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Cu/SiO_2的表征及其在乙酸乙酯加氢合成乙醇中的催化性能 被引量:8
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作者 雷陈明 顾顺超 +1 位作者 阎建民 肖文德 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第6期615-619,共5页
采用尿素均匀沉淀法制备了Cu/SiO2催化剂,用H2-TPR、XRD和N2吸附-脱附等技术对其进行了表征;将Cu/SiO2催化剂用于催化乙酸乙酯加氢制备乙醇的反应,考察了反应温度、反应压力、反应物配比和液态空速对乙酸乙酯加氢反应活性和选择性的影... 采用尿素均匀沉淀法制备了Cu/SiO2催化剂,用H2-TPR、XRD和N2吸附-脱附等技术对其进行了表征;将Cu/SiO2催化剂用于催化乙酸乙酯加氢制备乙醇的反应,考察了反应温度、反应压力、反应物配比和液态空速对乙酸乙酯加氢反应活性和选择性的影响。表征结果显示,Cu/SiO2催化剂具有较大的比表面积和较低的起始还原温度。实验结果表明,适宜的反应条件为:反应温度220℃、反应压力3.0MPa、氢气与乙酸乙酯的摩尔比60、液态空速1.0h-1,在此条件下,乙酸乙酯转化率可达96.2%,乙醇选择性为97.8%。 展开更多
关键词 二氧化硅催化剂 均匀沉淀法 乙酸乙酯 加氢 乙醇
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Cr系催化剂上二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯反应的研究 被引量:3
2
作者 杨宏 徐龙伢 +1 位作者 王清遐 林励吾 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第5期215-217,224,共4页
考察了SiO2 、活性炭 (AC)担载金属氧化物催化剂上二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯的反应性能 ,表明Cr2 O3是最佳的金属活性组分 ,具有较好的二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯反应性能。在 82 3~ 92 3K温度下 ,6Cr/SiO2 和 6Cr/AC催化剂的乙烷... 考察了SiO2 、活性炭 (AC)担载金属氧化物催化剂上二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯的反应性能 ,表明Cr2 O3是最佳的金属活性组分 ,具有较好的二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯反应性能。在 82 3~ 92 3K温度下 ,6Cr/SiO2 和 6Cr/AC催化剂的乙烷转化率分别为 12 .0 %~ 32 .1%和 8.5 %~ 2 9.2 % ,乙烯选择性分别为 85 .2 %~ 77.3%和 87.5 %~ 69.6%。考察 6Cr/SiO2 和 6Cr/AC催化剂表面CO2 对乙烷脱氢的作用表明 ,CO2 在参与乙烷脱氢反应过程中 ,有利于提高乙烷转化率和乙烯产率 。 展开更多
关键词 乙烷 氧化 氧化 乙烯反应 脱氢 二氧化硅催化剂 铬系催化剂 AC催化剂
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溶胶-凝胶法制备Cu-ZnO/SiO_2催化剂及其催化乙酸甲酯氢解反应的性能 被引量:4
3
作者 陈维苗 凌晨 +3 位作者 丁云杰 王涛 朱何俊 吕元 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期512-517,共6页
