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神奇的手性螺环配体 被引量：33
1
作者 谢建华 周其林 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第7期778-797,共20页
过渡金属参与的不对称催化反应是有机合成化学研究的前沿和热点.寻找和发现新颖配体骨架并开展新型高效的手性配体及催化剂的设计合成是不对称催化反应研究的核心内容.从20世纪90年代,特别是进入21世纪以来,螺环骨架手性配体受到了广泛... 过渡金属参与的不对称催化反应是有机合成化学研究的前沿和热点.寻找和发现新颖配体骨架并开展新型高效的手性配体及催化剂的设计合成是不对称催化反应研究的核心内容.从20世纪90年代,特别是进入21世纪以来,螺环骨架手性配体受到了广泛的关注,并逐渐发展成为特色鲜明的手性配体类别.手性螺环配体的骨架已由多手性的螺[4.4]壬烷骨架发展到只具有单一手性的螺二氢茚和螺[4.4]壬二烯等螺环骨架类型,形成了包括手性螺环单磷配体、双膦配体、膦氮配体、双氮配体等丰富的手性配体库.这些手性螺环配体及其催化剂不仅在不对称催化氢化、不对称碳―碳键形成、不对称碳―杂原子键形成等多种类型的不对称催化反应中均表现出优异的催化活性和对映选择性,且使得许多原先难以控制对映选择性的不对称催化反应变得可能.而今,手性螺环结构已成为"优势结构",相应的手性螺环配体及其催化剂已被国内外同行广泛采用.手性螺环配体的兴起为手性催化剂研究增加了活力,极大地促进了不对称合成化学的发展.今后,手性螺环配体的研究除了将向新型、高效、高选择性手性配体及催化剂方向发展外,将其应用于新的不对称催化反应的对映选择性控制、以及应用于手性天然产物和药物的高效不对称合成将成为新的研究热点. 展开更多
关键词 螺环骨架 手性螺环配体 手性螺环催化剂 不对称催化反应 金属催化剂
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铜催化α-重氮酮对硼氢键的不对称插入反应 被引量：10
2
作者 程清卿 许唤 +1 位作者 朱守非 周其林 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第4期326-329,共4页
手性有机硼化合物在有机合成、医药、材料等诸多领域中有广泛的应用,发展该类化合物的高效合成方法一直广受关注.此前,我们发展了过渡金属催化卡宾对硼氢键(B—H)的插入反应,并实现了α-重氮酯对B—H键的不对称插入反应.本文以手性螺环... 手性有机硼化合物在有机合成、医药、材料等诸多领域中有广泛的应用,发展该类化合物的高效合成方法一直广受关注.此前,我们发展了过渡金属催化卡宾对硼氢键(B—H)的插入反应,并实现了α-重氮酯对B—H键的不对称插入反应.本文以手性螺环双噁唑啉配体和铜的络合物作为催化剂,首次实现了α-重氮酮对膦-硼烷加合物的B—H键不对称插入反应,获得了较高的收率和高达83%ee的对映选择性.该研究成果是为数不多的以α-重氮酮作为卡宾前体的不对称杂原子氢键插入反应,为手性α-硼取代酮化合物这类新的有机硼化合物的合成提供了有效方法. 展开更多
关键词 不对称催化 卡宾插入反应 α-重氮酮 硼烷加合物 手性螺环配体
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手性螺环配体及催化剂在不对称催化反应中的应用研究进展 被引量：2
3
作者 许聪 胡文浩 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第10期2153-2173,M0001,共22页
金属参与的不对称催化反应是制备光学活性化合物的重要途径之一,其中新型手性配体的设计合成一直是不对称催化领域中十分关键且富有挑战性的课题.从20世纪90年代末开始,化学家们尝试在手性配体中引入螺环结构,创造性地发展了螺[4.4]壬... 金属参与的不对称催化反应是制备光学活性化合物的重要途径之一,其中新型手性配体的设计合成一直是不对称催化领域中十分关键且富有挑战性的课题.从20世纪90年代末开始,化学家们尝试在手性配体中引入螺环结构,创造性地发展了螺[4.4]壬烷骨架、螺双二氢茚骨架、螺[4.4]壬二烯骨架和螺二色满骨架等手性螺环单齿配体,多齿配体及其催化剂,并成功应用于不对称催化氢化、不对称碳碳键形成或碳杂键形成等不对称转化反应中,合成了众多富有价值的手性产品,有力地推动了不对称催化反应的工业应用化进程.本文综合评述了手性螺环配体的早期发现、发展历程以及近期的研究成果,介绍了螺环配体在药物及天然产物中的应用研究进展,并对手性螺环结构的小分子催化剂的研究进展进行叙述和说明. 展开更多
关键词 手性配体 螺环结构 不对称催化 手性螺环配体
