挥发性和半挥发性有机物向二次有机气溶胶转化的机制 被引量：58

1

作者 谢绍东 田晓雪 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第4期727-733,共7页

从近20年二次有机气溶胶形成机制的研究成果可发现,挥发性和半挥发性有机物转化为二次有机气溶胶的主要物理化学过程可概述为光化学氧化机制、成核过程、凝结和气/粒分配机制以及非均相反应机制。本文系统总结了这些物理化学反应的发生... 从近20年二次有机气溶胶形成机制的研究成果可发现,挥发性和半挥发性有机物转化为二次有机气溶胶的主要物理化学过程可概述为光化学氧化机制、成核过程、凝结和气/粒分配机制以及非均相反应机制。本文系统总结了这些物理化学反应的发生过程及其影响因素,重点阐述了异戊二烯和甲苯同系物的光氧化机制,总结了二次有机气溶胶气/粒分配的两种理论——吸收机制和吸附机制,评述了发生在颗粒相上的非均相反应对二次有机气溶胶形成的重要作用。最后,对二次有机气溶胶形成机制研究的发展方向进行了展望。 展开更多

关键词 二次有机气溶胶 光化学氧化 挥发性有机物 成核作用 气 /粒分配 非均相反应

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电子垃圾拆解地大气中二噁英、多氯联苯、多溴联苯醚的污染水平及相分配规律 被引量：58

2

作者 李英明 江桂斌 +2 位作者 王亚韡 王璞 张庆华 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第2期165-171,共7页

研究了浙江台州电子垃圾拆解地大气中二噁英(PCDD/Fs)、多氯联苯(PCBs)、多溴联苯醚(PBDEs)的污染水平、分布特征和相分配规律.通过对3个采样点的研究发现,ΣPCDD/F的浓度为2.91～50.6pg·m-3,其毒性当量为0.20～3.45pg(I-TEQ)·... 研究了浙江台州电子垃圾拆解地大气中二噁英(PCDD/Fs)、多氯联苯(PCBs)、多溴联苯醚(PBDEs)的污染水平、分布特征和相分配规律.通过对3个采样点的研究发现,ΣPCDD/F的浓度为2.91～50.6pg·m-3,其毒性当量为0.20～3.45pg(I-TEQ)·m-3,ΣPCBs的浓度和毒性当量分别为4.23～11.35ng·m-3,0.050～0.859pg(TEQ)·m-3,ΣPBDEs的浓度为92～3086pg·m-3此3类污染物的浓度高于一般城市地区.研究结果显示二噁英主要分布在颗粒物相,而多氯联苯主要分布于大气中的气相.通过污染物的气(气相)-粒(颗粒物)分配系数(Kp)与蒸气压(PL0)的关系式评价了污染物的气-粒分配行为.利用Junge-Pankow模型和Koa吸附模型预测了3类污染物在大气中的气-粒分配,并与实测值作了比较.结果表明,Junge-Pankow模型较好地预测了多氯联苯的气-粒分配,但是该模型较低地预测了二噁英在颗粒物上的组分,较高地预测了多溴联苯醚在颗粒物上的浓度.Koa吸附模型对于二噁英和多氯联苯的预测值与实测值较一致。 展开更多

关键词 二噁英 多氯联苯 多溴联苯醚 大气 气-粒分配 电子垃圾

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哈尔滨市大气中多环芳烃的初步研究 被引量：27

3

作者 马万里 李一凡 +2 位作者 孙德智 齐虹 刘丽艳 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期145-149,共5页

利用改进型的大流量主动采样器,于2008年5月7～20日对哈尔滨市大气样品进行采集,并检测了气相和颗粒相中的多环芳烃(PAHs)的浓度.结果表明,哈尔滨市大气中总PAHs的浓度为8.1～37.2ng/m3,平均值为18.2ng/m3.通过特征分子比值法推断出哈... 利用改进型的大流量主动采样器,于2008年5月7～20日对哈尔滨市大气样品进行采集,并检测了气相和颗粒相中的多环芳烃(PAHs)的浓度.结果表明,哈尔滨市大气中总PAHs的浓度为8.1～37.2ng/m3,平均值为18.2ng/m3.通过特征分子比值法推断出哈尔滨市大气中PAHs主要来自于煤的燃烧.低环PAHs主要集中在气相,而高环PAHs则吸附在颗粒相上.气粒分配系数与过冷饱和蒸气压具有很好的相关性,但PAHs并没有达到气粒分配平衡,这可能与冬季取暖用煤燃烧产生的新多环芳烃有关. 展开更多

