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广州塔的高空HONO观测及其对大气氧化性的影响
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作者 龚育诚 程鹏 +6 位作者 杨闻达 韩宝彬 余毅航 李小兵 袁斌 裴成磊 沈劲 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期330-342,共13页
HONO作为羟基自由基(·OH)的主要前体物而受到广泛关注,近几十年开展了大量观测,但高空观测较为稀缺,尤其在珠三角地区尚未开展.本研究于2020年8月在广州塔450m平台开展了HONO及相关参数的测量,结果表明:450m高空HONO平均浓度为(1.3... HONO作为羟基自由基(·OH)的主要前体物而受到广泛关注,近几十年开展了大量观测,但高空观测较为稀缺,尤其在珠三角地区尚未开展.本研究于2020年8月在广州塔450m平台开展了HONO及相关参数的测量,结果表明:450m高空HONO平均浓度为(1.32±0.63)μg·m^(-3),呈日间低、夜间高的日变化特征.日间地面相关来源(机动车排放、NO_(2)非均相转化)在传输过程中光解损耗,约有56%到达高空.此外,均相反应、气溶胶表面的非均相转化、硝酸盐光解等原位反应也都无法解释观测到的HONO浓度.因此,还需要其他来源来平衡HONO收支.高空450 m处HONO对·OH的贡献在上午远大于O_(3),对光化学过程的启动具有重要作用,在全天对·OH的贡献也与O_(3)相当.可见,城市地区HONO对大气氧化性的影响不局限于地面,而可能贯穿下半个边界层. 展开更多
关键词 气态亚硝酸(hono) 收支分析 OH自由基 高空观测 广州塔
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腔增强吸收光谱测量大气亚硝酸的车载走航观测应用
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作者 刘文洋 王孟 +8 位作者 黄聪艳 马东翔 吴宇航 周文鑫 朱雯斐 杨荟楠 黄成 楼晟荣 陈军 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第9期311-321,共11页
本研究开发了一种基于非相干宽带腔增强技术(IBBCEAS)的大气亚硝酸走航测量装置.该装置实现了高时间分辨率的气态亚硝酸(HONO)与二氧化氮(NO_(2))在线测量.在对装置表征优化后,4 s的时间分辨率下,HONO的检测限可达到0.34×10^(-9),... 本研究开发了一种基于非相干宽带腔增强技术(IBBCEAS)的大气亚硝酸走航测量装置.该装置实现了高时间分辨率的气态亚硝酸(HONO)与二氧化氮(NO_(2))在线测量.在对装置表征优化后,4 s的时间分辨率下,HONO的检测限可达到0.34×10^(-9),并基于卡尔曼滤波降噪方法,进一步可将其降低至0.11×10^(-9).在使用NO2气体的性能验证实验以及与走航车搭载的商业化NO_(2)分析仪的平行比对实验中,发现本研究所搭建的装置对NO2测量表现出良好的性能,与商业仪器的测量结果的相关性高达0.99.对比于液芯波导方法的气态亚硝酸分析仪(HONO-WLPAP),本研究所开发装置与其测量的HONO数据呈现较好的一致性,斜率为0.99,R^(2)为0.91,证明了本研究所开发装置的可靠性与准确性.利用所搭建的走航测量装置,结合搭载于走航车上的NO_(x)分析仪等商用装置,于2022年秋季在上海地区开展走航测试,包括城市中心区、城市外围、城市上风向背景区域、城市快速路、南部化工聚集区、长兴岛、临港、宝钢及外高桥等城市典型排放区域,并得到了各区域的HONO、NO_(2)、NO等污染物的排放比值与浓度特征.研究发现,除了外高桥重柴聚集区与农村点位外,其他区域的HONO/NO_(x)分布在1.0%±0.5%左右,HONO/NO则在2.0%±1.0%附近波动. 展开更多
关键词 宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS) 气态亚硝酸(hono) 二氧化氮(NO_(2)) 走航观测 上海
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Cl对气态亚硝酸(HONO)直接提氢反应机理的研究 被引量：3
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作者 刘晓静 黄菊 +1 位作者 何伟平 王德堂 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期973-977,共5页
采用密度泛函理论研究了Cl对气态亚硝酸(HONO)直接提取氢的反应机理.在B3LYP/6-311G(d,p)水平上,优化得到了反应途径上的反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型;通过频率分析对各分子构型进行了确认;并利用QCISD(T)方法计算了各分子... 采用密度泛函理论研究了Cl对气态亚硝酸(HONO)直接提取氢的反应机理.在B3LYP/6-311G(d,p)水平上,优化得到了反应途径上的反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型;通过频率分析对各分子构型进行了确认;并利用QCISD(T)方法计算了各分子单点能量.计算结果表明,HONO分子具有顺式和反式两种构型;常温条件下,Cl对顺式构型直接提取氢的反应竞争性具有明显优势,其主要反应途径为:cis-HONO+Cl→cis-M1→cis-TS→cis-M2→HCl+NO_2. 展开更多
关键词 气态亚硝酸(hono) CL 密度泛函理论 抽氢反应 反应机理
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