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微量热法研究γ-Mo_2N催化剂表面氢的微分吸附热 被引量:3
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作者 张耀君 辛勤 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第5期464-467,共4页
Differential heats of H 2 adsorption on γNo 2N catalysts were studied by using microcalorimetry.Samples with high and medium surface areas (90 and 17 m2·g -1 ) present a homogeneous energetic distribution of sur... Differential heats of H 2 adsorption on γNo 2N catalysts were studied by using microcalorimetry.Samples with high and medium surface areas (90 and 17 m2·g -1 ) present a homogeneous energetic distribution of surface sites,which corresponds with the preferential orientation of their (200) planes.Molybdenum nitride with low surface area (8 m2·g -1 ) displays a heterogeneous energetic distribution of H 2 adsorption sites.The higher initial differential heat of hydrogen adsorption observed for the low surface Mo nitride was attributed to species adsorbed on surface sites associated with the (111) plane. 展开更多
关键词 微量热法 微分吸附热 γ-mo2n催化剂
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K改性β-Mo_2C催化剂CO加氢合成低碳混合醇的研究 被引量:14
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作者 向明林 李德宝 +4 位作者 肖海成 齐会杰 李文怀 孙予罕 钟炳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期200-204,共5页
制备系列K改性的β-Mo2C催化剂并对其CO加氢合成低碳混合醇性能进行了考察。结果表明,K改性使β-Mo2C催化剂的c0加氢选择性发生显著变化。β-Mo2C催化剂CO加氢的产物主要为C1~C4烷烃,经K改性后β-Mo2C催化剂上产物主要为C1~C5低碳... 制备系列K改性的β-Mo2C催化剂并对其CO加氢合成低碳混合醇性能进行了考察。结果表明,K改性使β-Mo2C催化剂的c0加氢选择性发生显著变化。β-Mo2C催化剂CO加氢的产物主要为C1~C4烷烃,经K改性后β-Mo2C催化剂上产物主要为C1~C5低碳醇,其中高级醇(C2,OH)选择性可达到33.78%。通过对碱金属质量分数的考察发现,当K/Mo(原子比)为0.2时,总醇选择性达到最大值,低碳醇的时空收率达到0.12g/(mL·h^-1)。β-Mo2C催化剂上醇烃产物均符合线性Anderson-Schultz-Flory(A-S-F)分布曲线,而K改性β-Mo2C催化剂上醇产物为独特的甲醇负偏离A-S-F分布。可见,K助剂的加入有效促进了低碳醇的形成,尤其是促进了C1OH到C2OH的链增长步骤。 展开更多
关键词 β-mo2C催化剂 K改性 CO加氢 低碳混合醇
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纳米β-Mo_2C催化剂的制备及K改性对合成低碳醇反应性能的影响 被引量:4
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作者 赵立红 闫捷 +3 位作者 房克功 魏灵朝 蒋元力 孙予罕 《工业催化》 CAS 2014年第7期515-520,共6页
以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法及程序升温碳化法制备了纳米β-Mo2C催化剂,适宜的碳化温度为(650 ~700)℃.考察了K含量对K/β-Mo2C催化剂织构及CO加氢反应性能的影响,结果表明,适量K助剂的加入能提高催化剂的比表面积和合成醇选择... 以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法及程序升温碳化法制备了纳米β-Mo2C催化剂,适宜的碳化温度为(650 ~700)℃.考察了K含量对K/β-Mo2C催化剂织构及CO加氢反应性能的影响,结果表明,适量K助剂的加入能提高催化剂的比表面积和合成醇选择性,过量K助剂与Mo6+物种形成了惰性的钼酸盐(K2MoO4和/或K2 Mo2 O7),该钼酸盐可能覆盖了CO加氢反应的活性中心,降低了β-Mo2C催化剂的CO加氢反应活性;K含量对总醇收率和C2 +OH选择性的影响呈火山型变化规律,K与Mo物质的量比最佳为0.2~0.4. 展开更多
