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新型晶态层状载体聚(苯乙烯-苯乙烯基膦酸)-磷酸锌轴向固载手性Salen Mn(Ⅲ)的合成及催化烯烃的环氧化性能 被引量：6
1
作者 胡小艳 傅相锴 +2 位作者 刘志坚 许江威 罗云飞 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第11期2605-2612,共8页
在温和条件合成了新型晶态层状有机聚合物-无机杂化载体材料聚(苯乙烯-苯乙烯基膦酸)-磷酸锌,结合实验数据提出了其可能的理想结构模型.对该载体进行氯甲基化和酚羟基化修饰后,轴向配位固载手性Salen Mn(Ⅲ),合成了一类新型的多相催化剂... 在温和条件合成了新型晶态层状有机聚合物-无机杂化载体材料聚(苯乙烯-苯乙烯基膦酸)-磷酸锌,结合实验数据提出了其可能的理想结构模型.对该载体进行氯甲基化和酚羟基化修饰后,轴向配位固载手性Salen Mn(Ⅲ),合成了一类新型的多相催化剂.以间氯过氧苯甲酸为氧源,考察了其对α-甲基苯乙烯及茚不对称环氧化反应的催化性能.结果表明,这类固载催化剂具有与均相Jacobsen催化剂相当或更高的催化活性和对映选择性,并具有优良的重复使用性.特别是在该氧化体系中,当无助催化剂N-甲基吗啉氮氧化物(NMO)参与时,固载催化剂获得更高的转化率及e.e.值,这为其扩大化生产增加了可能性. 展开更多
关键词 层状聚(苯乙烯-苯乙烯基膦酸)-磷酸锌 酚羟基化 手性salenmn(ⅲ) 不对称环氧化 助催化剂
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链接基团对固载手性SalenMn(Ⅲ)催化不对称环氧化反应的影响 被引量：3
2
作者 罗云飞 傅相锴 +4 位作者 邹晓川 王长炜 胡小艳 贾紫永 张怀志 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第7期1302-1308,共7页
制备了二胺和二酚修饰的晶态有机聚合物-无机杂化载体低聚苯乙烯基膦酸-膦酸氢锆(LCZSPP)轴向固载手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂,将其应用于非官能烯烃的多相不对称环氧化反应。研究了两类轴向连接基团及助催化剂在催化不对称环氧化反应中的... 制备了二胺和二酚修饰的晶态有机聚合物-无机杂化载体低聚苯乙烯基膦酸-膦酸氢锆(LCZSPP)轴向固载手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂,将其应用于非官能烯烃的多相不对称环氧化反应。研究了两类轴向连接基团及助催化剂在催化不对称环氧化反应中的影响。结果表明,通过二胺为链接基团固载的催化剂在加入轴向助剂(NMO)的情况下,转化率和对映选择性都有较大提高。然而,与文献报道相反,二酚固载的催化剂在不添加轴向助剂的情况下,转化率和对映选择性都比添加轴向助剂有明显提高。此外,制备的固载催化剂可以很容易从反应体系中分离出来,并且在重复使用10次以上后,催化活性和对映选择性都没有明显的降低。 展开更多
关键词 低聚苯乙烯基膦酸-膦酸氢锆 手性salenmn(ⅲ) 多相催化剂 非官能化烯烃的不对称环氧化反应 轴向助催化剂
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胺化聚(苯乙烯-异丙烯膦酸)-磷酸氢锆轴向负载手性salen Mn(Ⅲ)的制备及其对α-甲基苯乙烯不对称环氧化反应的催化
3
作者 陈俊显 傅相锴 +3 位作者 申红胜 涂小波 龚必伟 邹晓川 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第10期1174-1179,共6页
