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丙烷晶格氧选择氧化制丙烯酸和乙酸 被引量:10
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作者 王鉴 赵如松 徐铸德 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第6期409-412,共4页
用脉冲反应器研究了VPO催化剂用于丙烷晶格氧选择性氧化制丙烯酸 (AA)和乙酸 (HAc)的可行性。通过对催化剂的吹扫试验验证了晶格氧的氧化机理。试验结果表明 ,升高温度及减少进样量 ,都使转化率增加、选择性降低。丙烷转化率在 30 %左右... 用脉冲反应器研究了VPO催化剂用于丙烷晶格氧选择性氧化制丙烯酸 (AA)和乙酸 (HAc)的可行性。通过对催化剂的吹扫试验验证了晶格氧的氧化机理。试验结果表明 ,升高温度及减少进样量 ,都使转化率增加、选择性降低。丙烷转化率在 30 %左右时 ,AA和HAc的收率最高 ,分别为 7 6 6 %和 2 93%。在不进行再生的条件下 ,随着脉冲丙烷次数的增加 ,转化率下降 ,选择性上升 。 展开更多
关键词 丙烷 丙烯酸 乙酸 VPO催化剂 晶格氧化
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化学链甲烷氧化偶联载氧体催化剂Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)的研究
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作者 高雅 孙伟东 +2 位作者 赵国锋 刘晔 路勇 《华东师范大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期95-103,共9页
通过提高Mn_(2)O_(3)-Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)中Mn_(2)O_(3)的含量并经原位化学链甲烷氧化偶联(CL-OCM)反应活化制得了具有良好活性和选择性的Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂,在750℃、12 s甲烷停留时间、27的较低剂烷... 通过提高Mn_(2)O_(3)-Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)中Mn_(2)O_(3)的含量并经原位化学链甲烷氧化偶联(CL-OCM)反应活化制得了具有良好活性和选择性的Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂,在750℃、12 s甲烷停留时间、27的较低剂烷比(mCat/mCH_(4))条件下,获得了12%的CH_(4)转化率和81.5%的C2-C3选择性;进一步降低mCat/mCH_(4)到13.5时,CH_(4)转化率降至7%,但C2-C3选择性可达90%.要指出的是,C3产物中仅检测到了C3H6,其选择性约为5%.XRD(X-ray diffraction)分析表明,随着CL-OCM氧化-还原循环次数的增加,催化剂的载氧体逐渐由Mn_(2)O_(3)转变为Mn_(7)SiO_(12),同时伴随着CH_(4)转化率的逐渐下降及C2-C3选择性的不断提高直至稳定.基于上述认识,将Na_(2)WO_(4)/Mn_(2)O_(3)-SiO_(2)在800℃空气中直接焙烧,可一步制得Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂.相比于Mn_(2)O_(3),载氧体Mn_(7)SiO_(12)中的晶格氧活度较低,构建的Mn_(7)SiO_(12)■[MnSiO_(3)+MnWO_(4)]的氧化-还原循环可适度减缓晶格氧的释放速率,抑制了目标产物的深度氧化,从而获得了较高的C2-C3产物选择性,但CH_(4)转化率有所降低.上述研究结果对设计构建高效的CL-OCM载氧体催化剂具有借鉴意义. 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联制乙烯 化学链 体催化剂 晶格氧化
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丙烷在VPO催化剂上的脉冲氧化反应 被引量:2
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作者 王鉴 赵如松 +2 位作者 王力霞 刘福民 刘广舜 《大庆石油学院学报》 CAS 北大核心 2000年第2期19-22,共4页
:用脉冲反应色谱法研究了丙烷在VPO催化剂上的选择氧化反应 ,考察了反应温度和再生温度对该反应的影响 .结果表明 :在没有气相分子氧存在的情况下 ,丙烷与催化剂晶格氧反应的主要产物仍然是丙烯酸和乙酸 .升高反应温度 ,丙烯酸和乙酸的... :用脉冲反应色谱法研究了丙烷在VPO催化剂上的选择氧化反应 ,考察了反应温度和再生温度对该反应的影响 .结果表明 :在没有气相分子氧存在的情况下 ,丙烷与催化剂晶格氧反应的主要产物仍然是丙烯酸和乙酸 .升高反应温度 ,丙烯酸和乙酸的选择性和收率均为先增后减 ,35 0℃时选择性最高 ,40 0℃时收率最高 ;丙烷转化率和裂解产物 (C1+C2 )的量则一直呈上升趋势 .升高再生温度 ,催化剂的活性增加 ,丙烯酸和乙酸的收率及裂解产物的量增加 。 展开更多
关键词 VPO催化剂 晶格氧化 丙烷 脉冲反应色谱法
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丙烷在钒-磷混合氧化物催化剂上晶格氧氧化及其循环流化床工艺 被引量:2
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作者 王鉴 赵如松 徐铸德 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2000年第3期313-315,共3页
The selective oxidation of propane over vanadium phosphorus oxide(VPO) catal yst has been investigated by using chromatography in a pulse reactor. The results showed that it is the lattice oxygen that oxidizes propane... The selective oxidation of propane over vanadium phosphorus oxide(VPO) catal yst has been investigated by using chromatography in a pulse reactor. The results showed that it is the lattice oxygen that oxidizes propane to form acrylic acid and acetic acid. This mechanism was also supported by TPD and XPS data. It is concluded that the oxidation of propane takes place on the surface of the catalyst according to Mars van Krevelen mechani sm , so that it could be implemented in a circulating fluidized bed(CFB) riser reactor. The re oxidation of VPO catslyst is found to be the rate controlling step in the oxidation reaction. 展开更多
关键词 丙烷 晶格氧化 丙烯酸 循环流化床 VPO催化剂
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