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多相芬顿催化水处理技术与原理 被引量：67
1
作者 吕来 胡春 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第9期981-999,共19页
多相芬顿催化水处理技术是一种有效的降解水中有机污染物的方法。相比均相芬顿反应,它具有可循环利用、pH响应范围宽、不产生铁泥以及易于固液分离等优点。本文主要综述了经典芬顿反应机制、多相芬顿催化反应机制以及基于传统机理所发... 多相芬顿催化水处理技术是一种有效的降解水中有机污染物的方法。相比均相芬顿反应,它具有可循环利用、pH响应范围宽、不产生铁泥以及易于固液分离等优点。本文主要综述了经典芬顿反应机制、多相芬顿催化反应机制以及基于传统机理所发展起来的多相芬顿/类芬顿催化剂。总结了现存多相芬顿催化体系所存在的中性条件下活性低、催化剂稳定性差以及过氧化氢利用率低等瓶颈问题。重点介绍了针对这些问题所开发出的新型多相芬顿催化体系,包括单一铜反应中心催化体系和金属双反应中心催化体系。我们认为双反应中心催化体系实际上已经突破了经典芬顿反应概念,从电子分布极化理论出发,创造性地构建出具有电子高密度中心和低密度中心,实现了过氧化氢高效选择性还原和污染物高效氧化降解,解决了经典芬顿反应在实际水处理中的技术瓶颈问题。 展开更多
关键词 多相芬顿催化 水处理 双反应中心 过氧化氢
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铁钛共掺杂氧化铝诱发表面双反应中心催化臭氧化去除水中污染物 被引量：7
2
作者 张帆 宋阳 +1 位作者 胡春 吕来 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2360-2369,共10页
多相催化臭氧化技术因能有效去除水中有机污染物而受到广泛关注.然而,基于单一位点氧化还原的金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤,使活性受到抑制,极大地限制了多相催化臭氧化技术的实际应用.为解决这一瓶颈,以过渡金属物种Fe和T... 多相催化臭氧化技术因能有效去除水中有机污染物而受到广泛关注.然而,基于单一位点氧化还原的金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤,使活性受到抑制,极大地限制了多相催化臭氧化技术的实际应用.为解决这一瓶颈,以过渡金属物种Fe和Ti对金属氧化物γ-Al_(2)O_(3)基底进行晶格掺杂制备出新型双反应中心催化剂FT-A-1 DRCs.通过XRD、TEM和XPS等技术对其形貌结构和化学组成进行了表征分析,证明Fe和Ti对于Al的晶格取代,形成表面贫富电子微区(富电子Fe微中心和缺电子Ti微中心).FT-A-1 DRCs被用于催化臭氧化过程,对布洛芬等一系列难降解有机污染物的去除表现出优异的活性和稳定性.利用EPR和电化学技术揭示了界面反应机制.发现在催化臭氧化过程中,O_(3)/H_(2)O在富电子微中心被定向还原产生·OH,而污染物可在缺电子微中心作为电子供体而被氧化,为反应体系持续提供电子.这一反应过程利用污染物自身的能量实现了污染物的双途径降解(·OH攻击和直接电子供体),突破了金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤. 展开更多
关键词 污染物供电子 催化臭氧化 双反应中心 铁钛共掺杂 表面电子转移
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H_(2)O_(2)协助铜基催化剂激发新污染物表面裂解性能与供电子机制 被引量：1
3
作者 孙英涛 林业泓 +4 位作者 蔡璇英 张致泰 张发根 胡春 吕来 《能源环境保护》 2023年第2期187-195,共9页
源头水中存在着有毒的新污染物(ECs)和无毒的溶解性有机质(DOM),如何低耗高效地优先去除ECs是源头水深度净化的关键。为突破这一瓶颈,本研究将Cu、Al金属物种原位调控为具有表面贫富电子微区的双反应中心(DRCs)催化剂(CA-CN),并将其应... 源头水中存在着有毒的新污染物(ECs)和无毒的溶解性有机质(DOM),如何低耗高效地优先去除ECs是源头水深度净化的关键。为突破这一瓶颈,本研究将Cu、Al金属物种原位调控为具有表面贫富电子微区的双反应中心(DRCs)催化剂(CA-CN),并将其应用于去除水中微量ECs。研究表明:在微量H_(2)O_(2)的协助下,CA-CN对于多种微量新污染物都具有优异的降解性能,尤其是对于双酚A,在5 min内就可实现超80%的去除率;在配置了微量ECs的实际源头水体中实现了ECs的优先去除;一系列表征技术发现污染物作为电子供体通过π-π结构与催化剂表面的缺电子中心发生界面作用并传递电子,电子通过催化剂表面的C—O—M(金属物种)键桥传递至富电子中心,并活化吸附在此的过氧化氢和溶解氧;过氧化氢在整个过程中更重要的作用是触发降解ECs的链式反应。这些发现突破了传统源头水净化的瓶颈问题,为开发新型高效、低耗水净化工艺提供了方向。 展开更多
关键词 双反应中心 微量H_(2)O_(2)协助 优先去除ECs 污染物供电子效应 溶解氧活化