关键词 多环芳烃 大气 气粒分配 哈尔滨市

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西安采暖季大气中多环芳烃的污染特征及来源解析 被引量：22

4

作者 李文慧 张承中 +4 位作者 马万里 周变红 刘焱明 蒋君丽 李一凡 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第7期1432-1437,共6页

采用改进型的大流量主动采样器,对西安采暖季大气总悬浮颗粒物(TSP)样品和气相样品进行了连续采集,利用GC-MS测定多环芳烃(PAHs)的浓度.结果表明,颗粒态和气态样品中Σ16PAHs平均值分别为(108.15±41.44)ng/m3和(260.14±99.84)... 采用改进型的大流量主动采样器,对西安采暖季大气总悬浮颗粒物(TSP)样品和气相样品进行了连续采集,利用GC-MS测定多环芳烃(PAHs)的浓度.结果表明,颗粒态和气态样品中Σ16PAHs平均值分别为(108.15±41.44)ng/m3和(260.14±99.84)ng/m3,2～3环的PAHs主要分布在气态中,而>4环的PAHs主要分布在颗粒态中,PAHs的气固相分配系数和其过冷饱和蒸气压具有良好的相关性.温度与分配系数也具有显著相关性,并应用逐步回归方法得出分配系数与温度的回归方程.利用特征分子比值法进行源解析,发现西安大气中PAHs主要来源于煤的不完全燃烧和汽车尾气的排放,并利用因子分析和多元线性回归对各种来源的贡献率进行了计算.通过污染指数与因子的代表物质进行偏相关分析,发现某些PAHs与SO2、NO2来自于相同的污染源. 展开更多

关键词 多环芳烃 气粒分配 来源解析 因子分析 偏相关分析 西安

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中国东部主要河流稀土元素地球化学特征 被引量：22

5

作者 周国华 孙彬彬 +3 位作者 刘占元 魏华玲 曾道明 张必敏 《现代地质》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期1028-1042,共15页

在2007年底至2008年初的枯水期间,系统采集了中国东部流域面积和径流量较大的33条河流沉积物、悬浮颗粒物和水样,采用等离子质谱法、X荧光光谱法等方法测定了14种稀土元素含量以及常量组分和水体pH值等理化指标。研究发现中国河流稀土... 在2007年底至2008年初的枯水期间,系统采集了中国东部流域面积和径流量较大的33条河流沉积物、悬浮颗粒物和水样,采用等离子质谱法、X荧光光谱法等方法测定了14种稀土元素含量以及常量组分和水体pH值等理化指标。研究发现中国河流稀土元素浓度总体高于世界均值,且南方河流沉积物、悬浮物稀土元素含量高于北方河流,南方河流悬浮物态中稀土、重稀土呈现一定程度的相对富集,与我国上地壳稀土丰度和稀土矿产种类的南北分异相吻合。展示了以中国东部泥质岩稀土元素丰度标准化后的稀土配分模式及Ce、Eu异常特征,发现河流沉积物的中、重稀土元素相对富集,悬浮物轻稀土相对富集,溶解相重稀土富集的特征;北方河流溶解相稀土元素浓度明显大于南方河流,且除小清河外,溶解相Eu不同于沉积物与悬浮物而呈强烈的正异常,主要与河水理化性质影响下的稀土分异有关。研究发现小清河等少数河流沉积物中稀土元素为异常高值,经Al标准化处理、计算拟合剩余值后,认为小清河等河流稀土元素已受人为污染的影响。 展开更多

关键词 稀土元素浓度 稀土配分模式与异常 水粒分配系数 沉积物 悬浮物 溶解相 人为污染 中国东部河流

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青海瓦里关大气中多环芳烃的研究 被引量：13

6

作者 成海容 张干 +3 位作者 刘向 李军 祁士华 赵玉成 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期646-649,共4页

2005年4月2日-5月23日，对瓦里关大气中的气相和颗粒相多环芳烃（PAHs）进行了连续观测．结果表明，总PAHs浓度为7．43-29．96ng／m^3,气相PAHs的浓度为7．01-26．10ng／m^3,颗粒相PAHs的浓度为0．28—7．84ng／m^3,气相中PAHs占总浓度... 2005年4月2日-5月23日，对瓦里关大气中的气相和颗粒相多环芳烃（PAHs）进行了连续观测．结果表明，总PAHs浓度为7．43-29．96ng／m^3,气相PAHs的浓度为7．01-26．10ng／m^3,颗粒相PAHs的浓度为0．28—7．84ng／m^3,气相中PAHs占总浓度的66．5％。98.8％．气粒分配系数（Kp）与过冷饱和蒸汽压（PL^0）呈良好相关性（R^2=0．67—0．92）．斜率（mr）均＞-1．瓦里关大气中PAHs的浓度受温度、风速、大气逆温层，大气长距离迁移等因素的影响． 展开更多