采用溶胶-凝胶法制备了一系列Cu-ZnO/SiO2催化剂,运用N2吸附-脱附、XRD和XRF等方法对催化剂进行了表征,考察了氨水浸泡和造孔剂的添加对催化剂物化性质的影响,并将其用于乙酸甲酯氢解制乙醇反应。实验结果表明,氨水浸泡提高了催化剂试... 采用溶胶-凝胶法制备了一系列Cu-ZnO/SiO2催化剂,运用N2吸附-脱附、XRD和XRF等方法对催化剂进行了表征,考察了氨水浸泡和造孔剂的添加对催化剂物化性质的影响,并将其用于乙酸甲酯氢解制乙醇反应。实验结果表明,氨水浸泡提高了催化剂试样的比表面积;造孔剂聚乙二醇的添加则进一步增加了催化剂试样的孔体积和孔径,孔分布更集中,有利于活性组分的分散,CuO晶粒尺寸明显下降。在乙酸甲酯氢解反应中,各催化剂均表现出较高的活性和选择性;在反应温度250℃、反应压力7.0 MPa、n(H2)∶n(乙酸甲酯)=10、LHSV=0.50 h-1的条件下,乙酸甲酯转化率和乙醇选择性最高可分别达98.5%和96.2%;运行430 h后,其催化性能未见下降,且可在较低的压力下运行。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 铜-氧化 二氧化硅催化剂 乙酸甲酯 氢解反应 乙醇
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热处理对K_2MoO_4-P_(0.2)/SiO_2催化剂结构及性能的影响
4
作者 王静 王琪 +3 位作者 陈亚中 郭红彦 鲁骥 崔鹏 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第9期962-966,共5页
采用等体积浸渍法制备了K2MoO4-P0.2/SiO2催化剂,通过XRD,TG,H2-TPR,XPS方法对催化剂进行了表征,考察了焙烧气氛、焙烧温度对催化剂表面结构及其催化性能的影响。实验结果表明,空气中焙烧的催化剂由于添加剂柠檬酸在焙烧过程中发生燃烧... 采用等体积浸渍法制备了K2MoO4-P0.2/SiO2催化剂,通过XRD,TG,H2-TPR,XPS方法对催化剂进行了表征,考察了焙烧气氛、焙烧温度对催化剂表面结构及其催化性能的影响。实验结果表明,空气中焙烧的催化剂由于添加剂柠檬酸在焙烧过程中发生燃烧反应,造成局部过热,导致催化剂表面活性物种部分烧结长大,从而降低了催化剂的活性;而在氮气中焙烧的催化剂,由于柠檬酸缓慢分解且形成了还原性气氛,将易还原的Mo-O物种还原,形成了更多的活性Mo物种,且活性组分分散更均匀,从而表现出了比空气中焙烧的催化剂更高的活性。对于甲硫醇合成反应,后者的CO转化率提高约10%,甲硫醇选择性提高约7%。 展开更多
关键词 热处理 钼酸钾-磷 二氧化硅催化剂 高硫合成气 甲硫醇
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草酸二甲酯加氢合成乙二醇反应的研究 被引量:30
5
作者 张启云 黄维捷 +1 位作者 文峰 肖文德 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期340-344,共5页
在微型管式反应器中,采用Cu/SiO2催化剂,在温度190~210℃、压力1~3MPa、草酸二甲酯(DMO)与氢气的摩尔比(氢酯比)40~120、DMO空速6.0~25.0mmol/(g.h)的条件下,对DMO加氢制乙二醇的反应进行了研究。实验结果表明,高温、高压、高氢酯... 在微型管式反应器中,采用Cu/SiO2催化剂,在温度190~210℃、压力1~3MPa、草酸二甲酯(DMO)与氢气的摩尔比(氢酯比)40~120、DMO空速6.0~25.0mmol/(g.h)的条件下,对DMO加氢制乙二醇的反应进行了研究。实验结果表明,高温、高压、高氢酯比和低DMO空速都能提高DMO的转化率和乙二醇的收率,但同时也增加了副产物的选择性。较适合的反应条件为:压力2MPa,温度205~210℃,氢酯比80~100,DMO空速10.0mmol/(g.h)。动力学研究表明,DMO加氢反应符合Langmuir-Hinshelwood吸附反应动力学模型,表面反应为速率控制步骤,氢气不解离吸附,由此得到了相应的动力学方程及参数。统计检验结果表明,该模型对DMO加氢反应高度适定。 展开更多