以聚(苯乙烯-异丙烯膦酸)-磷酸氢锆(ZPS-IPPA)为载体,通过对载体进行氯甲基化、胺化修饰后与手性Salen Mn(Ⅲ)轴向配位,合成了一种新的固载型手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂。采用FTIR、DRUV-Vis、XPS、SEM、TEM等测试技术对催化剂进行表征。... 以聚(苯乙烯-异丙烯膦酸)-磷酸氢锆(ZPS-IPPA)为载体,通过对载体进行氯甲基化、胺化修饰后与手性Salen Mn(Ⅲ)轴向配位,合成了一种新的固载型手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂。采用FTIR、DRUV-Vis、XPS、SEM、TEM等测试技术对催化剂进行表征。以次氯酸钠和间氯过氧苯甲酸为氧化剂,考察了固载催化剂对α-甲基苯乙烯不对称环氧化反应的催化性能。结果表明,固载型催化剂的催化活性比相应均相催化剂略低,但对映体选择性明显提高。在NaClO/PPNO氧化剂体系中0℃反应24h,α-甲基苯乙烯环氧化反应的转化率达68%,对映选择性e.e.值达99%,循环使用8次后催化效果无明显降低。 展开更多
关键词 聚(苯乙烯-异丙烯膦酸)-磷酸氢锆(ZPS-IPPA) 手性salenmn(ⅲ) 轴向固载催化剂 不对称环氧化 Α-甲基苯乙烯
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离子液体功能化手性salen Mn(Ⅲ)配合物不对称催化仲醇氧化动力学拆分反应 被引量：3
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作者 黎成勇 谭蓉 +1 位作者 赵江峰 银董红 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第2期297-302,共6页
采用共价键联法,将亲水性咪唑类离子液体结构引入手性salen Mn(Ⅲ)配合物的C5位,制备了离子液体功能化手性salen Mn(Ⅲ)配合物.傅里叶变换红外光谱、紫外光谱和旋光分析等结果表明,咪唑类离子液体结构已嫁接到手性salen Mn(Ⅲ)配合物结... 采用共价键联法,将亲水性咪唑类离子液体结构引入手性salen Mn(Ⅲ)配合物的C5位,制备了离子液体功能化手性salen Mn(Ⅲ)配合物.傅里叶变换红外光谱、紫外光谱和旋光分析等结果表明,咪唑类离子液体结构已嫁接到手性salen Mn(Ⅲ)配合物结构中,且嫁接过程未破坏催化活性中心.在以PhI(OAc)2为氧化剂,H2O/CH2Cl2为溶剂的(+/-)-α-甲基苯甲醇不对称氧化动力学拆分反应中,该催化剂表现出比传统手性salen Mn(Ⅲ)催化剂更高的催化活性,仲醇的转化率达到63%以上,对映选择性为99%,拆分效率为18.3%.可通过调变溶剂实现催化剂的分离并重复使用3次以上.实验结果表明,亲水性咪唑离子液体可改善水相反应传质问题且有利于稳定催化活性中间体,从而提高催化活性及稳定性. 展开更多
关键词 对映选择性 离子液体 手性salenmn(ⅲ)配合物 不对称氧化动力学拆分 仲醇
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嵌入式仲胺化MCM-41负载手性环己二胺Salen MnⅢ配合物用于不对称环氧化反应的研究 被引量：2
5
作者 高宇 张月成 +1 位作者 王卫育 赵继全 《河北工业大学学报》 CAS 北大核心 2010年第2期11-16,共6页
通过共聚法合成了嵌入式仲胺官能化的MCM-41,利用接枝法制备出介孔分子筛MCM-41负载的手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂.采用FT-IR、DRUV-Vis、XRD、N2吸附、ICP等手段对其进行了表征.以其为催化剂,次氯酸钠、间氯过氧苯甲酸为氧化剂,分别用于苯... 通过共聚法合成了嵌入式仲胺官能化的MCM-41,利用接枝法制备出介孔分子筛MCM-41负载的手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂.采用FT-IR、DRUV-Vis、XRD、N2吸附、ICP等手段对其进行了表征.以其为催化剂,次氯酸钠、间氯过氧苯甲酸为氧化剂,分别用于苯乙烯、1,2-二氢化萘、顺--甲基苯乙烯以及-甲基苯乙烯等非官能团化烯烃的不对称环氧化反应.当以间氯过氧苯甲酸为氧化剂时,催化剂显示较高的转化率、环氧化物选择性和对映体过量值,但与相应的均相催化剂比,负载后催化剂活性和对应选择性都有所降低.同时对催化剂的循环使用性能进行了考察,发现络合物在催化反应过程中分解是催化剂失活的主要原因. 展开更多
关键词 MCM-41 手性salenmn(ⅲ)配合物 固相化 不对称环氧化 苯乙烯
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