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热活化过硫酸钠耦合甲酸技术研究——处理水溶液中四氯化碳与六价铬污染 被引量：8
1
作者 高磊 顾小钢 +4 位作者 吕树光 李晴宜 杨雪瑞 王贝宁 卢泽海 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第9期2645-2649,共5页
以甲酸为活化剂,耦合热活化过硫酸钠技术产生还原性二氧化碳阴离子自由基(CO_2^-),从而还原去除水溶液中四氯化碳(CT)和Cr(Ⅵ),考察过硫酸钠和甲酸初始浓度的影响以及复合污染处理效果.结果表明:当过硫酸钠与甲酸浓度均为100mmol/L时,单... 以甲酸为活化剂,耦合热活化过硫酸钠技术产生还原性二氧化碳阴离子自由基(CO_2^-),从而还原去除水溶液中四氯化碳(CT)和Cr(Ⅵ),考察过硫酸钠和甲酸初始浓度的影响以及复合污染处理效果.结果表明:当过硫酸钠与甲酸浓度均为100mmol/L时,单独CT或Cr(Ⅵ)分别在120min、60min内基本完全去除(50℃),且污染物去除效率随过硫酸钠及甲酸浓度升高而增强.在CT和Cr(Ⅵ)复合污染体系中,Cr(Ⅵ)的存在能够抑制CT降解,且抑制程度随Cr(Ⅵ)初始浓度升高而提高,但Cr(Ⅵ)去除率随CT初始浓度增大而升高.加入CO_2^-猝灭剂(甲基紫精)能够抑制CT降解,但促进Cr(Ⅵ)去除,表明有机物的存在能够增强Cr(Ⅵ)去除效率. 展开更多
关键词 四氯化碳 六价铬 热活化过硫酸钠 二氧化碳阴离子自由基
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紫外活化甲酸产二氧化碳阴离子自由基还原Cr(Ⅵ)的研究 被引量：7
2
作者 秦宝雨 唐海 +4 位作者 李强 王健 邢庭其 滕雪刚 徐建平 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第7期2505-2511,共7页
研究高效还原技术是去除废水中Cr(Ⅵ)的有效手段,本研究提出了一种新颖有前景的基于紫外(UV)活化甲酸(HCOOH)产还原性二氧化碳阴离子自由基(CO_2^(·-))去除Cr(Ⅵ)的方法.通过对比UV、HCOOH、UV/HCOOH三种体系对Cr(Ⅵ)还原效率和电... 研究高效还原技术是去除废水中Cr(Ⅵ)的有效手段,本研究提出了一种新颖有前景的基于紫外(UV)活化甲酸(HCOOH)产还原性二氧化碳阴离子自由基(CO_2^(·-))去除Cr(Ⅵ)的方法.通过对比UV、HCOOH、UV/HCOOH三种体系对Cr(Ⅵ)还原效率和电子自旋共振(EPR)对体系中自由基的检测研究了其活化原理和还原机制.结果表明UV能显著活化HCOOH产生CO_2^(·-)(αH=19.08G,αN=15.86G,g=2.0036).此外,试验考察了主要影响因素对Cr(Ⅵ)去除效果的影响,包括初始Cr(Ⅵ)浓度、甲酸投加量、初始p H值、反应温度、有机污染物以及水中常见阴离子.结果显示当甲酸浓度为40mmol/L,Cr(Ⅵ)初始浓度为10mg/L,反应时间在60min内,UV/HCOOH体系对Cr(Ⅵ)的去除率能达到100%.在酸性条件下(pH≤3.5)能显著促进Cr(Ⅵ)的还原,且Cr(Ⅵ)去除效率随着初始HCOOH浓度和反应温度升高而增加.进一步研究表明,该体系下NO_3^-对Cr(Ⅵ)的还原有着显著的促进作用,而Cl^-、HCO_3^-和对硝基苯酚(pNP)则有抑制作用.不同温度下Cr(Ⅵ)去除率与时间关系的拟合结果表明,当反应时间t≥40min,UV/HCOOH体系去除Cr(Ⅵ)过程遵循准一级反应动力学,根据不同温度下对应的反应速率常数k,结合阿伦尼乌斯方程,计算求得准一级反应的活化能为15.9k J/mol. 展开更多
关键词 二氧化碳阴离子自由基 甲酸 紫外 CR(VI) 动力学模型