关键词 草酸甲酯 加氢 铜/二氧化硅催化剂 动力学
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氧化镧助剂对镍/二氧化硅催化剂结构和加氢性能的影响 被引量:7
6
作者 刘迎新 陈吉祥 +1 位作者 张继炎 何菲 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第11期2114-2118,共5页
采用等体积浸渍法制备了La_2O_3改性的Ni/Si O_2催化剂,考察了La_2O_3的引入方法对Ni/Si O_2催化剂催化间二硝基苯加氢制间苯二胺反应性能的影响,并采用XRD、TPR和XPS等表征技术对催化剂的物化性质进行了研究.结果表明,La_2O_3的添加顺... 采用等体积浸渍法制备了La_2O_3改性的Ni/Si O_2催化剂,考察了La_2O_3的引入方法对Ni/Si O_2催化剂催化间二硝基苯加氢制间苯二胺反应性能的影响,并采用XRD、TPR和XPS等表征技术对催化剂的物化性质进行了研究.结果表明,La_2O_3的添加顺序对Ni/Si O_2催化剂的物化性质和加氢性能影响非常明显.当镧以先于镍浸渍方式引入时,将大大削弱载体与镍物种之间的相互作用,镍晶粒度变小,分散度增加,催化剂的活性显著提高,间二硝基苯转化率和间苯二胺收率分别达到97·1%和93·5%.在以镍和镧共浸方式制备的催化剂中,La_2O_3的存在也使Ni/Si O_2催化剂的反应性能有所改善,但效果没有镧先于镍浸渍方式突出.当以先浸镍后浸镧的方式加入助剂时,催化剂中的镍晶粒增大,分散性变差,催化剂的活性大幅度下降. 展开更多
关键词 氧化镧助剂 镍/二氧化硅催化剂 硝基苯 加氢 间苯
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溶胶-凝胶法制备Cu/SiO_2催化剂的表征与性能 被引量:9
7
作者 贺黎明 陈晓春 +3 位作者 何海龙 马京生 王伟 郝玉春 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第12期1337-1343,共7页
以正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶-凝胶法制备了草酸二乙酯(DEO)加氢催化剂Cu/SiO_2,考察了氨水的pH对催化剂比表面积、物相组成、活性组分分散性和铜元素价态等的影响;用BET,FTIR,XRD,XPS,TPR,SEM,TEM等技术对催化剂进行了表征。实验结果表... 以正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶-凝胶法制备了草酸二乙酯(DEO)加氢催化剂Cu/SiO_2,考察了氨水的pH对催化剂比表面积、物相组成、活性组分分散性和铜元素价态等的影响;用BET,FTIR,XRD,XPS,TPR,SEM,TEM等技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,pH较大时有利于催化剂中层状硅酸铜的形成,主要以无定形或微晶态形式存在;氨水pH为11.0的催化剂的比表面积可达458m^2/g,铜组分易从催化剂体相向表面迁移,层状硅酸铜在表面的分散性很好,易被还原成低价铜。对该催化剂在DEO加氢合成乙二醇反应中的催化性能进行了评价,在温度220℃、压力2.0 MPa、H_2的气态空速6250h^(-1)、DEO的液态空速0.55h^(-1)、n(H_2):n(DEO)=70的条件下,DEO的转化率可达96.0%,乙二醇的选择性为88.0%。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 铜/二氧化硅催化剂 层状硅酸铜 草酸乙酯 加氢
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Cu/SiO_2催化草酸二甲酯加氢制乙醇酸甲酯的反应性能 被引量:7
