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含辅助基的双功能(硫)脲催化剂在不对称有机催化中的应用 被引量：1
1
作者 陈学伟 辛玉娟 +1 位作者 刘青 兰支利 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第2期306-314,共9页
(硫)脲、亲核活化基与辅助基构成的手性双功能(硫)脲催化剂,具有易于调控的结构和优异的催化性能,因而,双功能(硫)脲催化成为目前不对称有机催化的一个重要研究领域.各类活化基的引入显著影响了该类催化剂的催化性能,成为催化剂设计的... (硫)脲、亲核活化基与辅助基构成的手性双功能(硫)脲催化剂,具有易于调控的结构和优异的催化性能,因而,双功能(硫)脲催化成为目前不对称有机催化的一个重要研究领域.各类活化基的引入显著影响了该类催化剂的催化性能,成为催化剂设计的主要考虑方向,获得了广泛关注.此外,合适辅助基的引入也可调控与优化催化性能,成为催化剂设计的一个重要补充方法.然而,到目前为止尚没有利用辅助基策略构建双功能(硫)脲催化剂的系统的综述.从非手性辅助基与手性辅助基角度综述了双功能(硫)脲催化剂的设计与构建以及这些催化剂在系列不对称有机催化研究中的应用,阐述了辅助基结构中的位阻、手性环境、电子效应、氢键给体等因素对催化性能的影响作用,并对其今后的发展进行了展望. 展开更多
关键词 双功能(硫)脲催化剂 辅助基 不对称有机催化 应用
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双功能氧电极催化剂LaNiO_3掺杂改性的研究 被引量：4
2
作者 唐致远 潘丽珠 宋世栋 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第4期404-408,共5页
采用溶胶 凝胶法制备了钙钛矿型双功能氧电极催化剂LaNiO3及其B位掺杂不同比例的Co和Fe系列,用X射线衍射分析(XRD)技术对催化剂进行了表征定性,并采用稳态阴阳极极化曲线和循环伏安方法考察了各种催化剂的氧还原和氧析出催化活性.结果表... 采用溶胶 凝胶法制备了钙钛矿型双功能氧电极催化剂LaNiO3及其B位掺杂不同比例的Co和Fe系列,用X射线衍射分析(XRD)技术对催化剂进行了表征定性,并采用稳态阴阳极极化曲线和循环伏安方法考察了各种催化剂的氧还原和氧析出催化活性.结果表明,钙钛矿型催化剂LaNi0.8Fe0.2O3和LaNi0.8Co0.2O3用在双功能氧电极上具有良好的双向催化性能. 展开更多
关键词 双功能氧电极催化剂 LANIO3 掺杂改性 钙钛矿型复合氧化物 溶胶-凝胶法 催化性能
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一种嵌入钴铁合金的氮掺杂碳纳米管应用于锌空气电池
3
作者 黄泽兴 于鹏 《材料科学》 2024年第2期201-207,共7页
开发一种高活性、高稳定性的可逆析氧/氧还原反应(OER/ORR)双功能非贵金属电催化剂对于可充电锌–空气电池的商业化至关重要。在此,我们通过简单的热解策略,成功地构建了一种嵌入CoFe合金N掺杂碳纳米管(CoFe-NCNTs)的强效双功能氧电催... 开发一种高活性、高稳定性的可逆析氧/氧还原反应(OER/ORR)双功能非贵金属电催化剂对于可充电锌–空气电池的商业化至关重要。在此,我们通过简单的热解策略,成功地构建了一种嵌入CoFe合金N掺杂碳纳米管(CoFe-NCNTs)的强效双功能氧电催化剂。钴铁合金作为双功能催化剂中最为优异的活性位点,而N掺杂碳纳米管又在增强导电性以及串联各个活性位点方面有着卓越的表现。因此,CoFe-NCNTs在ORR (E1/2 = 0.88 V)和OER (EJ=10 = 324 mV)分别表现出优异的氧催化性能。此外,基于CoFe-NCNTs的水性锌–空气电池的开路电压高达1.59 V,功率密度高达168 mW•cm−2,充放电稳定性高达800 h。 展开更多