关键词 催化剂工程 溶胶-凝胶法 柠檬酸 纳米β-mo2C催化剂 CO加氢反应
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K含量对纳米K/Fe/β-Mo_2C催化剂CO加氢反应性能的影响 被引量:2
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作者 赵立红 闫捷 +3 位作者 房克功 魏灵朝 蒋元力 孙予罕 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第3期25-29,共5页
以柠檬酸(CA)为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了K/Fe/β-Mo2C催化剂前驱体,将该前驱体在Ar气氛下程序升温碳化制备了纳米尺寸的K/Fe/β-Mo2C催化剂。考察了K含量对K/Fe/β-Mo2C催化剂织构及CO加氢反应性能的影响。结果表明,K助剂的引入促... 以柠檬酸(CA)为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了K/Fe/β-Mo2C催化剂前驱体,将该前驱体在Ar气氛下程序升温碳化制备了纳米尺寸的K/Fe/β-Mo2C催化剂。考察了K含量对K/Fe/β-Mo2C催化剂织构及CO加氢反应性能的影响。结果表明,K助剂的引入促进了催化剂中β-Mo2C晶粒的长大,适量的K提高了催化剂的比表面积,提高了催化剂的活性和低碳醇选择性,但是过量K助剂的引入在催化剂表面形成了惰性的K2MoO4和K2Mo2O7,覆盖了部分活性中心,降低了催化剂的活性和低碳醇选择性。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 柠檬酸 纳米尺寸 β-mo2C催化剂 一氧化碳 加氢 混合醇
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K改性β-Mo2C催化剂CO加氢合成低碳混合醇
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作者 向明林 李德宝 +4 位作者 肖海成 齐会杰 李文怀 孙予罕 钟炳 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第z1期172-174,共3页
考察了K/β-Mo2C催化剂CO加氢合成低碳混合醇的性能,发现K改性使β-Mo2C催化剂的选择性发生显著变化.β-Mo2C催化剂CO加氢的产物主要为C1~C4烷烃,K改性后β-Mo2C催化剂上产物主要为C1~C5低碳醇,同时高级醇(C2+ OH)的选择性明显提高,... 考察了K/β-Mo2C催化剂CO加氢合成低碳混合醇的性能,发现K改性使β-Mo2C催化剂的选择性发生显著变化.β-Mo2C催化剂CO加氢的产物主要为C1~C4烷烃,K改性后β-Mo2C催化剂上产物主要为C1~C5低碳醇,同时高级醇(C2+ OH)的选择性明显提高,但CO转化率有所降低.通过对碱金属K的添加水平进行考察,发现当K与Mo摩尔比为0.2时,总醇选择性达到极大值,低碳醇的时空收率达到1.22g/(mL·h).产物中烷烃符合线性A-S-F分布曲线,而醇分布曲线中出现甲醇负偏离.K助剂的加入有效的促进了C1OH到C2OH的链增长步骤,这可能与K/β-Mo2C催化剂中K-Mo-C新相的生成有关. 展开更多
关键词 β-mo2C催化剂 K改性 一氧化碳加氢 低碳混合醇
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Mo/ZrO_2催化剂上甲烷选择氧化制甲醛 被引量:14
6
作者 张昕 贺德华 +3 位作者 张启俭 叶青 徐柏庆 朱起明 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第1期22-26,共5页
制备了一系列甲烷选择氧化制甲醛的Mo/ZrO2 催化剂 .采用催化剂性能评价、BET比表面积测定、XRD、共焦显微激光拉曼光谱、H2 TPR和XPS等方法研究比较了不同Mo担载量催化剂的性能及其结构和性质 .实验结果表明 :Mo/ZrO2 催化剂具有催化... 制备了一系列甲烷选择氧化制甲醛的Mo/ZrO2 催化剂 .采用催化剂性能评价、BET比表面积测定、XRD、共焦显微激光拉曼光谱、H2 TPR和XPS等方法研究比较了不同Mo担载量催化剂的性能及其结构和性质 .实验结果表明 :Mo/ZrO2 催化剂具有催化选择氧化甲烷制甲醛的性能 ,且对甲醛有较高的选择性 .在所考察的范围内 ,随着催化剂Mo担载量的增加 ,甲烷的转化率增加 ,甲醛的选择性增加 ,甲醛的比活性增加 .随着反应温度的升高 ,甲烷的转化率增加 ,甲醛的选择性降低 ,甲醛比活性升高 .Mo/ZrO2 催化剂中主要含有ZrO2 和Zr(MoO4 ) 2 .催化剂的性能和性质与催化剂中Zr(MoO4 ) 2 的性质密切相关 .随着Mo担载量的增加 ,Zr(MoO4 ) 2 晶粒尺寸增大 ,并且其含量增加 ;ZrO2 晶粒尺寸基本不变 .Zr(MoO4 ) 2 晶粒尺寸增大和含量增加导致催化剂的比表面积降低 ,使甲烷选择氧化生成甲醛的钼氧物种增多 ,催化剂的还原温度升高和表面Mo的配位不饱和程度降低 .从而使得Mo含量较高的催化剂 (12 %Mo/ZrO2 ) 展开更多