8
作者 龚海燕 《化学反应工程与工艺》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期169-174,共6页
为了开发一种可持续发展的乙醇酸甲酯工业生产路线,对草酸二甲酯加氢制乙醇酸甲酯的串联反应体系进行了热力学分析,并采用铜/二氧化硅为催化剂,在内径为20 mm的不锈钢固定床反应器中考察了氢酯比、反应压力、反应温度、反应空速等工... 为了开发一种可持续发展的乙醇酸甲酯工业生产路线,对草酸二甲酯加氢制乙醇酸甲酯的串联反应体系进行了热力学分析,并采用铜/二氧化硅为催化剂,在内径为20 mm的不锈钢固定床反应器中考察了氢酯比、反应压力、反应温度、反应空速等工艺条件对草酸二甲酯转化率及乙醇酸甲酯选择性的影响。结果表明:提高氢酯比、反应压力、反应温度和降低草酸二甲酯空速,有利于提高草酸二甲酯的转化率,但是乙醇酸甲酯选择性下降。在氢酯比40~60、压力2~2.5 MPa、反应温度453~473 K、空速0.3~0.7 mg/(g-Cat·h)的较佳工艺条件下草酸二甲酯的转化率大于80%,乙醇酸甲酯的选择性大于80%。 展开更多
关键词 草酸甲酯 加氢 乙醇酸甲酯 铜/二氧化硅催化剂
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双助剂对CuO/SiO_2催化甲醇乙醇合成异丁醛的影响 被引量:6
9
作者 刘翠改 吴静 +1 位作者 王康军 李海花 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期550-553,共4页
采用溶胶-凝胶法制备了CuO-Fe2O3-ZrO2/SiO2双助剂型催化剂,将其用于催化甲醇与乙醇一步合成异丁醛的反应,考察了助剂Fe2O3和ZrO2含量对催化剂性能的影响;采用BET,XRD,H2-TPR等手段对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,在CuO质量分... 采用溶胶-凝胶法制备了CuO-Fe2O3-ZrO2/SiO2双助剂型催化剂,将其用于催化甲醇与乙醇一步合成异丁醛的反应,考察了助剂Fe2O3和ZrO2含量对催化剂性能的影响;采用BET,XRD,H2-TPR等手段对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,在CuO质量分数为20%时,适量加入助剂Fe2O3和ZrO2,可以使二者产生协同作用,一方面增大了催化剂的比表面积;另一方面促进了CuO的分散,改善了催化剂的还原性能,从而提高了催化剂的活性和异丁醛的选择性。以Fe2O3质量分数为20%、ZrO2质量分数为10%的CuO-Fe2O3-ZrO2/SiO2为催化剂,在常压、反应温度320℃、n(甲醇)∶n(乙醇)=2∶1的反应条件下,乙醇转化率为58.81%,异丁醛的选择性和收率分别为73.96%和43.50%。 展开更多
关键词 甲醇 乙醇 异丁醛 助剂 氧化铜/二氧化硅催化剂
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Fe-Co-K/SiO_2催化剂催化F-T合成本征动力学的研究 被引量:4
10
作者 马向东 孙启文 +2 位作者 曹发海 应卫勇 房鼎业 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期591-594,共4页
采用浸渍法制备了Fe-Co-K/SiO2催化剂。在等温积分反应器中,在温度518~541K、压力1.00~2.60MPa、进料中n(H2):n(CO)=1.12~3.23、气态空速3000~4800h^-1的条件下,研究了在Fe-Co-K/SiO2催化剂上的F~T合成本征动力学。F-... 采用浸渍法制备了Fe-Co-K/SiO2催化剂。在等温积分反应器中,在温度518~541K、压力1.00~2.60MPa、进料中n(H2):n(CO)=1.12~3.23、气态空速3000~4800h^-1的条件下,研究了在Fe-Co-K/SiO2催化剂上的F~T合成本征动力学。F-T合成中CO2的生成量很少,水煤气变换反应可不予考虑,生成烃为主要反应。以CO转化率的计算值和实验值的残差平方和为目标函数,采用Levenberg-Maquardt法对动力学参数进行优化,得到了F-T合成本征动力学模型参数,反应的活化能为78.9kJ/mol。在Fe-Co-K/SiO2催化剂上的F-T合成本征动力学模型的计算值与实验值的平均偏差为8.27%,模型的计算值与实验值符合较好。 展开更多