关键词 钴铁合金 双功能氧电催化剂 锌空气电池
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咪唑功能化铁配合物催化CO2与环氧烷耦合反应 被引量：2
4
作者 余鹏 宋念念 +1 位作者 聂亨 杨海健 《中南民族大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2021年第1期9-14,共6页
设计合成了一系列咪唑功能化的双功能铁(Ⅲ)配合物,通过红外、紫外、核磁和质谱对它们的结构进行了表征.将其用作高效催化剂催化CO2和环氧化物的偶合反应,并筛选最佳催化剂.通过系统研究CO2压力、温度、催化剂用量、时间等反应参数对催... 设计合成了一系列咪唑功能化的双功能铁(Ⅲ)配合物,通过红外、紫外、核磁和质谱对它们的结构进行了表征.将其用作高效催化剂催化CO2和环氧化物的偶合反应,并筛选最佳催化剂.通过系统研究CO2压力、温度、催化剂用量、时间等反应参数对催化活性的影响,得到最佳反应条件为3 MPa、120℃、摩尔比0.4%、3 h,同时筛选出最佳催化剂为2B.此外,在无溶剂无助催化剂条件下,研究了该系列双功能催化剂催化CO2与其他环氧化合物的耦合反应能力,并提出了可能的反应机理. 展开更多
关键词 二氧化碳 环状碳酸酯 咪唑功能化 双功能希夫碱铁催化剂
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双功能金属锌催化剂催化氮杂环丙烷与CO_(2)环加成反应的研究 被引量：2
5
作者 杨海健 聂亨 +3 位作者 文勤 余鹏 彭静 胡军成 《徐州工程学院学报（自然科学版）》 CAS 2022年第2期28-35,共8页
以溴素、甲硫醚、苯乙烯及其衍生物、不同的胺的衍生物,合成了一系列的氮杂环丙烷类化合物,并且通过红外光谱、核磁对产物的结构进行表征.以3-苯基-1-丙基氮杂环丙烷与CO_(2)作为模板反应,探究在双功能金属锌催化剂存在的情况下,对反应... 以溴素、甲硫醚、苯乙烯及其衍生物、不同的胺的衍生物,合成了一系列的氮杂环丙烷类化合物,并且通过红外光谱、核磁对产物的结构进行表征.以3-苯基-1-丙基氮杂环丙烷与CO_(2)作为模板反应,探究在双功能金属锌催化剂存在的情况下,对反应条件进行优化,筛选出最佳条件:CO_(2)压强为2 MPa、反应温度为130℃、催化剂与底物物质的量之比为1∶100、反应时间为8 h.在此最佳条件下,研究该催化体系催化其他氮杂环丙烷类物质和CO_(2)的环加成反应,并提出了环加成反应可能发生的机理. 展开更多
关键词 氮杂环丙烷 环加成反应 二氧化碳 双功能金属锌催化剂
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MnO@N-C双功能氧电极催化剂的制备与电化学性能 被引量：2
6
作者 阮艳莉 王天宇 顾祥顺 《天津工业大学学报》 CAS 北大核心 2022年第5期27-32,共6页
为了解决锰氧化物氧电极催化剂导电性差的问题,并进一步提高其催化活性,引入沸石咪唑酯骨架结构(ZIF8)材料与二氧化锰(MnO_(2))材料复合,经高温煅烧后,制得具有高稳定性和双功能催化活性的MnO@N-C催化剂。采用SEM、XRD、XPS对MnO@N-C催... 为了解决锰氧化物氧电极催化剂导电性差的问题,并进一步提高其催化活性,引入沸石咪唑酯骨架结构(ZIF8)材料与二氧化锰(MnO_(2))材料复合,经高温煅烧后,制得具有高稳定性和双功能催化活性的MnO@N-C催化剂。采用SEM、XRD、XPS对MnO@N-C催化剂进行表征,并将其用于锌空气电池,考察该催化剂的催化性能和电池性能。