期刊文献+
共找到11篇文章
< 1 >
每页显示 20 50 100
用原位红外技术研究Ag-MoO_3/ZrO_2催化丙烯气相环氧化反应 被引量:4
1
作者 金国杰 郭杨龙 +3 位作者 刘晓晖 姚伟 郭耘 卢冠忠 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第19期1941-1946,共6页
制备了对丙烯直接气相环氧化具有优良催化性能的Ag-MoO3/ZrO2催化剂,采用原位FT-IR技术研究了丙烯、环氧丙烷及丙烯和氧气混合气在载体和催化剂上的吸附及反应行为.研究表明,丙烯在ZrO2载体和20%Ag-4%MoO3/ZrO2催化剂上吸附后,均不发生... 制备了对丙烯直接气相环氧化具有优良催化性能的Ag-MoO3/ZrO2催化剂,采用原位FT-IR技术研究了丙烯、环氧丙烷及丙烯和氧气混合气在载体和催化剂上的吸附及反应行为.研究表明,丙烯在ZrO2载体和20%Ag-4%MoO3/ZrO2催化剂上吸附后,均不发生化学反应,而环氧丙烷在ZrO2载体上吸附后于400℃发生开环反应,在20%Ag-4%MoO3/ZrO2催化剂上吸附后于300℃发生开环反应.当丙烯和氧气混合气在ZrO2载体上共吸附后,随着反应温度从室温升高至400℃,二者开始反应生成CO2和H2O;混合气在20%Ag-4%MoO3/ZrO2催化剂上共吸附后于350℃开始反应.对比非负载型Ag-MoO3催化剂的研究结果可见,ZrO2载体的存在使催化剂的活性下降的同时,提高了对产物环氧丙烷的选择性. 展开更多
关键词 丙烯 气相氧化 氧丙烷 Ag-MoO3/ZrO2催化剂 原位红外光谱
下载PDF
六氟丙烯气相环氧化反应诱导期及CuO/SiO_(2)催化剂失活机理
2
作者 孟德胜 马辉 +2 位作者 涂东怀 吕剑 纪敏 《工业催化》 CAS 2023年第10期82-87,共6页
铜基催化剂在催化烯烃环氧化反应上具有优异的催化性能和广阔的应用前景。目前,已有专利将负载型铜基催化剂应用于六氟丙烯(HFP)气相环氧化反应,并且表现出优异的催化性能,但是反应存在诱导期及催化剂在后期活性明显降低等问题,限制了... 铜基催化剂在催化烯烃环氧化反应上具有优异的催化性能和广阔的应用前景。目前,已有专利将负载型铜基催化剂应用于六氟丙烯(HFP)气相环氧化反应,并且表现出优异的催化性能,但是反应存在诱导期及催化剂在后期活性明显降低等问题,限制了其进一步的应用发展。通过等体积浸渍法制备CuO/SiO_(2)催化剂,并通过FT-IR、XRD、TEM和TG等对CuO/SiO_(2)催化剂的物理-化学性质进行分析,系统研究其在HFP气相环氧化反应中存在诱导期及失活的原因。结果表明,Cu-F物种是反应的活性中心,而该物种由原料气(空气与HFP)和CuO反应才能产生,这是反应过程中产生诱导期的原因所在;而反应后Cu颗粒的聚集长大是催化剂活性降低的主要原因。 展开更多
关键词 催化化学 六氟丙烯 气相氧化 负载型铜基催化剂 诱导期 催化剂失活
下载PDF
配位不饱和Au-O-Ti^(3+)活性位点的构建及其在低温丙烯气相环氧化反应中强化氢气效率的研究
3
作者 宋钊宁 闫昊 +10 位作者 袁俊聪 马宏飞 曹建琳 王永祥 王强 彭冲 邓风 冯翔 陈德 杨朝合 胡永康 《Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期144-156,M0006,共14页