关键词 多环芳烃 瓦里关 分布特征 气-粒分配 长距离迁移

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大连大气中多氯联苯的气粒分配行为 被引量：11

7

作者 施泰安 朱秀华 +4 位作者 许倩 陈吉平 倪玉文 王炜 穆军 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第10期1874-1884,共11页

主要研究了大连大气中多氯联苯(PCBs)在采暖期与非采暖期的气粒分配行为.利用大流量主动采样仪对大连市大气样品进行采样,测定了大连大气中PCBs在气相与颗粒相中的组成、浓度,计算了PCBs的气粒分配系数(K p),研究了K p与环境温度、PCBs... 主要研究了大连大气中多氯联苯(PCBs)在采暖期与非采暖期的气粒分配行为.利用大流量主动采样仪对大连市大气样品进行采样,测定了大连大气中PCBs在气相与颗粒相中的组成、浓度,计算了PCBs的气粒分配系数(K p),研究了K p与环境温度、PCBs的过冷液体蒸汽压及其正辛醇-空气分配系数的相关性.并采用实测数据,研究了两种气粒分配模型(Junge-Pankow模型、Harner-Bidleman模型)对大连市大气中PCBs气粒分配行为的预测效果.结果表明,在采暖期,除PCB#28、52以外,其他PCBs在颗粒相中的浓度均高于在气相中的浓度;在非采暖期,PCBs在气相中的浓度高于颗粒相中的浓度;PCBs的气粒分配系数与环境温度、其过冷液体蒸汽压和正辛醇-空气分配系数均有良好的线性相关性;Junge-Pankow吸附模型和Harner-Bidleman吸收模型都可用于大致描述PCBs的气/粒分配行为. 展开更多

关键词 大气 多氯联苯 气粒分配系数 正辛醇一空气分配系数 气固分配 大连

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西安城区秋季大气中多溴联苯醚的污染特征及来源分析 被引量：10

8

作者 蒋君丽 张承中 +4 位作者 马万里 杨萌 周变红 刘立忠 李一凡 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第8期2226-2230,共5页

为了评估西安大气中多溴联苯醚(PBDEs)的污染程度,2008年8～10月,利用大流量主动采样器采集了西安城区气态和颗粒态大气样品.分别利用GC-MS和GC/ECD对低溴PBDEs和BDE-209进行分析,12种PBDEs的总浓度(气相+颗粒相)范围为37.43～620.30 pg... 为了评估西安大气中多溴联苯醚(PBDEs)的污染程度,2008年8～10月,利用大流量主动采样器采集了西安城区气态和颗粒态大气样品.分别利用GC-MS和GC/ECD对低溴PBDEs和BDE-209进行分析,12种PBDEs的总浓度(气相+颗粒相)范围为37.43～620.30 pg/m3,平均值为216.28 pg/m3,其中三溴至七溴联苯醚(Σ11 PBDEs)和BDE-209的浓度范围分别为16.32～86.49 pg/m3和16.34～576.01 pg/m3.三溴和四溴联苯醚主要存在于气相中,五溴至七溴联苯醚在颗粒相中含量高于气相含量,而十溴联苯醚BDE-209则只在颗粒相中检出,随着溴原子个数的增加,PBDE单体在颗粒相的含量比重呈现增大趋势.西安城区秋季大气中PBDEs的气固相分配系数和过冷饱和蒸气压有显著相关性,PBDEs的气粒分配接近于平衡.对PBDEs单体作相关性分析,结果发现除过BDE-85,其它PBDEs单体之间均具有较好的相关性,因子分析表明西安大气中PBDEs主要来源于Penta-BDE和Deca-BDE污染. 展开更多

关键词 多溴联苯醚 西安 气粒分配 相关性 因子分析

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大气中持久性有机污染物在气相和颗粒相中的分配特征研究进展 被引量：10

9

作者 朱青青 张宪 +3 位作者 董姝君 刘国瑞 高丽荣 郑明辉 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1629-1636,共8页

大气中持久性有机污染物(POPs)的气(气相)-粒(颗粒相)分配是影响POPs在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,研究POPs的气-粒分配特征有助于提高POPs环境归趋预测的准确性,对区域范围内的大气POPs污染防治具有重要意义.本文简要介绍... 大气中持久性有机污染物(POPs)的气(气相)-粒(颗粒相)分配是影响POPs在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,研究POPs的气-粒分配特征有助于提高POPs环境归趋预测的准确性,对区域范围内的大气POPs污染防治具有重要意义.本文简要介绍了两种经典的POPs气-粒分配理论及模型,总结了有关大气中几类典型POPs在气相和颗粒相中的分配特征研究的最新进展,讨论了不同种类POPs气-粒分配的一些差异性特征和可能的影响因素,并提出了大气中新型POPs气-粒分配特征研究中亟待解决的问题. 展开更多