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紫外活化过硫酸盐/甲酸体系还原水中Cr(Ⅵ)机理及影响因素 被引量：6
3
作者 秦宝雨 唐海 +1 位作者 严律 苏春景 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第9期2121-2129,共9页
采用紫外活化过硫酸盐/甲酸体系所产生的还原性二氧化碳阴离子自由基(CO2·-),研究了水溶液中高浓度Cr(Ⅵ)的去除效果;使用电子自旋共振(ESR)技术,鉴定识别了体系中产生的活性自由基;分析了体系的活化机理及其对Cr(Ⅵ)的还原机制;... 采用紫外活化过硫酸盐/甲酸体系所产生的还原性二氧化碳阴离子自由基(CO2·-),研究了水溶液中高浓度Cr(Ⅵ)的去除效果;使用电子自旋共振(ESR)技术,鉴定识别了体系中产生的活性自由基;分析了体系的活化机理及其对Cr(Ⅵ)的还原机制;考察了过硫酸盐投加量、初始pH、腐殖酸、无机阴离子(Cl-、HCO3-和NO3-)及初始Cr(Ⅵ)浓度等对Cr(Ⅵ)去除的影响。结果表明:紫外活化过硫酸盐/甲酸体系可以有效还原Cr(Ⅵ),当过硫酸钠与甲酸浓度分别为20 mmol·L-1和40 mmol·L-1,未调初始pH为2.4时,初始浓度为200 mg·L-1Cr(VI)在50 min内基本完全可被还原;此外,Cr(Ⅵ)还原去除率随过硫酸盐浓度升高而增强,在酸性条件下(pH=2.4),体系对Cr(Ⅵ)的还原效率最高,随着pH的增大,还原效率明显降低。进一步研究表明, Cl-、HCO3-和NO3-对Cr(Ⅵ)的还原都存在抑制作用,在相同浓度下,其抑制程度分别为HCO3->NO3->Cl-,腐殖酸也对Cr(Ⅵ)的去除存在抑制作用。紫外活化过硫酸盐/甲酸体系还原Cr(Ⅵ)过程符合零级反应动力学方程,其动力学常数为78.467μmol·(L·min)-1。本研究结果为Cr(Ⅵ)废水的处理提供了一种高效的还原新技术。 展开更多
关键词 紫外活化过硫酸盐/甲酸体系 二氧化碳阴离子自由基 六价铬还原
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二氧化碳阴离子自由基还原降解水溶液中全氟辛烷磺酸盐动力学模型构建与模拟
4
作者 胡晓钧 尹伶格 +1 位作者 朱江 李炳智 《上海环境科学》 2024年第4期143-148,169,共7页
针对全氟辛烷磺酸盐(PFOS)去除,构建了热活化过硫酸盐/甲酸盐还原体系。建立了包含16个化学反应方程式的PFOS降解动力学模型,模拟了过硫酸盐浓度、活化温度和PFOS浓度对污染物还原降解的影响。结果表明:在溶液pH=8.0,温度85℃,PFOS约18.... 针对全氟辛烷磺酸盐(PFOS)去除,构建了热活化过硫酸盐/甲酸盐还原体系。建立了包含16个化学反应方程式的PFOS降解动力学模型,模拟了过硫酸盐浓度、活化温度和PFOS浓度对污染物还原降解的影响。结果表明:在溶液pH=8.0,温度85℃,PFOS约18.6μmol/L,过硫酸盐和甲酸盐浓度均为1.86mmol/L时,反应6h后二氧化碳阴离子自由基还原体系PFOS的脱氟效率达98%。一定范围内增加过硫酸盐和活化温度可提高PFOS的脱氟效率。该模型能够较好地模拟过硫酸盐浓度、PFOS浓度和活化温度变化对PFOS降解动力学的影响。 展开更多
关键词 二氧化碳阴离子自由基 全氟辛烷磺酸盐 热活化过硫酸盐 甲酸盐 动力学模型
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二氧化碳阴离子自由基还原降解水溶液中全氟辛烷磺酸盐研究 被引量：2
5
作者 李炳智 《上海环境科学》 CAS 2019年第2期47-52,共6页
