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理性改造光脱羧酶并用于反式脂肪酸选择性脱羧反应
被引量:
1
1
作者
曾森海
鲍雨妍
+1 位作者
曹奡
黄小强
《大学化学》
CAS
2023年第4期243-252,共10页
立足光酶催化合成和酶的理性改造等研究前沿,设计了一例光酶催化的反式脂肪酸高选择性脱羧去除实验。具体地,本实验借助分子对接技术,理性设计脂肪酸光脱羧酶Cv FAP的突变体V453E-Cv FAP,并实验验证该突变体能够选择性地催化反油酸的脱...
立足光酶催化合成和酶的理性改造等研究前沿,设计了一例光酶催化的反式脂肪酸高选择性脱羧去除实验。具体地,本实验借助分子对接技术,理性设计脂肪酸光脱羧酶Cv FAP的突变体V453E-Cv FAP,并实验验证该突变体能够选择性地催化反油酸的脱羧反应,从而实现顺式脂肪酸的富集。实验涉及培养细胞、诱导酶表达、提取酶液、设计反应以及产物的定性、定量分析等内容,非常适合在化学生物学实验或综合化学实验课程中开设。
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关键词
酶
的理性改造
脂肪酸
光
脱羧
酶
Cv
FAP
反式脂肪酸
光
酶
催化
脱羧反应
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职称材料
光酶级联催化降解有机污染物
2
作者
俞晓敏
潘戴清
+1 位作者
龙青云
陈晓阳
《食品与机械》
北大核心
2022年第6期73-76,155,共5页
目的:解决过氧化物酶催化降解过程中需要添加过氧化氢导致的系列问题。方法:采用光催化原位生成过氧化氢级联过氧化物酶催化策略,通过筛选催化剂晶型、反应体系pH值和温度,实现酚类化合物和偶氮染料的高效降解。结果:8种不同结构的有机...
目的:解决过氧化物酶催化降解过程中需要添加过氧化氢导致的系列问题。方法:采用光催化原位生成过氧化氢级联过氧化物酶催化策略,通过筛选催化剂晶型、反应体系pH值和温度,实现酚类化合物和偶氮染料的高效降解。结果:8种不同结构的有机污染物在40min内达到了良好的降解率。结论:与传统的有机污染物降解方法相比,试验建立的光酶级联策略具有绿色高效的特点,在环境安全和食品安全领域具有较好的应用潜力。
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关键词
有机污染物
光
酶
催化
过氧化物
酶
降解
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职称材料
光-酶催化偶联方式的研究进展
3
作者
郇玉瑶
陈依军
《药物生物技术》
CAS
2023年第4期408-413,共6页
光-酶催化的偶联能够实时可逆、时空高效地调控酶的活性或拓展酶的功能,这一过程通常需要通过光响应结构将光能转化为酶所能利用的物理化学能,从而影响酶的活性和功能。目前研究的光-酶催化的偶联主要有4种方式:1.酶催化与能够在光照条...
光-酶催化的偶联能够实时可逆、时空高效地调控酶的活性或拓展酶的功能,这一过程通常需要通过光响应结构将光能转化为酶所能利用的物理化学能,从而影响酶的活性和功能。目前研究的光-酶催化的偶联主要有4种方式:1.酶催化与能够在光照条件下发生异构体转换的小分子结构光开关偶联;2.酶催化与能够在光照条件下从保护基团离去的小分子结构光笼基团偶联;3.酶催化与能够在光照时发生构象改变的光感受器蛋白偶联;4.酶催化与光催化偶联,即光生物催化。应用这些光响应结构的偶联方法在酶的活性功能调控方面已经有比较成熟的技术,在体外催化体系中调控酶活性、拓宽酶的反应类型,以及体内调控生物过程、药物研发等领域都有广阔的前景。文章将主要介绍上述4种光-酶催化的偶联方式和应用,并探讨这些方法的未来发展方向。
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关键词
酶
催化
光
-
酶
催化
偶联
光
开关
光
笼基团
光
感受器
光
生物
催化
原文传递
光促酶催化反应设计及生物合成应用
被引量:
4
4
作者
张武元
袁波
+1 位作者
曲戈
孙周通
《生物学杂志》
CAS
CSCD
北大核心
2021年第5期1-11,共11页
光促酶催化是一门快速发展的多学科交叉技术,其结合了光催化与酶催化的优势,在生物合成领域中发挥重要的应用潜力。通过自然仿生设计,并综合官能团的形成及传递效率、原子经济性、环境因子等多维因素,光促酶催化可有效打破天然酶催化反...