关键词 大气 持久性有机污染物 气-粒分配 预测模型

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乌鲁木齐市典型城区大气PAHs气-粒分配特征 被引量：8

10

作者 张腾林 迪丽努尔.塔力甫 +4 位作者 王新明 王果 丁翔 买里克扎提.买合木提 亚力昆江.吐尔逊 《环境科学研究》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2016年第10期1408-1416,共9页

大气中PAHs的气-粒分配是影响其在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,于2011年12月—2012年12月在乌鲁木齐市天山区采集大气气相和颗粒相样品,对聚氨酯泡沫样品的气相和石英纤维膜的颗粒相（TSP）中的16种PAHs进行分析.结果表明：... 大气中PAHs的气-粒分配是影响其在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,于2011年12月—2012年12月在乌鲁木齐市天山区采集大气气相和颗粒相样品,对聚氨酯泡沫样品的气相和石英纤维膜的颗粒相（TSP）中的16种PAHs进行分析.结果表明：采样期间颗粒相和气相中ρ（∑16PAHs）总和的年均值为（116.71±92.74）ng/m3,采暖期〔（173.16±84.26）ng/m3〕是非采暖期〔（39.46±16.19）ng/m3〕的4.4倍;采暖期颗粒相中ρ（∑16PAHs）平均值为（40.60±3.03）ng/m3,气相为（134.46±13.05）ng/m3,2-3环PAHs主要存在于在气相中,4-6环PAHs主要存在于颗粒相中.在非采暖期,颗粒相ρ（∑16PAHs）平均值为（25.37±3.21）ng/m3,气相为（14.95±1.06）ng/m3.采用吸附和吸收模型对PAHs的分配特征进行了研究,表明PAHs的lg Kp（Kp为分配系数）与lg PL0（PL0为过冷蒸汽压）线性关系显著,在采暖期斜率绝对值为0.34,说明PAHs的气-粒分配以吸收为主;在非采暖期的斜率绝对值为0.78,表明PAHs的气-粒分配受吸收和吸附共同作用.PAHs的lg Kp与lg Koa（Koa为正辛醇-大气分配系数）线性关系显著,在采暖期斜率为0.38,表明PAHs气-粒分配并未达到平衡;在非采暖期,斜率为1.22,表明PAHs气-粒分配接近平衡.研究显示,乌鲁木齐市城区大气PAHs气-粒分配在采暖期及非采暖期特征不同,应区别制订政策和管理措施. 展开更多

关键词 乌鲁木齐 PAHS 空气污染 气-粒分配

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天津市大气中多环芳烃衍生物污染特征和来源 被引量：4

11

作者 高玉宗 姬亚芹 +4 位作者 杨益 王淼 肖扬 王冰冰 杨夏微 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1026-1034,共9页

为探究天津市大气中多环芳烃衍生物污染特征与来源,使用石英纤维滤膜(QFFs)和聚氨酯泡沫(PUFs)采集环境空气样品,并使用气相色谱-质谱法测定其浓度.结果表明,天津市大气中∑_(18)NPAHs在秋季和冬季平均浓度分别为840,894pg/m^(3),∑_(5)... 为探究天津市大气中多环芳烃衍生物污染特征与来源,使用石英纤维滤膜(QFFs)和聚氨酯泡沫(PUFs)采集环境空气样品,并使用气相色谱-质谱法测定其浓度.结果表明,天津市大气中∑_(18)NPAHs在秋季和冬季平均浓度分别为840,894pg/m^(3),∑_(5)OPAHs在秋季和冬季平均浓度分别为8.08,9.36ng/m^(3),表现为冬季略大于秋季.大气中9N-ANT、2N-NAP、1N-NAP、2+3N-FLT、BZO和9-FO为主要的多环芳烃衍生物.PM_(2.5)中多环芳烃衍生物的浓度冬季大于秋季,在气相中则为秋季大于冬季.从昼夜差异来看,PM_(2.5)中,多环芳烃衍生物浓度的夜昼比在大部分采样天数都大于1,在秋季的气相和PM_(2.5)中,昼间二次形成的NPAHs较冬季高.基于特征比值法进行来源初析,发现天津秋冬季大气PM_(2.5)中NPAHs主要以一次排放为主,同时二次生成对NPAHs也有一定贡献,大气PM_(2.5)中NPAHs二次生成方式以与OH·催化反应生成为主.气粒分配特征表现为:多数化合物在冬季PM_(2.5)占比较秋季高,同时气相中多环芳烃衍生物占比秋季较冬季呈上升趋势. 展开更多