为解决全氟辛烷磺酸盐(PFOS)带来的水体污染问题,采用热活化过硫酸盐(PS)/甲酸盐(FA)产生二氧化碳阴离子自由基(CO2^●-)还原降解水溶液中的PFOS。结果表明,不同降解体系PFOS 脱氟效率顺序为:未脱氧超声处理(US/O2)<脱氧超声处理(US/... 为解决全氟辛烷磺酸盐(PFOS)带来的水体污染问题,采用热活化过硫酸盐(PS)/甲酸盐(FA)产生二氧化碳阴离子自由基(CO2^●-)还原降解水溶液中的PFOS。结果表明,不同降解体系PFOS 脱氟效率顺序为:未脱氧超声处理(US/O2)<脱氧超声处理(US/N2)<脱氧超声/过硫酸盐处理(US/PS/N2)<脱氧热活化过硫酸盐/甲酸盐处理(heat-PS/FA/N2);在溶液pH 值为8.0,温度为85℃,PFOS 约为18.6μmol/L,PS 和FA 浓度均为1.86 mmol/L 时,反应6 h 后CO2^●-还原体系PFOS 的脱氟效率达98%,电子顺磁共振(EPR)技术证实体系生成了强还原性CO2^●-。在一定范围内,增加FA、PS 和T 可进一步提高PFOS 的脱氟效率。高效液相色谱-串联质谱(LC-MS)监测发现,PFOS 还原降解的主要中间产物为全氟辛酸、全氟庚酸、全氟己酸、全氟戊酸和全氟丁酸,据此推测了PFOS 可能的还原降解途径。 展开更多
关键词 二氧化碳阴离子自由基 全氟辛烷磺酸盐 热活化过硫酸盐 甲酸盐 还原降解 水体污染
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均相高级还原技术去除水中硝态氮的研究进展
6
作者 李宏辞 吴磊 《绿色科技》 2023年第4期73-77,86,共6页
世界范围内水体中硝态氮污染日益严峻,已经威胁到饮用水质量和水生生态系统的安全。近年来利用水合电子(e_(aq)^(-))和二氧化碳阴离子自由基(CO_(2))还原水中硝态氮的均相高级还原技术,以其较高的脱氮效率被认为是极具前景的硝态氮的去... 世界范围内水体中硝态氮污染日益严峻,已经威胁到饮用水质量和水生生态系统的安全。近年来利用水合电子(e_(aq)^(-))和二氧化碳阴离子自由基(CO_(2))还原水中硝态氮的均相高级还原技术,以其较高的脱氮效率被认为是极具前景的硝态氮的去除技术。鉴于此,分析了均相高级还原体系还原水中硝酸盐的研究进展,包括去除效果、反应原理和自由基生成规律,分析了各体系的优点和不足,对该技术未来发展进行了展望和建议。结果显示:多种均相高级还原体系均可通过产生自由基快速还原水中的硝态氮,但仍存在能耗高、有副产物残留等问题。提出了未来高级还原技术的发展应聚焦加快自由基生成速率、减少二次污染和通过改良光源以降低能耗。 展开更多
关键词 高级还原技术 硝酸盐 化学反硝化 水合电子 二氧化碳阴离子自由基
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辐射/光引发二氧化碳自由基配位实现低碳高效金属铜抗氧化技术
7
作者 黄博能 姜志文 马骏 《辐射研究与辐射工艺学报》 CAS CSCD 2023年第1期105-108,共4页
金属铜具有优异的导电性、导热性和延展性,被广泛应用于日常生活和传统工业生产领域,并在新一轮能源革命中发挥重要作用。然而,纯铜材料极易被氧化,应用过程中的各种腐蚀导致了不可避免的性能降低和严重的经济损失。本文报道了一种通过... 金属铜具有优异的导电性、导热性和延展性,被广泛应用于日常生活和传统工业生产领域,并在新一轮能源革命中发挥重要作用。然而,纯铜材料极易被氧化,应用过程中的各种腐蚀导致了不可避免的性能降低和严重的经济损失。本文报道了一种通过多种辐射/光引发(紫外、可见光、电子束和高能γ射线)二氧化碳阴离子自由基(CO_(2)^(·-))与金属铜表面进行配位,构筑钝化层来制备抗氧化铜材料的低碳高效新思路。该新型防腐技术可以在保持铜导电导热性的同时,赋予其在多种环境下的抗氧化性能。区别于传统防腐技术,该技术无需高温高压,并大大降低电能消耗和环境污染。此外,该技术可以利用自然光处理各种尺寸和形状的铜材料,并可利用工业电子束实现快速、大规模的抗氧化铜制备。 展开更多
关键词 金属铜 光诱导 抗氧化技术 二氧化碳阴离子自由基