结果表明:ZIF8的加入为材料提供了丰富的氮(N)源和碳(C)源,增加了催化活性位点,提高了催化剂的导电性和活性,同时,通过2种材料之间的协同作用,使MnO@N-C催化剂实现了较高的双功能性能;催化剂在碱性电解液中的氧还原(ORR)半波电位为0.78 V,与Pt/C催化剂(0.81 V)相接近,同时MnO@N-C催化剂还具有较低的Tafel斜率(113.74 mV/dec);在10 mA/cm^(2)下催化剂的氧析出(OER)电位E_(j=10)为1.66 V,与贵金属催化剂IrO_(2)(1.66 V)相当;使用MnO@N-C催化剂组装的锌空气电池峰值功率密度达到121 mW/cm^(2),在10 mA/cm^(2)下可稳定循环80 h,显示MnO@N-C催化剂具有优异的电化学循环稳定性,是一种非常有前途的高性能锌空气电池氧电极双功能催化剂。 展开更多
关键词 锌空气电池 双功能氧电极催化剂 ZIF8 氧化锰 氧还原(ORR) 氧析出(OER) 电化学性能
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氨基甲酰基季铵盐双功能催化剂催化丙交酯开环聚合研究 被引量：1
7
作者 李海强 汪婧怡 +3 位作者 武莉 刘威 程瑞华 刘柏平 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第12期1290-1297,共8页
采用3种氨基甲酰基季铵盐双功能有机小分子催化剂考察了丙交酯的溶液聚合与本体聚合.催化剂由二甲酰亚胺和季铵盐在回流条件下以定量收率制备,原料廉价易得,在空气中性质稳定且毒性低,可在温和无惰性气体保护条件下催化丙交酯的开环聚合... 采用3种氨基甲酰基季铵盐双功能有机小分子催化剂考察了丙交酯的溶液聚合与本体聚合.催化剂由二甲酰亚胺和季铵盐在回流条件下以定量收率制备,原料廉价易得,在空气中性质稳定且毒性低,可在温和无惰性气体保护条件下催化丙交酯的开环聚合.在以甲苯为溶剂的聚合条件下,a催化剂(2-氨基甲酰基苯甲酸四乙基铵)常温常压下反应1 h,丙交酯转化率为42.7%.由正交法得出的最佳聚合条件下,丙交酯/a催化剂/叔丁醇钠的摩尔比为200/10/1,75℃,反应4 h后,丙交酯转化率为88.5%,产物聚乳酸的分子量为8.03 kg·mol^-1.采用本体聚合的方法,3种催化剂均可在无引发剂的条件下合成聚乳酸.通过调控引发剂、金属醇盐及温度条件合成的聚乳酸,在150℃下丙交酯转化率达95.7%.几种方式所得产物熔融温度在130~134℃之间.产物经MALDI-TOF-MS表征,证实氨基甲酰基季铵盐催化剂具有协同双重活化单体和引发剂/链端的性能,双功能团位于同一结构中. 展开更多
关键词 丙交酯 双功能有机小分子催化剂 开环聚合 聚乳酸
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双功能钙基催化剂催化苯酚重整制氢实验研究 被引量：1
8
作者 贺仪平 邓梦婷 +4 位作者 朱阁 王居 吴滔 胡智泉 刘石明 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2019年第8期40-46,共7页
采用煅烧-水化法制备钙基载体CaO-C12A7,负载金属Ni和Ce,制备得到双功能钙基催化剂NiO/CaO-C12A7和NiO-CeO2/CaOC12A7。选取苯酚作为焦油模拟物,在实验室固定床反应器中进行苯酚催化重整制氢实验研究,研究了反应温度、S/C比对产氢性能... 采用煅烧-水化法制备钙基载体CaO-C12A7,负载金属Ni和Ce,制备得到双功能钙基催化剂NiO/CaO-C12A7和NiO-CeO2/CaOC12A7。选取苯酚作为焦油模拟物,在实验室固定床反应器中进行苯酚催化重整制氢实验研究,研究了反应温度、S/C比对产氢性能的影响以及不同温度下钙基吸附剂对CO2的吸附差异。结果表明:以C12A7作为CaO的载体,在显著提升比表面积的同时还能改善催化剂的机械强度;助剂CeO2的添加对提升氢气产率具有一定促进作用,而对CO2的吸附存在一定的抑制作用;随着反应温度的升高,H2的相对浓度总体呈现先增后减的趋势,且CO2的吸附效果在650~700℃范围内达到最佳;当以NiO-CeO2/CaO-C12A7作为反应催化剂时,在反应温度为650℃,S/C比为3的条件下,实验效果达到最佳,此时H2的相对浓度和CO2吸附量分别为73.09%、112 mg/g。 展开更多
