面酸碱度有关的观点 . 展开更多
关键词 合成 Fe1-xO基催化剂 高活性 还原性质 表面性质
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电催化氮还原合成氨电化学系统研究进展 被引量:15
14
作者 刘恒源 王海辉 徐建鸿 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期32-45,共14页
氨是化肥、涂料等领域中重要的化工原料,是产量第二高的商用化学品。目前,90%以上的氨均来自Haber-Bosch法,该工艺需要高温、高压条件,能耗较高,且依赖化石燃料的使用,产生大量CO_(2)排放,在倡导节能环保的新时代下,该工艺面临严重的能... 氨是化肥、涂料等领域中重要的化工原料,是产量第二高的商用化学品。目前,90%以上的氨均来自Haber-Bosch法,该工艺需要高温、高压条件,能耗较高,且依赖化石燃料的使用,产生大量CO_(2)排放,在倡导节能环保的新时代下,该工艺面临严重的能耗及环保问题。电催化氮还原合成氨工艺是一种采用电能驱动的节能工艺,且原料为绿色环保的H_(2)O和N_(2),其有望替代传统合成氨工艺。但是目前该工艺存在一些技术难点有待突破,使其产氨速率、法拉第效率等性能不高,距离商用化生产差距较大。分析总结了该工艺的技术难点,围绕该领域的优化策略,重点综述了针对合成氨电化学系统的改进措施,以及近几年文献报道的研究进展,最后对该领域的未来发展进行展望。 展开更多
关键词 电化学 催化 化学过程 氮还原反应 合成 电化学系统
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以氨燃料为介质的全生命周期储能效率估算 被引量:15
15
作者 王月姑 周梅 +1 位作者 王兆林 郑淞生 《储能科学与技术》 CAS CSCD 2018年第2期148-155,共8页
本文讨论了氨作为燃料使用会具备与传统化石燃料显著不同的环境效益,并进一步探讨了氨作为储能介质的特点,包括储能密度和规模大、受地理条件约束小、便于运输存储等。本文还针对目前的合成氨路线从理论分析和工业实际两个方面对合成效... 本文讨论了氨作为燃料使用会具备与传统化石燃料显著不同的环境效益,并进一步探讨了氨作为储能介质的特点,包括储能密度和规模大、受地理条件约束小、便于运输存储等。本文还针对目前的合成氨路线从理论分析和工业实际两个方面对合成效率进行了估算和评价。针对目前国内核能、风能、太阳能等清洁能源电力的低谷或弃电问题,建议采用以制氨的方式存储或外运,以便于在电力不足时将其用于发电。建议并评估了几条基于制氨并发电的路线,并基于现有氨燃料的发电效率计算了各路线在全生命周期内的总储能效率(25%~40%)和以电换电的效率[2.5~4.0(度/10度)]。 展开更多
关键词 燃料 合成 储能效率 全生命周期
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超低温低压钌系氨合成催化剂研究的新进展 被引量:12
16
作者 何林 《工业催化》 CAS 2000年第1期3-11,共9页
介绍了国内外钌系氨合成催化剂的研究概况和凯洛格公司与英国石油公司合作开发的KAAP工艺 ,并结合我国的国情 。
关键词 钌系 催化剂 合成 超低温低压 氮肥
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活性炭载体对钌催化剂制备及其活性的影响 被引量:11
17
作者 傅武俊 郑晓玲 +2 位作者 刘广臻 许交兴 魏可镁 《工业催化》 CAS 2003年第7期45-48,共4页
选择5种活性炭作为载体制备负载型钌催化剂,采用元素分析、物理吸附和化学吸附等表征手段,考察活性炭载体的化学组成和表面结构对钌催化剂金属分散状况的影响。以不同活性炭为载体制备了一系列钡助催钌催化剂,并在450℃、10 0MPa条件下... 选择5种活性炭作为载体制备负载型钌催化剂,采用元素分析、物理吸附和化学吸附等表征手段,考察活性炭载体的化学组成和表面结构对钌催化剂金属分散状况的影响。以不同活性炭为载体制备了一系列钡助催钌催化剂,并在450℃、10 0MPa条件下进行氨合成活性评价。研究结果表明,活性炭载体的原材料及其制备工艺决定了载体的化学组成和表面结构,以具有高纯度、较大比表面积、较大比孔容和适当孔结构分布的活性炭为载体制备的钌催化剂具有较高的氨合成催化活性。 展开更多