自1998年以来,人们广泛认为Au/Ti基催化剂的Au-O-Ti^(4+)位点是在相对高温条件下丙烯气相环氧化反应的活性位点,但该类催化剂的H_(2)有效利用率普遍较低。本工作发现了一种在相对低温条件下丙烯气相环氧化反应的新活性位点Au-O-Ti^(3+)... 自1998年以来,人们广泛认为Au/Ti基催化剂的Au-O-Ti^(4+)位点是在相对高温条件下丙烯气相环氧化反应的活性位点,但该类催化剂的H_(2)有效利用率普遍较低。本工作发现了一种在相对低温条件下丙烯气相环氧化反应的新活性位点Au-O-Ti^(3+)。值得注意的是,该活性位点主导反应时,最佳温度可从200℃显著降低至138℃,并使催化剂保持前所未有的43.6%的H_(2)有效利用率、90.7%的环氧丙烷(PO)选择性和超过100 h的稳定性。本工作通过调整处理后S-1晶种中Si-OH和Bu3NH+的量,定量构建了Au-O-Ti^(3+)活性位点。并且利用原位紫外-可见光谱(operando UV-vis)技术研究了Ti-OOH反应中间体的动态演化过程,结果表明,在Au-O-Ti^(3+)活性位点上的Ti-OOH的生成速率比在Au-O-Ti^(4+)活性位点上的明显增高。此外,氨程序升温脱附(NH3-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)表征以及密度泛函数理论(DFT)计算表明,在相对低温条件下,Au-O-Ti^(3+)活性位点中配位不饱和Ti^(3+)位点促进了Au和Ti^(3+)之间的电子转移,从而增强了催化剂对O_(2)的吸附能力,有效促进H_(2)O_(2)的原位生成,并进一步促进活性中间体Ti-OOH的形成。本工作所报道的结果为强化丙烯直接气相环氧化反应的H_(2)有效利用率提供了新的思路,而且为低温下丙烯直接气相环氧化反应的工业化推进开辟了新的机会。 展开更多
关键词 气相氧化 氨程序升温脱附 电子转移 活性中间体 氧丙烷 活性位点 有效利用率 最佳温度
下载PDF
预处理对Ag/TS-1催化剂丙烯气相环氧化反应性能的影响 被引量:2
4
作者 郝敬泉 郭新闻 +2 位作者 王瑞璞 王祥生 王传付 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期516-521,共6页
用分子氧作氧化剂,在常压固定床石英反应器上,考察了Ag/TS-1催化剂的焙烧方式、水热处理、高温活化及反应气体预处理等对丙烯直接气相环氧化反应性能的影响。结果表明,在450℃空气中焙烧时,负载Ag质量分数2%的Ag/TS-1催化剂的催化性能最... 用分子氧作氧化剂,在常压固定床石英反应器上,考察了Ag/TS-1催化剂的焙烧方式、水热处理、高温活化及反应气体预处理等对丙烯直接气相环氧化反应性能的影响。结果表明,在450℃空气中焙烧时,负载Ag质量分数2%的Ag/TS-1催化剂的催化性能最好;水热处理和单一反应气体预处理导致催化剂活性下降;空气与H2联合预处理可以提高催化剂的活性,但环氧丙烷选择性有所下降;当对催化剂先进行H2预处理再进行空气预处理时催化效果最好,反应进行到6min时,丙烯转化率高达1.98%,环氧丙烷选择性为89.59%;高温活化提高了催化剂的初活性和选择性,但失活较快。 展开更多
关键词 氧丙烷 银/TS-1催化剂 气相氧化 丙烯 分子氧 水热处理 高温活化 预处理
下载PDF
Ag-MoO_3催化丙烯直接气相环氧化反应的原位红外研究 被引量:1
5
作者 金国杰 郭杨龙 +5 位作者 刘晓晖 姚伟 郭耘 王筠松 袁芳 卢冠忠 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第7期809-814,共6页
制备了对丙烯直接气相环氧化具有较好催化性能的Ag-MoO3催化剂,采用原位FT-IR技术研究了丙烯、环氧丙烷及丙烯+氧气的混合气在Ag和Ag-MoO3催化剂表面上的吸附及反应行为.研究表明,丙烯在Ag和Ag-MoO3催化剂表面上吸附后,均不发生化学反应... 制备了对丙烯直接气相环氧化具有较好催化性能的Ag-MoO3催化剂,采用原位FT-IR技术研究了丙烯、环氧丙烷及丙烯+氧气的混合气在Ag和Ag-MoO3催化剂表面上的吸附及反应行为.研究表明,丙烯在Ag和Ag-MoO3催化剂表面上吸附后,均不发生化学反应,而环氧丙烷吸附后在较高温度下则发生开环和聚合反应直至产生积炭.与Ag催化剂相比,在Ag-MoO3催化剂上,MoO3的加入在降低催化剂活性的同时,在一定程度上抑制了产物环氧丙烷的开环及深度反应,使环氧丙烷的选择性提高.另外,在较低的反应温度和较短的滞留时间下,环氧丙烷发生深度反应的程度明显降低. 展开更多