光促酶催化是一门快速发展的多学科交叉技术,其结合了光催化与酶催化的优势,在生物合成领域中发挥重要的应用潜力。通过自然仿生设计,并综合官能团的形成及传递效率、原子经济性、环境因子等多维因素,光促酶催化可有效打破天然酶催化反应类型有限等局限,对建立高效低耗的绿色合成新途径具有重要意义。近年来,光促酶催化已成功应用于催化碳碳、碳氧、碳氮、碳卤成键等重要的生化反应,在催化活性、原子经济性、选择性、底物谱拓展等方面表现出独特的优势。重点介绍当前人工光促酶催化技术在生物合成方面的应用与进展,分析其应用潜力和有待解决的技术瓶颈,从而为进一步开发基于光促酶催化技术的绿色生物制造领域提供参考。
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关键词
光
促
酶
催化
人工设计
酶
催化
光
催化
生物合成
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职称材料
具有电子转移路径的金属化氮化碳选择性再生NADH和光酶偶联CO_(2)还原
5
作者
张鹏业
董文锦
+7 位作者
张媛媛
赵立楠
苑华磊
王传军
王文硕
王含笑
张洪禹
刘健
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第11期188-198,共11页
将CO_(2)转化为燃料和化学品被认为是缓解能源危机的一种有效策略.受自然光合作用的启发,光酶偶联结合了光催化和酶催化的优点,在绿色生物制造中具有较好的应用前景.铑(Rh)络合物是选择性再生还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(M-NADH)的关键...
将CO_(2)转化为燃料和化学品被认为是缓解能源危机的一种有效策略.受自然光合作用的启发,光酶偶联结合了光催化和酶催化的优点,在绿色生物制造中具有较好的应用前景.铑(Rh)络合物是选择性再生还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(M-NADH)的关键介体,其固定化可以提高体系的可持续性,并有效缩短电子传递路径,因而受到广泛关注.本文制备了联吡啶功能化的金属化氮化碳(PCNRhbpy_(4)),用于光酶偶联催化CO_(2)还原.首先以双氰胺为前驱体,通过两步退火法制备氮化碳(PCN),再与5,5’-二氨基-2,2’-联吡啶(DABP)进一步热缩合,然后锚定[Cp*RhCl2]2获得PCNRhbpy4,并通过透射电镜、扫描电镜、粉末X射线衍射、紫外可见光吸收光谱、瞬态表面光电压和荧光发射光谱等进行表征.结果表明,合成的PCNRhbpy4材料具有掺杂石墨烯结构,且通过残余的末端联吡啶结构均匀地固定了Rh络合物.以PCNRhbpy4作为光催化剂实现了1,4-NADH的100%选择性再生,并在2.0 min内实现了80%的NADH再生.进一步耦合固定在疏水膜上的甲酸脱氢酶,可以有效地将CO_(2)还原为甲酸盐,48 h内甲酸盐浓度达到7 mmol L^(-1).此外,光催化剂的循环实验结果表明,PCNRhbpy4具有较高的稳定性.反应机理研究结果表明,光生电子经N-掺杂石墨烯传递到Rh活性位点,并结合溶液中的质子,随后氢负离子通过环滑移机制传递到NAD+,高选择性再生1,4-NADH.综上,本文为Rh的固定化开辟了一条新路径,实现了光酶催化CO_(2)还原,为光酶催化在绿色生物制造的实际应用提供参考.