关键词 活性炭 合成 催化剂 负载型钌催化剂
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利用稀土尾矿制备高强度高活性氨合成催化剂 被引量:13
18
作者 俞秀金 林建新 《稀土》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期47-51,共5页
利用我国量多价廉的稀土尾矿(提取贵重稀土组份后的残余)作为铁系氨合成催化剂的主要助剂,并通过制备工艺的改革,熔融制备出高强度的新型铁系氨合成催化剂。该催化剂提高了铁系氨合成催化剂的强度、低温活性,并具有良好的耐热性。利用XR... 利用我国量多价廉的稀土尾矿(提取贵重稀土组份后的残余)作为铁系氨合成催化剂的主要助剂,并通过制备工艺的改革,熔融制备出高强度的新型铁系氨合成催化剂。该催化剂提高了铁系氨合成催化剂的强度、低温活性,并具有良好的耐热性。利用XRD、BET方法对催化剂进行表征,测定了其催化反应过程动力学数据。 展开更多
关键词 稀土尾矿 高强度 高活性 合成 催化剂
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载体的酸处理条件对整体式钌—堇青石催化剂性能的影响 被引量:10
19
作者 王建梅 王榕 +3 位作者 林建新 俞秀金 谢峰 魏可镁 《福州大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2006年第6期898-902,共5页
研究了堇青石经硝酸处理后对整体式钌基氨合成催化剂性能的影响.利用BET、XRD、X射线荧光半定量分析(XRF)和Boehm滴定等测试手段对酸处理前后的堇青石进行表征,并对催化剂的反应性能进行评价.结果表明:堇青石经硝酸处理后,Mg、A l离子溶... 研究了堇青石经硝酸处理后对整体式钌基氨合成催化剂性能的影响.利用BET、XRD、X射线荧光半定量分析(XRF)和Boehm滴定等测试手段对酸处理前后的堇青石进行表征,并对催化剂的反应性能进行评价.结果表明:堇青石经硝酸处理后,Mg、A l离子溶出,载体表面酸性增强,并且随着酸处理强度的增加,表面酸性进一步增加,与未经酸处理的堇青石相比,总酸量可以增加一个多数量级.同时,酸处理条件对堇青石的表面织构也有较大的影响,如温和的酸处理条件并不能改变堇青石的孔结构以及比表面积,而苛刻的酸处理条件可以有效地提高堇青石的比表面积、比孔容积,改善堇青石的孔径分布.但是,酸处理并没有改变堇青石载体的物相结构.催化剂的活性随着堇青石载体的酸处理强度的增加而降低,即比表面积越大、表面酸性越强催化剂的活性越低,可见,载体的表面酸性是决定催化剂活性的主要因素. 展开更多
关键词 堇青石 合成 酸处理 钌催化剂
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助催化剂对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂活性的影响 被引量:12
20
作者 李小年 刘化章 陈诵英 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1998年第3期201-205,共5页
用高温熔融法制备了不同化学组成的氨合成铁基催化剂.利用催化反应评价、物理吸附技术、XRD和Mossbauer谱技术研究了助催化剂对Fe1-xO基和Fe3O4基催化剂的活性、比表面积和孔结构的影响.结果表明,在助催化剂... 用高温熔融法制备了不同化学组成的氨合成铁基催化剂.利用催化反应评价、物理吸附技术、XRD和Mossbauer谱技术研究了助催化剂对Fe1-xO基和Fe3O4基催化剂的活性、比表面积和孔结构的影响.结果表明,在助催化剂不存在的情况下,活化态Fe1-xO基催化剂的比活性明显高于活化态Fe3O4基催化剂.助催化剂对熔铁催化剂的促进作用与其母体相组成密切相关,CaO和Al2O3分别是Fe1-xO基和Fe3O4基催化剂的重要结构助剂.在多种助催化剂存在的情况下,结构助剂在一定程度上影响着电子助剂的效能. 展开更多
关键词 助催化剂 合成 催化剂 活性 合成 铁催化剂
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