关键词 硝基多环芳烃(NPAHs) 氧基多环芳烃(OPAHs) 大气污染特征 来源分析 气粒分配

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西安城区大气中多氯联苯的气粒分配研究 被引量：8

12

作者 韩德明 叶磊 +3 位作者 张承中 李文龙 马万里 李一凡 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第10期2466-2471,共6页

为了解西安城区大气中多氯联苯(PCBs)的气粒分配规律,于2012年春季对西安城区大气中气态和颗粒态样品进行每周一次的主动采样.结果表明,西安城区大气中PCBs的总浓度(气态和颗粒态)为62.05~454.18pg/m3,主要以气态为主.由Clausius-Clapey... 为了解西安城区大气中多氯联苯(PCBs)的气粒分配规律,于2012年春季对西安城区大气中气态和颗粒态样品进行每周一次的主动采样.结果表明,西安城区大气中PCBs的总浓度(气态和颗粒态)为62.05~454.18pg/m3,主要以气态为主.由Clausius-Clapeyron方程得到的斜率较陡(-5193.24),表明春季大气中的PCBs主要受西安城区附近地面挥发释放的影响.PCBs的气粒分配系数(KP)与过冷饱和蒸汽压(PoL)高度相关,由logKP和logPoL线性回归得到的斜率mr(-0.46^-0.37)均高于平衡状态理论值-1,说明西安城区大气中的PCBs气粒分配尚未达到平衡状态.采用Junge-Pankow吸附模型和Harner-Bidleman吸收模型对PCBs颗粒态百分比(φ)及KP进行了模拟,结果显示两种模型均较好地预测了PCBs的气粒分配行为,但与实验测得的值相比,两种模型均高估了φ值及KP值. 展开更多

关键词 多氯联苯(PCBs) 气粒分配 大气 西安市

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雾霾期北京大气中多环芳烃污染特征及暴露风险评估 被引量：8

13

作者 曹蓉 张海军 +2 位作者 耿柠波 高媛 陈吉平 《生态毒理学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期114-122,共9页

雾霾对我国尤其是华北平原地区造成了极大的困扰,其发生常以颗粒物浓度急剧增长为特征,给人群健康带来了极大的风险。为进一步阐释雾霾的形成过程及其健康效应,在冬季雾霾期对北京城区大气颗粒态及气态中18种多环芳烃(PAHs)进行了连续测... 雾霾对我国尤其是华北平原地区造成了极大的困扰,其发生常以颗粒物浓度急剧增长为特征,给人群健康带来了极大的风险。为进一步阐释雾霾的形成过程及其健康效应,在冬季雾霾期对北京城区大气颗粒态及气态中18种多环芳烃(PAHs)进行了连续测定,同步监测颗粒物、痕量气体污染物以及气象参数的变化,并对PAHs的浓度、组成、气粒分配等大气行为以及其与气象因素的作用机制进行了探讨。北京城区大气气相和颗粒物相中ΣPAHs浓度分别为585 ng·m^-3和705 ng·m^-3。雾霾发生时,PM 2.5浓度升高了3.6倍,PAHs浓度升高了2.6倍,18种PAHs同系物的浓度均随PM 2.5的浓度线性增加,其线性相关性受PAHs来源以及氧化活性的影响;夜间较重质量数的PAHs相对比例增加,主要受日间交通源以及夜间燃烧源贡献强度影响。受颗粒物组成以及湿度的影响,雾霾天气下PAHs颗粒相分配率降低。进一步评估了北京城区人群的PAHs吸入健康效应,冬季雾霾频繁发生下其对人群癌症风险为6.2×10^-5。 展开更多

关键词 雾霾 多环芳烃 人群健康风险 气粒分配

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北京市西三环地区大气中多氯联苯的污染特征和气粒分配 被引量：7

14

作者 周仲凡 冯思捷 +2 位作者 解春宵 潘丁 李科 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第4期871-879,共9页