关键词 F-T合成 本征动力学 铁-钴-钾/二氧化硅催化剂 氢气 氧化
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自搅拌下CoB/SiO2催化剂催化硼氢化钠水解制氢研究 被引量:5
11
作者 孙海杰 陈志浩() +3 位作者 陈凌霞 刘聪 刘冉冉 蔡文娟 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期101-106,共6页
采用浸渍-化学还原法制备了硼化钴/二氧化硅(CoB/SiO2)催化剂,并考察了其催化硼氢化钠水解制氢的性能。研究了二氧化硅粒径、硝酸钴与二氧化硅物质的量比、硝酸钴与硼氢化钠物质的量比等条件对催化剂性能的影响,进而考察了催化剂用量、... 采用浸渍-化学还原法制备了硼化钴/二氧化硅(CoB/SiO2)催化剂,并考察了其催化硼氢化钠水解制氢的性能。研究了二氧化硅粒径、硝酸钴与二氧化硅物质的量比、硝酸钴与硼氢化钠物质的量比等条件对催化剂性能的影响,进而考察了催化剂用量、搅拌转速、反应温度等条件对硼氢化钠水解制氢性能的影响。结果表明,在二氧化硅粒径为15 nm、硝酸钴与二氧化硅物质的量比为0.08∶1、硝酸钴与硼氢化钠物质的量比为1∶5条件下,制备的催化剂催化硼氢化钠水解产氢的速率为45.6 mL/(min·g);因为催化剂粒径很小,伴随硼氢化钠水解产氢产生的动量可以完全消除外扩散速率的影响,搅拌转速对硼氢化钠水解速率的影响很小,硼氢化钠的水解速率随着催化剂用量的增加而增大;随着温度的升高,硼氢化钠的水解速率增大,硼氢化钠水解反应的表观活化能为48.54 kJ/mol,硼氢化钠反应级数为零;催化剂具有良好的重复使用性能和稳定性。 展开更多
关键词 硼化钴/二氧化硅催化剂 硼氢化钠 制氢
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分子筛改性Co/SiO2催化剂对Fischer-Tropsch合成汽油类烃的影响 被引量:4
12
作者 李宇萍 王铁军 +2 位作者 吴创之 吕永兴 李海滨 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第5期445-449,共5页
在中孔SiO2中添加USY,HZSM-5,β分子筛组成双功能载体,并采用初湿浸渍法在载体上浸渍钴盐,制备了一系列分子筛改性的Co/SiO2催化剂,考察了分子筛的类型、HZSM-5分子筛的骨架硅铝比、HZSM-5分子筛在载体中的含量对Fischer-Tropsch... 在中孔SiO2中添加USY,HZSM-5,β分子筛组成双功能载体,并采用初湿浸渍法在载体上浸渍钴盐,制备了一系列分子筛改性的Co/SiO2催化剂,考察了分子筛的类型、HZSM-5分子筛的骨架硅铝比、HZSM-5分子筛在载体中的含量对Fischer-Tropsch合成汽油类烃(C5-12)的影响。实验结果表明,载体中SiO2和分子筛共同作用,提高了催化剂的活性,并使产物分布向汽油类烃偏移,其中,以HZSM-5分子筛改性的Co/SiO2催化剂的催化性能最好。HZSM-5分子筛改性催化剂对催化性能的影响受其骨架硅铝比的影响。当骨架硅铝比n(SiO2):n(Al2O3)=38、HZSM-5分子筛在载体中的质量分数为20%时,CO转化率达到80%以上,汽油类烃的选择性高达55%,其中异构烷烃的选择性在10%以上。 展开更多
关键词 FISCHER-TROPSCH合成 钴/二氧化硅催化剂 分子筛 汽油类烃