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二氧化碳阴离子自由基在水处理中的应用
8
作者 刘咏 《四川师范大学学报（自然科学版）》 CAS 2023年第3期297-308,F0002,共13页
高级还原技术作为近年来新兴的水处理技术之一,主要通过外加能量激活常规的还原剂而产生强还原性自由基和水合电子,还原去除水中有机污染物、重金属离子、硝酸盐等毒性污染物.二氧化碳阴离子自由基(CO_(2)^(·-))作为一种还原性自由... 高级还原技术作为近年来新兴的水处理技术之一,主要通过外加能量激活常规的还原剂而产生强还原性自由基和水合电子,还原去除水中有机污染物、重金属离子、硝酸盐等毒性污染物.二氧化碳阴离子自由基(CO_(2)^(·-))作为一种还原性自由基,具有极强的还原性,能快速与水中多种污染物反应,在水处理中具有研究、开发和推广应用价值.结合国内外文献,介绍CO_(2)^(·-)的结构、理化性质和产生途径,以及其在去除水中有机氯、硝酸盐及重金属等污染物方面的应用,并详细论述影响降解效果的因素和降解机制.最后,对CO_(2)^(·-)的未来研究方向和应用前景进行展望. 展开更多
关键词 二氧化碳阴离子自由基 高级还原技术 污染物 水处理
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中压紫外/甲酸盐还原体系对硝酸盐的去除效能及机制
9
作者 任鹏飞 周建华 +2 位作者 张锐 陈贻龙 张欣然 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期2409-2417,共9页
研究了中压紫外/甲酸盐(MPUV/HCOO^(−))还原体系对硝酸盐(NO_(3)^(−))的去除效能和机制。结果表明,MPUV/HCOO^(−)体系的NO_(3)^(−)去除效果显著高于单独MPUV光解。当NO_(3)^(−)初始浓度为0.1 mmol·L^(−1),HCOO^(−)投加量为1 mmol&#... 研究了中压紫外/甲酸盐(MPUV/HCOO^(−))还原体系对硝酸盐(NO_(3)^(−))的去除效能和机制。结果表明,MPUV/HCOO^(−)体系的NO_(3)^(−)去除效果显著高于单独MPUV光解。当NO_(3)^(−)初始浓度为0.1 mmol·L^(−1),HCOO^(−)投加量为1 mmol·L^(−1)时,MPUV/HCOO^(−)体系中NO_(3)^(−)的伪一级动力学降解速率(5.7×10^(−3)min^(−1))是单独MPUV(1.0×10^(−3)min^(−1))光解的5.7倍,且HCOO^(−)的投加使得120 min后NO_(3)^(−)还原率由13.7%提升至44.1%。增大紫外光强和弱碱性pH环境均有利于NO_(3)^(−)降解。该研究认为,中压紫外直接光解NO_(3)^(−)以及由HCOO^(−)转化生成的二氧化碳阴离子自由基(CO_(2)^(·−))介导的还原过程被认为共同促进了NO_(3)^(−)的还原效率。利用激光闪光光解技术,首次定量了CO_(2)^(·−)与NO_(3)^(−)和NO_(2)^(−)的二级反应速率常数分别为1.57×106 L·(mol·s)−1和9.12×10^(7)L·(mol·s)^(−1)。MPUV/HCOO^(−)体系将硝酸盐转化为亚硝酸盐,补充投加过氧化氢促进CO_(2)^(·−)的生成,CO_(2)^(·−)与亚硝酸盐反应进一步生成气态氮(氮气、氧化亚氮等)从水中脱除。在污水处理中,借助中压紫外消毒和生物处理系统中剩余碳源甲酸盐构建中压紫外/甲酸盐体系,有望强化污水深度脱氮,具有良好的应用前景。 展开更多
关键词 硝酸盐 深度脱氮 中压紫外 甲酸盐 二氧化碳阴离子自由基(CO_(2)·)
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