以北京市西三环地区北京工商大学作为采样点,在2017年3—5月共采集气相、颗粒相(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)样品54个,对样品中28种PCBs单体进行定性定量分析,研究大气中多氯联苯(PCBs)的污染特征、在不同粒径颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10)、T... 以北京市西三环地区北京工商大学作为采样点,在2017年3—5月共采集气相、颗粒相(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)样品54个,对样品中28种PCBs单体进行定性定量分析,研究大气中多氯联苯(PCBs)的污染特征、在不同粒径颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)中的分布规律和气粒分配行为.结果表明,北京市西三环地区大气中PCBs总浓度为144—859 pg·m^(-3),在国内外处于中等水平.其中,气相样品中PCBs浓度为131—814 pg·m^(-3),平均浓度为495 pg·m^(-3),占大气中PCBs总浓度的94.95%;颗粒相样品中PCBs浓度为12.3—48.9 pg·m^(-3),平均浓度为26.3 pg·m^(-3),占大气中PCBs总浓度的5.05%.低氯代PCBs更多地分布在气相上,高氯代PCBs更多地分布在颗粒相上.对不同粒径颗粒物(≤2.5μm、2.5—10μm、>10μm)中PCBs的分析表明,PCBs主要分布在≤2.5μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中所含PCBs同系物的组成比例接近,以三氯至七氯为主,占颗粒物中PCBs总含量的88%以上.用过冷饱和蒸气压P0L(Pa)和分配系数Kp来描述PCBs的气粒分配行为,lg Kp-lg P0L的斜率为-0.3653,说明北京西三环地区大气中PCBs的气粒分配未达到平衡状态,在气粒分配过程中以吸收机制为主. 展开更多

关键词 大气 多氯联苯 污染特征 气粒分配 粒径分布 北京

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大气中多环芳烃气/粒分配的不确定性分析 被引量：7

15

作者 刘碧莲 吴水平 +2 位作者 杨冰玉 郑桉 王新红 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第9期2794-2799,共6页

于2010年8月10～14日用双层石英膜和双层聚氨酯泡沫(PUF)的方法采集并分析了厦门大学海洋楼顶大气中气态和颗粒态多环芳烃(PAHs),并采用标准误差传递方法对气/粒分配系数(Kp)的不确定度进行了分析.测量结果显示,低分子量PAHs如萘、苊、... 于2010年8月10～14日用双层石英膜和双层聚氨酯泡沫(PUF)的方法采集并分析了厦门大学海洋楼顶大气中气态和颗粒态多环芳烃(PAHs),并采用标准误差传递方法对气/粒分配系数(Kp)的不确定度进行了分析.测量结果显示,低分子量PAHs如萘、苊、二氢苊和芴在PUF吸附体系中的穿透能力最强,穿透率接近50%;如考虑第一层石英滤膜对气态萘、苊和二氢苊的吸附影响,则校正后的Kp值比校正前相应的Kp值低1个数量级以上.采用标准误差传递方法得到PAHs气/粒分配系数Kp的不确定度,介于28.14%～50.37%之间,且表现为易挥发和难挥发性PAHs的Kp值皆具有较高的不确定度,而半挥发性PAHs的Kp值的不确定度则较小.Kp值的不确定度来源分析显示,气态PAHs浓度的不确定度的影响最大(方差贡献均值=77.9%),其次为颗粒态PAHs浓度的不确定度(方差贡献均值=22.0%),大气颗粒物浓度的不确定度影响最小(方差贡献均值=0.1%).因此,选择合适的采样系统以获取更加准确的气态PAHs的浓度,是提高PAHs气/粒分配系数准确度的关键. 展开更多

关键词 多环芳烃 气/粒分配 滤膜吸附 穿透率 不确定性分析 误差传递

原文传递

疫情常态化管控下济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分变化特征 被引量：3

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作者 张桂芹 白浩强 +6 位作者 李彦 徐标 丛吉明 王玉铄 孙友敏 魏小锋 闫怀忠 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期487-500,共14页

为研究新冠肺炎疫情常态化管控下,济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分的变化特征、气粒分配规律及其影响因素,本文对2021年2月1-27日春节前、春节期间和春节后的3个时段济南市区在线监测的水溶性离子、碳组分及气态前体物质量浓度小时数... 为研究新冠肺炎疫情常态化管控下,济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分的变化特征、气粒分配规律及其影响因素,本文对2021年2月1-27日春节前、春节期间和春节后的3个时段济南市区在线监测的水溶性离子、碳组分及气态前体物质量浓度小时数据进行分析.结果表明,2021年疫情常态化管控下济南市春节前后二次组分浓度与2020年同比均明显下降,ρ(NO_(3)^(-))、ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NH_(4)^(+))和ρ(SOA)分别下降53.09%、58.32%、51.17%和61.84%,其中二次无机组分(NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、NH_(4)^(+)之和)和SOA在PM_(2.5)中的占比分别为54.07%和8.20%,春节期间PM_(2.5)及二次组分在10—18时浓度较低,与春节期间白天人为活动相对减少,机动车、建筑工地等排放源减少有关,同时湿度较小和大气边界层较高也有利于污染物的扩散.疫情常态化管控下2021年济南市春节前、春节期间和春节后过剩NH_(3)指数均>0,说明PM_(2.5)中NO_(3)^(-)气溶胶在形成过程中主要受HNO_(3)的限制,整个春节PM_(2.5)中铵盐主要以NH_(4)HSO_(4)、(NH_(4))_(2)SO_(4)和NH_(4)NO_(3)的形式存在.ρ(PM_(2.5))与NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、NH_(4)^(+)、湿度均显著正相关,ρ(PM_(2.5))与PBL显著负相关.湿度较小时,NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度主要受到酸度影响,而湿度较大时,NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度主要受含水量影响,温度主要通过影响气溶胶含水量从而影响NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度,O_(3)、NO_(x)、pH和含水量对SOA的生成有显著影响. 展开更多