关键词 双功能钙基催化剂 蒸汽重整 制氢 二氧化碳吸附 焦油模拟物
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新型高效双功能铁催化剂催化CO2转化研究
9
作者 张倩 宋念念 +1 位作者 余鹏 杨海健 《中南民族大学学报（自然科学版）》 CAS 2020年第4期343-348,共6页
合成了一系列含有季膦、季铵基团的双功能希夫碱铁(Ⅲ)催化剂,运用红外、紫外、核磁、元素分析、质谱等现代分析技术对其结构进行了表征,系统地探讨了反应温度、CO2压力、反应时间、催化剂负载量和不同取代基对配体的影响,还研究了该催... 合成了一系列含有季膦、季铵基团的双功能希夫碱铁(Ⅲ)催化剂,运用红外、紫外、核磁、元素分析、质谱等现代分析技术对其结构进行了表征,系统地探讨了反应温度、CO2压力、反应时间、催化剂负载量和不同取代基对配体的影响,还研究了该催化剂对其它环氧烷的适用性,并提出了可能的催化机理.结果表明:这些双功能希夫碱铁配合物在无任何助剂和溶剂的条件下,可以高效、高选择性(>99%)地催化与CO2和环氧烷的偶联反应生成环状碳酸酯.最佳优化反应条件为:70℃、3 MPa、5 h、催化剂2A:PO摩尔比为1:100. 展开更多
关键词 双功能希夫碱铁催化剂 二氧化碳 环氧烷 环状碳酸酯
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由(CO2＋H2)直接合成二甲醚用的CNT促进Cu-ZrO2-HZSM-5混合型催化剂
10
作者 陈秋虹 张梦辉 +1 位作者 林国栋 张鸿斌 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1036-1042,共7页
CO2加氢被认为是目前固定大量排放CO2的最好方法之一.研发出一种碳纳米管(CNT)促进的Cu-ZrO2-HZSM-5沸石分子筛双功能混合型催化剂,将其用于CO2加氢合成甲醇和甲醇脱水生成二甲醚(DME)二步串联催化一器化,实现由(CO2+H2)直接合成DME.在5... CO2加氢被认为是目前固定大量排放CO2的最好方法之一.研发出一种碳纳米管(CNT)促进的Cu-ZrO2-HZSM-5沸石分子筛双功能混合型催化剂,将其用于CO2加氢合成甲醇和甲醇脱水生成二甲醚(DME)二步串联催化一器化,实现由(CO2+H2)直接合成DME.在5.0 MPa,523 K,V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=69∶23∶8,空速(GHSV)=25 000mL/(h.g)的反应条件下,在所研发(Cu2Zr3-10%CNT)-30%HZSM-5催化剂上,CO2加氢的转化率达9.44%,比相应单功能加氢催化剂(Cu2Zr3-10%CNT)的相应值(7.00%)提高35%.CNT能作为Cu-ZrO2-HZSM-5双功能混合型催化剂的促进剂.在上述反应条件下,含CNT的催化剂的DME时空产率达438mg/(h.g),比不含CNT的原双功能混合型基质催化剂的相应值(395mg/(h.g))提高11%.结果证实,利用双功能混合型催化剂,将CO2加氢合成甲醇和甲醇脱水生成DME两个过程串联催化一器化,能大幅度提高CO2加氢转化的效率. 展开更多
关键词 多壁碳纳米管 CNT促进Cu-ZrO2-HZSM-5双功能混合型催化剂 CO2加氢 二甲醚合成
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