关键词 丙烯 气相氧化 氧丙烷 银-氧化钼催化剂 原位红外光谱
下载PDF
Bi_2SiO_5/SiO_2的合成及催化丙烯气相环氧化反应 被引量:1
6
作者 张玉平 陈晓晖 魏可镁 《工业催化》 CAS 2012年第7期1-5,共5页
水热法合成了具有介孔特征的系列Bi2SiO5/SiO2催化剂(记为SBn,n为Si与Bi物质的量比,n=0.5、5、10、20、50),并通过X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附和扫描电镜等技术对SBn催化剂进行表征。结果表明,以O2为氧源,SBn催化剂在气相丙烯环氧... 水热法合成了具有介孔特征的系列Bi2SiO5/SiO2催化剂(记为SBn,n为Si与Bi物质的量比,n=0.5、5、10、20、50),并通过X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附和扫描电镜等技术对SBn催化剂进行表征。结果表明,以O2为氧源,SBn催化剂在气相丙烯环氧化反应中具有良好的催化活性。在温度330℃,SB20催化剂上环氧丙烷选择性达50%,对应丙烯转化率为0.6%;而在温度470℃时,SB20催化剂上丙烯转化率接近20%,但环氧丙烷选择性降至20%。 展开更多
关键词 催化化学 硅酸铋 气相氧化 氧丙烷 丙烯
下载PDF
丙烯气相直接环氧化制环氧丙烷反应热力学研究
7
作者 史建公 焦阳 +4 位作者 王赫鹏 苏海霞 张毅 任靖 苑志伟 《中外能源》 CAS 2022年第8期59-63,共5页
环氧丙烷是丙烯的重要衍生物之一。到目前为止,由于尚未开发出在合适的工艺条件下具有产业化价值的丙烯直接气相环氧化制环氧丙烷催化剂,该工艺一直未能实现产业化。研究该反应的热力学对于从本质上认识该反应,促进该反应催化剂的开发... 环氧丙烷是丙烯的重要衍生物之一。到目前为止,由于尚未开发出在合适的工艺条件下具有产业化价值的丙烯直接气相环氧化制环氧丙烷催化剂,该工艺一直未能实现产业化。研究该反应的热力学对于从本质上认识该反应,促进该反应催化剂的开发具有一定的指导意义。通过计算丙烯直接气相环氧化制环氧丙烷体系热力学,对比生成环氧丙烷主反应和完全氧化副反应的热力学参数随温度的变化规律,结果表明,对于主反应而言,反应的吉布斯自由能变化随温度的升高快速增大,但焓变几乎与温度无关;对副反应而言,反应的焓变同样与温度的变化关系不大,但吉布斯自由能随温度的升高呈负增长趋势。这样的变化规律,有利于在工业设计中合理控制反应温度。在热力学研究的基础上,建议加强丙烯直接气相氧化制环氧丙烷低温催化剂及反应器和反应工艺开发。 展开更多
关键词 氧丙烷 丙烯气相氧化 丙烯氧化 丙烯 热力学
下载PDF
Au/TS-1@Mesosilica双功能催化材料的制备及其催化丙烯直接环氧化性能 被引量:2
8
作者 彭洪根 徐乐 +4 位作者 张里艳 王江干 王振东 陈丽 吴鹏 《中国科学:化学》 CSCD 北大核心 2012年第4期548-557,共10页