关键词 常态化疫情管控 PM_(2.5) 二次组分 气-粒分配 ISORROPIA-Ⅱ模型 济南

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辽东湾大气中多环芳烃的含量组成及气粒分配 被引量：7

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作者 张玉凤 宋永刚 +3 位作者 田金 赵海勃 杨爽 吴金浩 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第4期1527-1536,共10页

2016年5月和8月对辽东湾大气环境中气相和颗粒相样品进行了走航和定点采集,并对24种PAHs在气相和颗粒相中的含量和组成进行探讨,对15种PAHs的气粒分配过程进行了分析.结果表明:5月和8月辽东湾大气气相和颗粒相中Σ_(24)PAHs总平均含量... 2016年5月和8月对辽东湾大气环境中气相和颗粒相样品进行了走航和定点采集,并对24种PAHs在气相和颗粒相中的含量和组成进行探讨,对15种PAHs的气粒分配过程进行了分析.结果表明:5月和8月辽东湾大气气相和颗粒相中Σ_(24)PAHs总平均含量分别为28.8 ng·m^(-3)和24.0 ng·m^(-3),气相中Σ_(24)PAHs含量5月小于8月,颗粒态Σ_(24)PAHs含量5月大于8月,低分子量PAHs主要分布在气相中,高分子量PAHs组分主要分布在颗粒相,中等分子量PAHs的气粒分配更容易受到气温等环境条件影响;气粒分配系数K_p随着PAHs分子量增加而增加;lgK_p-lgP_L模型和lgK_p-lgK_(OA)模型的斜率m分别为-0.35和0.37,偏离平衡态m为-1或+1,辽东湾气粒分配未达到平衡;假设达到平衡态时的lgK_p-lgK_(OA)模型、lgK_plgP_L模型和碳黑-空气模型均表明,5环PAHs的模型预测结果与实际测定结果之间的吻合程度较好,15种PAHs的碳黑-空气模型能够更好地接近野外实际测定值,低分子量和中等分子量PAHs的气粒分配受到碳黑影响较大. 展开更多

关键词 多环芳烃 大气 气粒分配 辽东湾 分布

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大气中有机磷酸酯的赋存状况及环境行为 被引量：1

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作者 邢戎光 张蓬 +3 位作者 纪浩 石仞 葛林科 马宏瑞 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期174-185,共12页

有机磷酸酯(organophosphate esters,OPEs)作为阻燃剂和增塑剂添加在塑料、织物和建筑材料中,其产量逐年递增. OPEs曾经被认为是溴代阻燃剂(BFRs)的有效替代品;然而,最近的研究指出其在大气中的含量比BFRs高1—3个数量级,且某些OPEs化... 有机磷酸酯(organophosphate esters,OPEs)作为阻燃剂和增塑剂添加在塑料、织物和建筑材料中,其产量逐年递增. OPEs曾经被认为是溴代阻燃剂(BFRs)的有效替代品;然而,最近的研究指出其在大气中的含量比BFRs高1—3个数量级,且某些OPEs化合物半衰期长,具有显著的毒性效应和长距离迁移潜力,因此,OPEs日益成为一类备受关注的全球性新型有机污染物,“更安全”的替代品的认知被质疑.本文总结了大气中OPEs的赋存状况、气-粒分配、长距离传输和光氧化等方面的研究.通过比较世界各地区大气OPEs的含量和组成特征发现,工业排放源、长距离传输和气象条件是影响大气中OPEs空间分布趋势的重要因素.尽管颗粒态对长距离传输、归趋和风险评价具有重要的科学意义,然而,气-粒分配模型研究和实际监测较为缺乏,模型结果和监测计算结果之间差异较大,推测模型的准确性可能受理化性质、气象条件以及采样技术的影响. OPEs在大气中光氧化降解的研究方兴未艾,仍需继续深入发掘多种环境因素的影响,推测降解路径和产物.因此,将来亟待发展适合OPEs的预测模型,开发新型的采样技术,揭示其光氧化降解路径和产物,以期更好地理解OPEs在大气中的环境赋存和行为规律,为环境质量管理提供理论支持. 展开更多