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关键词
仿生金属化
NADH再生
光
酶
偶联
催化
CO_(2)还原
电荷转移
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职称材料
题名
理性改造光脱羧酶并用于反式脂肪酸选择性脱羧反应
被引量:
1
1
作者
曾森海
鲍雨妍
曹奡
黄小强
机构
配位化学国家重点实验室
出处
《大学化学》
CAS
2023年第4期243-252,共10页
基金
国家自然科学基金面上项目(22277053)
江苏省自然科学基金青年科学基金项目(BK20220760)。
文摘
立足光酶催化合成和酶的理性改造等研究前沿,设计了一例光酶催化的反式脂肪酸高选择性脱羧去除实验。具体地,本实验借助分子对接技术,理性设计脂肪酸光脱羧酶Cv FAP的突变体V453E-Cv FAP,并实验验证该突变体能够选择性地催化反油酸的脱羧反应,从而实现顺式脂肪酸的富集。实验涉及培养细胞、诱导酶表达、提取酶液、设计反应以及产物的定性、定量分析等内容,非常适合在化学生物学实验或综合化学实验课程中开设。
关键词
酶
的理性改造
脂肪酸
光
脱羧
酶
Cv
FAP
反式脂肪酸
光
酶
催化
脱羧反应
Keywords
Rational evolution of enzyme
Photodecarboxylase CvFAP
Trans fatty acid
Photobiocatalysis
Decarboxylation
分类号
G64 [文化科学—高等教育学]
O6 [文化科学—教育学]
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职称材料
题名
光酶级联催化降解有机污染物
2
作者
俞晓敏
潘戴清
龙青云
陈晓阳
机构
嘉兴学院生物与化学工程学院
出处
《食品与机械》
北大核心
2022年第6期73-76,155,共5页
基金
浙江省自然科学基金(编号:LQ22B020006)
嘉兴市公益项目(编号:2021AY10047)。
文摘
目的:解决过氧化物酶催化降解过程中需要添加过氧化氢导致的系列问题。方法:采用光催化原位生成过氧化氢级联过氧化物酶催化策略,通过筛选催化剂晶型、反应体系pH值和温度,实现酚类化合物和偶氮染料的高效降解。结果:8种不同结构的有机污染物在40min内达到了良好的降解率。结论:与传统的有机污染物降解方法相比,试验建立的光酶级联策略具有绿色高效的特点,在环境安全和食品安全领域具有较好的应用潜力。
关键词
有机污染物
光
酶
催化
过氧化物
酶
降解
Keywords
organic pollutions
photoenzymatic reaction
peroxidase
degradation
分类号
X703 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
光-酶催化偶联方式的研究进展
3
作者
郇玉瑶
陈依军
机构
中国药科大学生命科学与技术学院化学生物学研究室
出处
《药物生物技术》
CAS
2023年第4期408-413,共6页
基金
国家重点研发计划项目(No.2018YFA0202000)
国家自然科学基金(No.21778076)。
文摘
光-酶催化的偶联能够实时可逆、时空高效地调控酶的活性或拓展酶的功能,这一过程通常需要通过光响应结构将光能转化为酶所能利用的物理化学能,从而影响酶的活性和功能。目前研究的光-酶催化的偶联主要有4种方式:1.酶催化与能够在光照条件下发生异构体转换的小分子结构光开关偶联;2.酶催化与能够在光照条件下从保护基团离去的小分子结构光笼基团偶联;3.酶催化与能够在光照时发生构象改变的光感受器蛋白偶联;4.酶催化与光催化偶联,即光生物催化。应用这些光响应结构的偶联方法在酶的活性功能调控方面已经有比较成熟的技术,在体外催化体系中调控酶活性、拓宽酶的反应类型,以及体内调控生物过程、药物研发等领域都有广阔的前景。文章将主要介绍上述4种光-酶催化的偶联方式和应用,并探讨这些方法的未来发展方向。
关键词
酶
催化
光
-
酶
催化
偶联
光
开关
光
笼基团
光
感受器
光
生物
催化
Keywords
Coupling of light and enzyme catalysis
Enzyme catalysis
Photoswitches
Photocages
Photoreceptors
Photobiocatalysis
分类号
O643.3 [理学—物理化学]
原文传递
题名
光促酶催化反应设计及生物合成应用
被引量:
4
4
作者
张武元
袁波
曲戈
孙周通
机构
中国科学院天津工业生物技术研究所国家合成生物技术创新中心
出处
《生物学杂志》
CAS
CSCD
北大核心
2021年第5期1-11,共11页
基金
天津市合成生物技术创新能力提升行动项目(TSBICIP-CXRC-032,TSBICIP-CXRC-009)。
文摘
光促酶催化是一门快速发展的多学科交叉技术,其结合了光催化与酶催化的优势,在生物合成领域中发挥重要的应用潜力。通过自然仿生设计,并综合官能团的形成及传递效率、原子经济性、环境因子等多维因素,光促酶催化可有效打破天然酶催化反应类型有限等局限,对建立高效低耗的绿色合成新途径具有重要意义。近年来,光促酶催化已成功应用于催化碳碳、碳氧、碳氮、碳卤成键等重要的生化反应,在催化活性、原子经济性、选择性、底物谱拓展等方面表现出独特的优势。重点介绍当前人工光促酶催化技术在生物合成方面的应用与进展,分析其应用潜力和有待解决的技术瓶颈,从而为进一步开发基于光促酶催化技术的绿色生物制造领域提供参考。
关键词
光
促
酶
催化
人工设计
酶
催化
光
催化
生物合成
Keywords
photobiocatalysis
artificial design
biocatalysis
photocatalysis
biosynthesis
分类号
Q814 [生物学—生物工程]
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职称材料
题名
具有电子转移路径的金属化氮化碳选择性再生NADH和光酶偶联CO_(2)还原
5
作者
张鹏业
董文锦
张媛媛
赵立楠
苑华磊
王传军
王文硕
王含笑
张洪禹
刘健
机构
中国科学院青岛生物能源与过程研究所
青岛科技大学材料科学与工程学院
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第11期188-198,共11页
基金
国家自然科学基金(22175104)
山东省自然科学基金(ZR2019ZD47)
泰山学者计划.