关键词 mo/ZrO2催化剂 甲烷 选择氧化 甲醛 超细氧化物 二氧化锆 负载型催化剂 催化活性
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甲醇氨氧化制备氢氰酸工艺及成套设备研究 被引量:5
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作者 李健 童明全 +2 位作者 李超 潘蓉 琚裕波 《山西化工》 2017年第2期74-76,共3页
介绍了甲醇氨氧化制取氢氰酸生产工艺及成套化设备的实现,并对采用的Fe-Mo/SiO_2催化剂的制备进行了详细说明。
关键词 甲醇氨氧化 成套化设备 Fe-mo/SiO2催化剂
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反应温度对低温煤焦油加氢产物性质及化学组成的影响 被引量:4
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作者 黄晔 李冬 +3 位作者 毕亚军 高生辉 任军哲 高峰 《工业催化》 CAS 2016年第8期72-77,共6页
使用工业催化剂Ni-Mo/Al2O3,在固定床反应器上对360℃前馏分煤焦油进行加氢处理实验,研究反应温度(320~400)℃对煤焦油加氢产物分布及化学组成的影响。实验过程中,反应条件设定为:压力10 MPa,空速0.5 h^(-1),氢油体积比1 600∶1。使用GC... 使用工业催化剂Ni-Mo/Al2O3,在固定床反应器上对360℃前馏分煤焦油进行加氢处理实验,研究反应温度(320~400)℃对煤焦油加氢产物分布及化学组成的影响。实验过程中,反应条件设定为:压力10 MPa,空速0.5 h^(-1),氢油体积比1 600∶1。使用GC-MS分析煤焦油加氢前后的化学组成变化,结果表明,升高反应温度对煤焦油中芳烃类物质的加氢饱和反应不利,但有利于杂原子的脱除以及油品的轻质化。煤焦油中最主要的两类化合物是烷基萘与酚类物质,加氢过程中主要转化为二环癸烷与烷基环己烷。 展开更多
关键词 精细化学工程 煤焦油 GC-MS ni-mo/Al2O3催化剂 汽油 柴油
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在改性Mo/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化反应 被引量:1
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作者 王承学 齐国祯 李然 《长春工业大学学报》 CAS 2002年第B08期90-94,共5页
用L9(34)正交配置实验对2%Mo/SiO2催化剂进行了改性研究,发现Cr,Cu,Sn和P可改变催化剂的活性和选择性,在Cr为0 5%时有较高的甲醇收率,在450℃,常压下反应可使甲醇收率为2 76%。XPS,FT IR,TPR和TPD研究表明催化剂表面上的Mo为正六价,且存... 用L9(34)正交配置实验对2%Mo/SiO2催化剂进行了改性研究,发现Cr,Cu,Sn和P可改变催化剂的活性和选择性,在Cr为0 5%时有较高的甲醇收率,在450℃,常压下反应可使甲醇收率为2 76%。XPS,FT IR,TPR和TPD研究表明催化剂表面上的Mo为正六价,且存在Mo Si作用键,催化剂表面有大量的酸性中心和多种相互作用相。 展开更多
关键词 部分氧化反应 甲烷 甲醇 mo/SiO2催化剂 表面特征 催化活性 催化选择性
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焙烧温度对钼锡催化剂结构和二甲醚氧化性能的影响 被引量:1
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作者 熊盼 高秀娟 +5 位作者 王文秀 张俊峰 宋法恩 张清德 韩怡卓 谭猗生 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期63-71,共9页
采用水热法制备了Mo/Sn物质的量比为1∶2的Mo1Sn2催化剂,通过改变焙烧温度(400−700℃),调控了钼锡催化剂的结构,并研究了催化剂结构变化对二甲醚(DME)选择氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。发现400℃焙烧的Mo1Sn2催化剂具有良好的催化氧... 采用水热法制备了Mo/Sn物质的量比为1∶2的Mo1Sn2催化剂,通过改变焙烧温度(400−700℃),调控了钼锡催化剂的结构,并研究了催化剂结构变化对二甲醚(DME)选择氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。发现400℃焙烧的Mo1Sn2催化剂具有良好的催化氧化二甲醚生成甲酸甲酯的性能,在110℃、常压条件下,DME转化率为9.2%,MF选择性可达86.9%,并且无CO_(x)生成。采用XRD、Raman、XPS、TPD、H_(2)-TPR和in-situ FT-IR等表征手段对催化剂的结构和表面性质进行了系统研究。结果表明,低温焙烧更利于钼锡催化剂表面形成更多的MoO_(x)结构和Mo^(5+)物种,由此引起的催化剂的酸性、氧化还原性的增强和中强碱性位的增多可明显促进催化剂活性的增强和甲酸甲酯的生成。 展开更多