设计制备了一种新型微孔介孔复合核壳结构钛硅分子筛TS-1@Mesosilica(TS-1@MS),核为MFI结构钛硅分子筛TS-1,壳层为以非离子表面活性剂P123为模板剂组装形成的介孔氧化硅.壳层氧化硅具有三维蠕虫状孔道结构,有利于微孔和介孔部分的连通... 设计制备了一种新型微孔介孔复合核壳结构钛硅分子筛TS-1@Mesosilica(TS-1@MS),核为MFI结构钛硅分子筛TS-1,壳层为以非离子表面活性剂P123为模板剂组装形成的介孔氧化硅.壳层氧化硅具有三维蠕虫状孔道结构,有利于微孔和介孔部分的连通及反应物和产物的扩散.通过沉积沉淀法将金纳米粒子负载在壳层介孔孔道,和TS-1中的钛活性中心协同,形成适合于C3H6和H2、O2直接气相环氧化制备环氧丙烷(PO)的双功能催化材料.实验结果表明,Au/TS-1@MS在空速8000 mL g 1h 1、温度473 K条件下连续反应132 h,活性和选择性没有明显下降,丙烯转化率保持在3.7%左右,PO选择性87%以上. 展开更多
关键词 核壳结构Au/TS.1@Mesosilica丙烯气相氧化
原文传递
负载型纳米金催化剂用于丙烯气相环氧化反应的研究进展
9
作者 杨子璇 郑玉华 +2 位作者 孙立波 苏慧娟 祁彩霞 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期1054-1061,共8页
丙烯气相选择氧化制备环氧丙烷是催化领域的难题之一,负载型纳米金催化剂因在氢气和氧气共存条件下对环氧丙烷具有高选择性而被广泛研究,并在丙烯转化率、反应稳定性、氢气有效利用率上都取得了长足的进步。本文综述了负载型纳米金催化... 丙烯气相选择氧化制备环氧丙烷是催化领域的难题之一,负载型纳米金催化剂因在氢气和氧气共存条件下对环氧丙烷具有高选择性而被广泛研究,并在丙烯转化率、反应稳定性、氢气有效利用率上都取得了长足的进步。本文综述了负载型纳米金催化剂用于丙烯气相环氧化反应的研究结果和发展趋势。重点阐述了催化剂制备方法、载体材料、金粒径、催化助剂等对丙烯气相环氧化反应的影响。最后,综合各催化剂的优缺点,分析并展望了具有高转化率与高选择性的纳米金催化剂的前景和发展方向。 展开更多
关键词 丙烯 氧丙烷 金催化剂 丙烯气相氧化
原文传递
基于H_2/O_2等离子体和钛硅沸石的丙烯气相环氧化方法 被引量:5
10
作者 苏际 周军成 +2 位作者 刘春燕 王祥生 郭洪臣 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第10期1195-1199,共5页
将H2/O2非平衡等离子体现场产生的气态H2O2和丙烯与耦合反应器中钛硅沸石TS-1直接接触,实现了丙烯气相环氧化反应.结果表明,非平衡等离子体生成气态H2O2的速率由介质阻挡放电的输入功率决定,环氧丙烷的生成速率和选择性取决于钛硅沸石... 将H2/O2非平衡等离子体现场产生的气态H2O2和丙烯与耦合反应器中钛硅沸石TS-1直接接触,实现了丙烯气相环氧化反应.结果表明,非平衡等离子体生成气态H2O2的速率由介质阻挡放电的输入功率决定,环氧丙烷的生成速率和选择性取决于钛硅沸石催化剂和反应条件.在H2和O2进料流量分别为170和8ml/min,介质阻挡放电输入功率为3.5W,环氧化反应温度为110oC,丙烯进料量为18ml/min,催化剂用量为0.8g的条件下,生成环氧丙烷产率达246.9g/(kg·h)、环氧丙烷选择性和H2O2有效利用率分别为95.4%和36.1%,反应36h内未见催化剂失活. 展开更多
关键词 等离子体 氧化 钛硅分子筛 气相丙烯氧化 氧丙烷
下载PDF
聚氨酯文献题录(二十九)
11
《化学推进剂与高分子材料》 CAS 2007年第6期69-69,共1页
用原位红外技术研究Ag-MoO3/ZrO2催化丙烯气相环氧化反应.化学学报,2006,64(19):1941-1946.聚氨酯/聚(甲基丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸丁酯)互穿聚合物网络聚合物的阻尼性能.石油化工,2006,35(10):994-997.
关键词 聚氨酯 聚氨基甲酸乙酯 塑料应用 气相氧化
下载PDF
上一页 1 下一页 到第
使用帮助 返回顶部