关键词 有机磷酸酯 大气 赋存状况 气-粒分配模型 环境行为

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德州市采暖季环境空气含氮硫物质的污染及气-粒分配特征 被引量：6

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作者 潘光 丁椿 +2 位作者 孙友敏 魏小锋 张桂芹 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期1766-1775,共10页

为探究德州市采暖季环境空气中含氮/硫物质的污染特征、气-粒分配规律及影响因素,对2017年11月10日—2018年3月15日德州市市区环境空气监测站在线离子色谱分析仪监测的水溶性离子及气态前体物质量浓度的小时数据进行了分析.结果表明:①... 为探究德州市采暖季环境空气中含氮/硫物质的污染特征、气-粒分配规律及影响因素,对2017年11月10日—2018年3月15日德州市市区环境空气监测站在线离子色谱分析仪监测的水溶性离子及气态前体物质量浓度的小时数据进行了分析.结果表明:①德州市环境空气监测站ρ(NO3^-)、ρ(SO4^2-)和ρ(NH4^+)平均值分别为(18.36±18.55)(12.74±10.92)(9.60±8.75)μg/m^3,在2018年1月三者均达到最高值;对比PM2.5及气态含氮/硫物质的质量浓度发现,ρ(PM2.5)和ρ(SO2)在2017年12月、2018年1月和2018年2月的月均值均较高,而ρ(SO2)与ρ(SO4^2-)、ρ(NH3)与ρ(NH4+)均在日间(08:00—17:00)出现波峰.②对颗粒态和气态含氮/硫物质质量浓度日均值进行双变量相关分析发现,ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-)、ρ(NH4^+)两两之间的相关系数均高于0.75,表明二次离子的形成机制相似;而ρ(NH3)、ρ(NO2)、ρ(NO)、ρ(SO2)两两之间均不存在显著相关,说明这些气态前体物来自不同的局部排放源.③过剩NH3指数(FN)平均值为0.49±0.16,说明采样时段大气处于富氨环境,过剩的NH3会与气态HNO3生成NH4NO3,因此NO3-气溶胶的形成主要受HNO3的影响或限制.④相对湿度是影响ρ(PM2.5)最重要的气象因素,高湿环境会促进二次离子的转化.研究显示,冬季采暖排放会增加环境空气中含氮/硫物质的质量浓度,气象因素(尤其是相对湿度)对含氮/硫物质的气-粒分配也有一定影响. 展开更多

关键词 含氮/硫物质 污染特征 气-粒分配 德州市

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重庆大气中多环芳香类物质气粒分配模型预测

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作者 王子倩 郝炜伟 +3 位作者 董玲池 陈静 赵鑫泉 田密 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期629-637,共9页

本研究以典型半挥发性有机物,多环芳烃(PAHs)及含氧PAHs(OPAHs)为研究对象,基于对重庆典型城区冬季大气样品的采集与分析,探讨不同类型多环芳香类化合物的气粒分配特征及其模型预测.结果表明,OPAHs较同环数PAHs更倾向于分配至颗粒相.PAH... 本研究以典型半挥发性有机物,多环芳烃(PAHs)及含氧PAHs(OPAHs)为研究对象,基于对重庆典型城区冬季大气样品的采集与分析,探讨不同类型多环芳香类化合物的气粒分配特征及其模型预测.结果表明,OPAHs较同环数PAHs更倾向于分配至颗粒相.PAHs的温度经验模型可较好地模拟其气粒分配行为,但已有模型对OPAHs气粒分配的预测效果均不理想.本研究借鉴PAHs温度经验模型建立方法,利用前期监测数据分别基于温度和相对湿度(RH)建立了预测OPAHs气粒分配的两种经验模型.预测值落入合理偏差区域内的百分数(67.57%及88.74%)及均方根误差(1.05及0.65)分析均表明,相较于前期模型(百分数:52.25%、4.95%、61.26%,均方根误差:1.26、2.21、1.16),基于RH的经验模型可较好地预测OPAHs的气粒分配行为.可见,与PAHs不同,RH对OPAHs气粒分配的影响不可忽略. 展开更多

关键词 含氧多环芳烃 气粒分配 预测模型 相对湿度

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