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一次还原气氛对还原-氧化-还原预处理Co/SiO_2催化剂费托合成反应性能的影响 被引量:4
13
作者 穆仕芳 李德宝 +3 位作者 侯博 贾丽涛 陈建刚 孙予罕 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第11期1158-1163,共6页
采用X射线衍射、元素分析、透射电子显微镜、Raman光谱、热重分析和H_2-程序升温还原等方法研究了一次还原气氛(H_2、CO、合成气、先H_2后CO、先CO后H_2)对还原-氧化预处理Co/SiO_2催化剂结构的影响,并考察了再经H_2二次还原后催化剂的... 采用X射线衍射、元素分析、透射电子显微镜、Raman光谱、热重分析和H_2-程序升温还原等方法研究了一次还原气氛(H_2、CO、合成气、先H_2后CO、先CO后H_2)对还原-氧化预处理Co/SiO_2催化剂结构的影响,并考察了再经H_2二次还原后催化剂的费托合成反应性能。表征结果显示,一次还原气氛为H_2或先H_2后CO时,催化剂的活性相主要是面心立方钴,后者积碳严重;一次还原气氛为CO、先CO后H_2或合成气时,催化剂中出现面心立方钴和六方钴的混晶,前两者有积碳生成。费托合成反应结果表明,一次还原气氛分别为H_2、CO和合成气时,催化剂活性相近;一次还原气氛为先CO后H_2时,CO转化率最高(67.55%);一次还原气氛为H_2时,甲烷选择性最低(7.49%)。 展开更多
关键词 一次还原气氛 还原-氧化-还原预处理 钴/二氧化硅催化剂 费托合成
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CuO/SiO2催化剂上甘油脱水制α-羟基丙酮 被引量:4
14
作者 李晓菲 余定华 初旭明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第8期866-871,共6页
在固定床反应器中,以甘油脱水制备α-羟基丙酮反应为研究对象,考察了CuO/SiO_2催化剂的制备条件以及反应条件对催化剂性能的影响。实验结果表明,催化剂的最佳制备条件为:CuO负载量(质量分数)为20%,在450℃下焙烧4h;采用该条件下制备的... 在固定床反应器中,以甘油脱水制备α-羟基丙酮反应为研究对象,考察了CuO/SiO_2催化剂的制备条件以及反应条件对催化剂性能的影响。实验结果表明,催化剂的最佳制备条件为:CuO负载量(质量分数)为20%,在450℃下焙烧4h;采用该条件下制备的催化剂,在进料重时空速为1.4h^(-1)、反应温度为300℃、甘油溶液的质量分数为20%、反应时间6h的条件下,甘油的转化率达到99.28%,α-羟基丙酮的选择性为58.03%。通过XRD,NH_3-TPD,TG-DTA等手段对CuO/SiO_2催化剂进行了表征,表征结果显示,最佳制备条件下制得的CuO/SiO_2催化剂具有最优的表面酸性分布和最合适的表面微结构,从而在甘油脱水反应中表现出最佳的催化性能。 展开更多
关键词 α-羟基丙酮 甘油脱水 1 2-丙 氧化铜/二氧化硅催化剂
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Fe/SiO_2催化剂的快速制备及催化生长碳纳米管 被引量:3
15
作者 王哲 黄玉东 白续铎 《黑龙江大学自然科学学报》 CAS 北大核心 2007年第1期93-96,共4页
以纳米二氧化硅吸附和分散FeCl3·6H2O,采用旋转蒸发-高温还原法合成出Fe/SiO2催化剂。采用化学气相沉积法制备碳纳米管,使用SEM和TEM对产物进行了表征。结果表明,当Fe/(SiO2+Fe)(物质的量比)为17.5%时,能够制备出高... 以纳米二氧化硅吸附和分散FeCl3·6H2O,采用旋转蒸发-高温还原法合成出Fe/SiO2催化剂。采用化学气相沉积法制备碳纳米管,使用SEM和TEM对产物进行了表征。结果表明,当Fe/(SiO2+Fe)(物质的量比)为17.5%时,能够制备出高质量的直径为30~50nm的多壁碳纳米管。 展开更多