关键词 二甲醚氧化 mo1Sn2催化剂 焙烧温度 结构 甲酸甲酯
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煎炸废油加氢脱氧制备烷烃基柴油研究 被引量:1
11
作者 张轶 姜绍通 潘丽军 《中国油脂》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期62-67,共6页
采用预硫化和氢气还原两种活化方式对NiMo/Al2O3催化剂进行活化,将活化后的催化剂用于煎炸废油加氢催化制备烷烃基柴油。通过考察反应温度、反应压力和液时空速研究两种不同活化方式对煎炸废油加氢反应及产物性质的影响。结果表明:硫化... 采用预硫化和氢气还原两种活化方式对NiMo/Al2O3催化剂进行活化,将活化后的催化剂用于煎炸废油加氢催化制备烷烃基柴油。通过考察反应温度、反应压力和液时空速研究两种不同活化方式对煎炸废油加氢反应及产物性质的影响。结果表明:硫化活化NiMo/Al_2O_3催化剂比氢化活化NiMo/Al_2O_3催化剂表现出更好的催化活性,相同反应条件下柴油得率较高,但产物存在硫含量(>40 mg/kg)、冷滤点较高的缺陷;硫化活化NiMo/Al_2O_3催化剂适于以加氢脱羰或加氢脱羧形式进行加氢脱氧反应;氢化活化NiMo/Al_2O_3催化剂克服了产物硫含量超标的缺陷(硫含量<1 mg/kg),产物的冷滤点优于硫化活化催化剂产物,氢化活化NiMo/Al_2O_3催化剂适于以加氢脱水形式进行加氢脱氧反应。 展开更多
关键词 煎炸废油 加氢脱氧 烷烃基柴油 nI mo/Al2O3催化剂
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耐硫变换-甲烷化Mo/TiO2催化剂的动力学研究
12
作者 王吉平 蒋超 +2 位作者 赵庆鲁 余汉涛 蒋斌波 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第8期793-799,共7页
利用浸渍法制备了合成气耐硫变换-甲烷化Mo/TiO2催化剂,采用正交实验考察了温度、水气体积比、氢气含量、一氧化碳含量和压力等因素对耐硫变换-甲烷化反应Mo/TiO2催化剂反应性能的影响,并用极差分析法进行了分析,建立了包括15个动力学... 利用浸渍法制备了合成气耐硫变换-甲烷化Mo/TiO2催化剂,采用正交实验考察了温度、水气体积比、氢气含量、一氧化碳含量和压力等因素对耐硫变换-甲烷化反应Mo/TiO2催化剂反应性能的影响,并用极差分析法进行了分析,建立了包括15个动力学模型参数的耐硫变换-甲烷化催化剂动力学方程,探讨了动力学方程的适用性。实验结果表明,温度、水气体积比、氢气含量、一氧化碳含量和压力等因素对不同优化目标的影响不同;在实验考察的条件范围内,所建立的反应动力学方程的计算值与实验值较为一致,可以准确描述一氧化碳、氢气、二氧化碳、甲烷、乙烷等主要组分的反应速率,满足工业反应器的设计需要。 展开更多
关键词 mo/TiO2催化剂 耐硫变换 甲烷化 反应动力学 合成气
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超细负载型Ni-Mo/Al_2O_3催化剂在渣油加氢裂化中的应用
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作者 邓富强 陈孟磊 罗辉 《炼油技术与工程》 CAS 2012年第5期47-50,共4页
针对渣油固定床加氢工艺催化剂易结焦失活以及悬浮床加氢工艺催化剂活性偏低的问题,将能悬浮在渣油中的超细负载型催化剂(Ni-Mo/Al2O3)应用于渣油的加氢裂化反应,并在高压釜中考察了反应条件对新疆减压渣油(XJVR)转化率的影响,其中催化... 针对渣油固定床加氢工艺催化剂易结焦失活以及悬浮床加氢工艺催化剂活性偏低的问题,将能悬浮在渣油中的超细负载型催化剂(Ni-Mo/Al2O3)应用于渣油的加氢裂化反应,并在高压釜中考察了反应条件对新疆减压渣油(XJVR)转化率的影响,其中催化剂添加量(质量分数)的考察范围为1%~10%、反应温度为410~450℃、反应时间为0.5~2.5 h、氢气初始压力为5~9 MPa。结果表明,催化剂的添加量对渣油、沥青质以及残炭转化率的影响都很小,但增加催化剂添加量能明显地促进硫的转化,即在此催化体系下,渣油的裂化反应以热反应为主,而加氢脱硫反应则由催化剂的活性中心所决定;反应温度对渣油、残炭、沥青质以及硫的转化率的影响较大,随着反应温度的提高,渣油、残炭、沥青质以及硫的转化率都呈上升的趋势,且前三者的上升趋势更为显著;延长反应时间对反应转化率的影响与提高反应温度所得到的结果类似;当氢气严重过量时,再提高氢气压力对硫转化率没有影响,但可在一定程度上促进残炭和沥青质的加氢反应。 展开更多
关键词 减压渣油 ni-mo/Al2O3催化剂 加氢裂化 超细 渣油
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