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Cu-ZnO双反应中心类芬顿催化剂降解水中碘乙腈性能与机制
4
作者 刘豹 朱二帅 +2 位作者 庄鹏宇 魏拓 郑兴 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期2158-2168,共11页
多相芬顿催化虽然克服了均相芬顿pH适用范围窄,铁泥二次污染等问题,但还面临着稳定性差,H_(2)O_(2)利用率低的问题,从而限制了其实际应用。本文利用锌和铜的电负性差异制备了一种双反应中心催化剂Cu-ZnO,通过在催化剂表面构建贫富电子中... 多相芬顿催化虽然克服了均相芬顿pH适用范围窄,铁泥二次污染等问题,但还面临着稳定性差,H_(2)O_(2)利用率低的问题,从而限制了其实际应用。本文利用锌和铜的电负性差异制备了一种双反应中心催化剂Cu-ZnO,通过在催化剂表面构建贫富电子中心,从而诱导H_(2)O_(2)产生·OH降解污染物。采用TEM、EDS、XRD、FTIR、XPS以及EPR对催化剂进行表征,并研究了催化剂投加量、H_(2)O_(2)投加量、pH以及共存离子对碘乙腈降解效果的影响。结果表明,在催化剂投加量为1 g·L^(-1),双氧水投加量为10 mmol·L^(-1)时,Cu-ZnO对碘乙腈的去除率在91%。大部分共存离子对催化剂的降解效果影响较小,且在酸性条件下催化剂稳定性较好,中性和碱性条件下金属离子基本无释放。催化剂诱导产生的·OH和HO_(2)^(·)/O_(2)^(·-)是碘乙腈(IAN)降解的主要活性物种,降解产物包括CO_(2),H_(2)O,I^(-)和IO_(3)^(-)等。 展开更多
关键词 多相芬顿 双反应中心 碘乙腈 过氧化氢
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锰-镍双反应中心类芬顿催化剂的制备及其应用性能研究 被引量：1
5
作者 谢宝龙 陈希 +3 位作者 王旭楠 马晓蕾 王勋亮 曹军瑞 《盐科学与化工》 2021年第7期17-20,共4页
文章通过多金属共晶格掺杂技术,设计开发三种具有不同表面电荷密度的锰—镍双反应中心类芬顿催化剂。结果表明锰—镍双反应中心类芬顿催化剂适用于多种有机废水,且在较宽pH值范围内均表现出良好催化降解效果,有效解决了传统芬顿技术在... 文章通过多金属共晶格掺杂技术,设计开发三种具有不同表面电荷密度的锰—镍双反应中心类芬顿催化剂。结果表明锰—镍双反应中心类芬顿催化剂适用于多种有机废水,且在较宽pH值范围内均表现出良好催化降解效果,有效解决了传统芬顿技术在工程应用中的各类瓶颈问题,并可为新型类芬顿催化剂的设计与制备提供新的思路和重要借鉴。 展开更多
关键词 类芬顿 催化剂 双反应中心 应用性能
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具有双反应活性中心Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究 被引量：5
6
作者 徐苏倩 张晓 +1 位作者 程婷 王津南 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期512-525,共14页
采用水热合成法制备Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh⁃B)... 采用水热合成法制备Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh⁃B)及小分子有机物2,4⁃二氯苯氧乙酸(2,4⁃D)、双酚A(BPA)和苯妥英(PHT)为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g⁃C3N4掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO⁃EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明:Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O_(2)^(·-)的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O_(2)^(·-)的缺电子Al中心;引入的g⁃C_(3)N4以阳离子π作用形式通过σ⁃型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H_(2)O_(2)存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H_(2)O_(2),使其被还原为·OH;同时,体系中H2 O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)体系中TOF值为0.516 s^(-1),是传统均相芬顿体系TOF值(1.53×10^(-2)s^(-1))的33倍以上. 展开更多
关键词 多相芬顿催化 双反应活性中心 Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4) 双氧水利用率 有机污染物降解
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