关键词 碳纳米管 铁/二氧化硅催化剂 催化剂制备 化学气相沉积
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TiO_2/SiO_2催化碳酸二甲酯与乙酸苯酯酯交换合成碳酸二苯酯 被引量:2
16
作者 王立慧 杨先贵 +1 位作者 刘吕花 王公应 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第7期770-777,共8页
采用等体积浸渍法制备了TiO2/SiO2催化剂,并将其用于催化碳酸二甲酯(DMC)与乙酸苯酯(PA)酯交换合成碳酸二苯酯(DPC),考察了催化剂制备条件和反应条件对酯交换反应的影响。实验结果表明,以550℃下焙烧制得的负载量为4%(w)的TiO2/SiO2为... 采用等体积浸渍法制备了TiO2/SiO2催化剂,并将其用于催化碳酸二甲酯(DMC)与乙酸苯酯(PA)酯交换合成碳酸二苯酯(DPC),考察了催化剂制备条件和反应条件对酯交换反应的影响。实验结果表明,以550℃下焙烧制得的负载量为4%(w)的TiO2/SiO2为催化剂,在反应温度170℃、反应时间7 h、PA用量39.00 g、n(DMC)∶n(PA)=1∶2、催化剂用量1.6 g的优化条件下,DMC转化率为79.21%,碳酸甲苯酯和DPC的总选择性为93.66%。TiO2/SiO2催化剂的活性随使用次数的增加而下降;FTIR和XRD的表征结果显示,催化剂失活的主要原因是活性组分TiO2的流失;反应体系中极少量的水对酯交换反应的影响很大。 展开更多
关键词 碳酸甲酯 乙酸苯酯 碳酸苯酯 酯交换 氧化钛/二氧化硅催化剂
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PbO/SiO_2催化酯交换合成甲基苯基碳酸酯 被引量:1
17
作者 范大鸿 朱志庆 方云进 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期581-585,共5页
采用溶胶凝胶/浸渍法制备PbO/SiO2催化剂,用于苯酚与碳酸二甲酯(DMC)酯交换反应合成甲基苯基碳酸酯(MPC).在间歇反应精馏塔中,考察制备催化剂的焙烧温度、PbO负载量、催化剂用量、DMC与苯酚摩尔比、反应温度、反应时间等因素对酯交... 采用溶胶凝胶/浸渍法制备PbO/SiO2催化剂,用于苯酚与碳酸二甲酯(DMC)酯交换反应合成甲基苯基碳酸酯(MPC).在间歇反应精馏塔中,考察制备催化剂的焙烧温度、PbO负载量、催化剂用量、DMC与苯酚摩尔比、反应温度、反应时间等因素对酯交换反应的影响.实验结果表明,PbO/SiO2催化剂适宜的焙烧温度为500℃、PbO负载量为5%(x);适宜的反应条件为:催化剂用量2.3%(w)(基于反应体系的质量)、n(DMC)∶n(苯酚)=8、190~195℃、10h,在此条件下苯酚转化率为72.0%,MPC选择性为96.5%;PbO/SiO2催化剂至少可回用5次,具有较好的活性稳定性. 展开更多
关键词 苯酚 碳酸甲酯 酯交换反应 甲基苯基碳酸酯 氧化铅/二氧化硅催化剂
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TiO_2/SiO_2催化苯酚与碳酸二乙酯邻位烷基化反应 被引量:1
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作者 吕列超 薛冰 +1 位作者 许杰 李永昕 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期376-380,共5页