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手性螺环双氮配体在过渡金属催化中的应用进展
4
作者 胡旭东 张鑫亮 刘文博 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第10期3102-3117,共16页
手性螺环是配体的优势骨架,基于螺环结构配体的研究有力地促进了不对称催化领域的发展.此综述针对基于手性螺环骨架的双氮配体,按照螺环骨架的类型进行分类,分别讨论了螺[4.4]壬烷双异噁唑啉(SPRIX)、螺二氢茚双噁唑啉(SpiroBox)、螺二... 手性螺环是配体的优势骨架,基于螺环结构配体的研究有力地促进了不对称催化领域的发展.此综述针对基于手性螺环骨架的双氮配体,按照螺环骨架的类型进行分类,分别讨论了螺[4.4]壬烷双异噁唑啉(SPRIX)、螺二氢茚双噁唑啉(SpiroBox)、螺二色满双胺(SPANamine)或者双噁唑啉(SPANBox),以及螺环四氢吡咯-噁唑啉(SPDO)的合成和在过渡金属催化中的应用.尽管和功能强大、用途广泛的手性螺环膦配体相比,螺环双氮配体的种类和应用研究还比较有限,但是这些配体在酸性和(或)氧化反应条件下良好的稳定性以及在催化杂-氢键卡宾插入反应中优异的活性和选择性等特点,为今后发展新的不对称催化体系提供了重要借鉴. 展开更多
关键词 手性螺环配体 双氮配体 不对称合成 过渡金属催化
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镍催化硅基保护烯丙醇的烯氢化反应:一种合成含有手性季碳中心高烯丙醇的有效方法 被引量：2
5
作者 张齐 朱守非 +2 位作者 蔡艳 王立新 周其林 《中国科学：化学》 CAS CSCD 北大核心 2010年第7期940-949,共10页
报道了一例手性螺环亚磷酰胺配体和镍的络合物催化的硅基保护烯丙醇的不对称烯氢化反应,以较高的收率(最高达97%)和对映选择性(最高达95%ee)合成了一系列含有手性季碳中心的高烯丙醇.该反应为含有手性季碳中心的双官能团化合物的合成提... 报道了一例手性螺环亚磷酰胺配体和镍的络合物催化的硅基保护烯丙醇的不对称烯氢化反应,以较高的收率(最高达97%)和对映选择性(最高达95%ee)合成了一系列含有手性季碳中心的高烯丙醇.该反应为含有手性季碳中心的双官能团化合物的合成提供了新的有效方法. 展开更多
关键词 不对称烯氢化 手性螺环磷配体 官能团化烯烃 手性季碳中心
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手性分子合成效率提至新高度
6
《山西化工》 2020年第2期85-85,共1页
在2019年度国家科技奖揭晓的获奖项目中,被视为原创性最强、科学价值最高的自然科学奖一等奖,颁给了南开大学周其林院士研究团队的高效手性螺环催化剂的发现。该项研究成果发现了一类全新的手性螺环配体骨架结构,并在此基础上发展了一... 在2019年度国家科技奖揭晓的获奖项目中,被视为原创性最强、科学价值最高的自然科学奖一等奖,颁给了南开大学周其林院士研究团队的高效手性螺环催化剂的发现。该项研究成果发现了一类全新的手性螺环配体骨架结构,并在此基础上发展了一系列选择性好、转化效率高、适应性强的手性螺环催化剂,将手性分子的合成效率提高到一个新高度。 展开更多
关键词 手性分子 国家科技奖 自然科学奖 合成效率 获奖项目 手性螺环配体 螺环 骨架结构
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从碳中心到硅中心:手性螺环双膦配体研究的发展
7
作者 栗艳丽 袁振东 侯燕 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期190-202,189,共14页
手性螺环配体和催化剂已被公认是一类优势手性配体和催化剂。手性螺环配体的相关研究,促进了不对称催化领域的发展。根据螺环中螺原子的不同,将螺环分为碳中心和硅中心的螺环骨架,分别讨论基于碳中心的具有螺[4.4]壬烷骨架、螺二氢茚骨... 手性螺环配体和催化剂已被公认是一类优势手性配体和催化剂。手性螺环配体的相关研究,促进了不对称催化领域的发展。根据螺环中螺原子的不同,将螺环分为碳中心和硅中心的螺环骨架,分别讨论基于碳中心的具有螺[4.4]壬烷骨架、螺二氢茚骨架、螺壬二烯骨架、螺二色烷骨架以及基于硅中心的手性螺环双膦配体的合成及在不对称催化反应中的应用,为今后发展新的不对称催化体系提供了重要参考。 展开更多
关键词 手性螺环双膦配体 螺环骨架 硅中心 不对称催化
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