文摘
将CO_(2)转化为燃料和化学品被认为是缓解能源危机的一种有效策略.受自然光合作用的启发,光酶偶联结合了光催化和酶催化的优点,在绿色生物制造中具有较好的应用前景.铑(Rh)络合物是选择性再生还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(M-NADH)的关键介体,其固定化可以提高体系的可持续性,并有效缩短电子传递路径,因而受到广泛关注.本文制备了联吡啶功能化的金属化氮化碳(PCNRhbpy_(4)),用于光酶偶联催化CO_(2)还原.首先以双氰胺为前驱体,通过两步退火法制备氮化碳(PCN),再与5,5’-二氨基-2,2’-联吡啶(DABP)进一步热缩合,然后锚定[Cp*RhCl2]2获得PCNRhbpy4,并通过透射电镜、扫描电镜、粉末X射线衍射、紫外可见光吸收光谱、瞬态表面光电压和荧光发射光谱等进行表征.结果表明,合成的PCNRhbpy4材料具有掺杂石墨烯结构,且通过残余的末端联吡啶结构均匀地固定了Rh络合物.以PCNRhbpy4作为光催化剂实现了1,4-NADH的100%选择性再生,并在2.0 min内实现了80%的NADH再生.进一步耦合固定在疏水膜上的甲酸脱氢酶,可以有效地将CO_(2)还原为甲酸盐,48 h内甲酸盐浓度达到7 mmol L^(-1).此外,光催化剂的循环实验结果表明,PCNRhbpy4具有较高的稳定性.反应机理研究结果表明,光生电子经N-掺杂石墨烯传递到Rh活性位点,并结合溶液中的质子,随后氢负离子通过环滑移机制传递到NAD+,高选择性再生1,4-NADH.综上,本文为Rh的固定化开辟了一条新路径,实现了光酶催化CO_(2)还原,为光酶催化在绿色生物制造的实际应用提供参考.
关键词
仿生金属化
NADH再生
光
酶
偶联
催化
CO_(2)还原
电荷转移
Keywords
Bioinspired metalation
NADH regeneration
Photoenzyme-coupled catalysis
CO_(2) reduction
Charge transfer
分类号
O64 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
理性改造光脱羧酶并用于反式脂肪酸选择性脱羧反应
曾森海
鲍雨妍
曹奡
黄小强
《大学化学》
CAS
2023
1
下载PDF
职称材料
2
光酶级联催化降解有机污染物
俞晓敏
潘戴清
龙青云
陈晓阳
《食品与机械》
北大核心
2022
0
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职称材料
3
光-酶催化偶联方式的研究进展
郇玉瑶
陈依军
《药物生物技术》
CAS
2023
0
原文传递
4
光促酶催化反应设计及生物合成应用
张武元
袁波
曲戈
孙周通
《生物学杂志》
CAS
CSCD
北大核心
2021
4
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职称材料
5
具有电子转移路径的金属化氮化碳选择性再生NADH和光酶偶联CO_(2)还原
张鹏业
董文锦
张媛媛
赵立楠
苑华磊
王传军
王文硕
王含笑
张洪禹
刘健
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023
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