采用等体积浸渍法制备了一系列TiO2/SiO2催化剂,通过XRD、NH3-TPD和Py-IR等手段对催化剂进行了表征;在连续流动固定床反应器上,考察了TiO2负载量、反应温度、碳酸二乙酯(DEC)与苯酚的摩尔比及重时空速(WHSV)对苯酚与DEC邻位烷基化反应... 采用等体积浸渍法制备了一系列TiO2/SiO2催化剂,通过XRD、NH3-TPD和Py-IR等手段对催化剂进行了表征;在连续流动固定床反应器上,考察了TiO2负载量、反应温度、碳酸二乙酯(DEC)与苯酚的摩尔比及重时空速(WHSV)对苯酚与DEC邻位烷基化反应的影响。实验结果表明,L酸中心是苯酚邻位烷基化反应的活性中心;随TiO2负载量的增加,苯酚的转化率逐渐增加,邻乙基苯酚的选择性先增加后减小,而2,6-二乙基苯酚的选择性则逐渐增加,这主要是由负载TiO2后催化剂的酸中心数目增多引起的。以9%(w)TiO2/SiO2为催化剂,在360℃、0.42MPa、n(DEC)∶n(苯酚)=1.0、WHSV=2h-1、8h的适宜反应条件下,苯酚的转化率为75.4%,邻乙基苯酚和2,6-二乙基苯酚的选择性分别为60.2%和16.3%。 展开更多
关键词 氧化钛/二氧化硅催化剂 碳酸乙酯 苯酚 邻乙基苯酚 2 6-乙基苯酚
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TiO_2/SiO_2催化合成甲基苯基碳酸酯 被引量:1
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作者 杨勇 汤吉海 +3 位作者 陈献 费兆阳 崔咪芬 乔旭 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第11期1253-1258,共6页
采用沉淀-浸渍法制备了Ti O2/Si O2催化剂,并将其用于催化碳酸二甲酯(DMC)与碳酸二苯酯(DPC)逆歧化制备甲基苯基碳酸酯(MPC)。研究了载体种类、Ti O2负载量、反应温度、反应时间、原料配比和催化剂用量等因素对逆歧化反应的影响,并对催... 采用沉淀-浸渍法制备了Ti O2/Si O2催化剂,并将其用于催化碳酸二甲酯(DMC)与碳酸二苯酯(DPC)逆歧化制备甲基苯基碳酸酯(MPC)。研究了载体种类、Ti O2负载量、反应温度、反应时间、原料配比和催化剂用量等因素对逆歧化反应的影响,并对催化剂进行了XRD,BET,NH3-TPD等技术的表征。实验结果表明,Ti O2在载体Si O2表面分散较好,催化剂具有较大的比表面积和孔体积,利于反应物和产物的扩散,催化性能较好。当Ti O2负载量为15%(w)时,催化剂表面的弱酸量最多,催化活性最高。在DPC用量0.35 mol、n(DMC)∶n(DPC)=3、15%Ti O2/Si O2催化剂用量5%(相对于DPC质量)、反应温度160℃、反应时间2 h、搅拌转速500 r/min的最佳工艺条件下,DPC转化率和MPC收率分别为81.5%和78.6%。 展开更多
关键词 氧化钛/二氧化硅催化剂 碳酸甲酯 碳酸苯酯 甲基苯基碳酸酯 逆歧化反应
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具有空心结构的Ni/SiO_2催化剂上间二硝基苯加氢制间苯二胺
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作者 盖超 杜芳林 《化工科技》 CAS 2014年第1期1-6,共6页
采用水热法一步合成了Ni3Si2O5(OH)4空心微球。在823K、H2气氛下还原,制备了具有空心结构的Ni/SiO2催化剂,采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附对催化剂进行了表征。将该催化剂应用于间二硝基... 采用水热法一步合成了Ni3Si2O5(OH)4空心微球。在823K、H2气氛下还原,制备了具有空心结构的Ni/SiO2催化剂,采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附对催化剂进行了表征。将该催化剂应用于间二硝基苯加氢制备间苯二胺的反应中,考察了催化剂结构、反应温度、反应时间、反应压力对反应的影响。在最优条件下,间二硝基苯的转化率为100%,生成间苯二胺的选择性约为94%。 展开更多
关键词 水热法 空心结构 镍/二氧化硅催化剂 硝基苯加氢
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