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周期有序双连续介孔结构Pd(Ⅱ)有机金属催化剂用于水介质Sonogashira反应的研究(英文)
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作者 杨迪迪 朱凤霞 +1 位作者 李和兴 张昉 《上海师范大学学报(自然科学版)》 2012年第6期632-637,共6页
以1,4-双(三乙氧基硅基)苯和苯基膦钯有机金属硅烷为混合硅源,在表面活性剂导向组装下共缩聚制得Pd(Ⅱ)-PMO-KIT-6非均相催化剂,并利用NMR、XPS、XRD、TEM和氮气吸附等手段对催化剂进行了表征.考察了该催化剂在水介质Sonogashira反应中... 以1,4-双(三乙氧基硅基)苯和苯基膦钯有机金属硅烷为混合硅源,在表面活性剂导向组装下共缩聚制得Pd(Ⅱ)-PMO-KIT-6非均相催化剂,并利用NMR、XPS、XRD、TEM和氮气吸附等手段对催化剂进行了表征.考察了该催化剂在水介质Sonogashira反应中的催化性能,结果表明:所制备的Pd(Ⅱ)-PMO-KIT-6具有优异的催化活性和选择性,这主要归因于催化剂的高比表面积、双连续介孔结构有利于提高Pd(Ⅱ)活性位分散度,减少传质阻力;同时苯基桥联PMO构建形成的微环境增强表面疏水性,有利于反应底物的吸附和扩散.此外,催化剂还可以重复使用多次后活性没有明显降低. 展开更多
关键词 非均相催化 双连续介孔结构 有机金属固载化 水介质清洁有机合成
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Suzuki Reactions in Water Catalyzed by an Active and Reus- able PMO-Type Pd(ll) Organometal Catalyst with Cage-Like Mesoporous Structure
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作者 朱凤霞 李和兴 《Chinese Journal of Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2012年第9期2151-2157,共7页
A novel Pd(ll) organometal catalyst with three-dimensional (3D) cage-like la3d cubic mesoporous structure and high surface area was prepared. In comparison with the corresponding catalyst with two-dimensional (2D... A novel Pd(ll) organometal catalyst with three-dimensional (3D) cage-like la3d cubic mesoporous structure and high surface area was prepared. In comparison with the corresponding catalyst with two-dimensional (2D) P6mm hexagonal mesoporous structure, the as-prepared catalyst exhibited higher activities in the water-medium Suzuki coupling reactions owing to the diminished diffusion limit. It showed comparable efficiencies with the Pd(PPh3)2C12 homogeneous catalyst and could be easily recycled and reused for five times without significant loss of activity. 展开更多
关键词 Pd(I1) organometal catalyst PMO cage-like bicontinuous cubic mesostructure water-medium clean organic reactions the Suzuki reaction
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有序立方介孔短孔道有机金属铑催化水介质清洁有机反应
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作者 王倩 邵凤凤 +1 位作者 张昉 李和兴 《上海师范大学学报(自然科学版)》 2021年第4期445-452,共8页
绿色化学是实现化工生产源头控制的必由之路.水介质有机反应是重要的发展方向,可有效地去除有机溶剂挥发和排放造成的污染.通常采用均相催化剂,但由于其难以回收,导致成本较高,甚至存在重金属离子污染的风险.非均相催化可克服上述缺点,... 绿色化学是实现化工生产源头控制的必由之路.水介质有机反应是重要的发展方向,可有效地去除有机溶剂挥发和排放造成的污染.通常采用均相催化剂,但由于其难以回收,导致成本较高,甚至存在重金属离子污染的风险.非均相催化可克服上述缺点,但催化效率较低,需要解决传质吸附和活性位微环境的问题.报道了一种新型的三维有序立方介孔短孔道有机金属铑(Rh)催化剂(PMO-Rh(I)),有机金属Rh均匀镶嵌于乙烷修饰的二氧化硅(SiO_(2))孔壁.所制备的催化剂在水介质Heck类反应中显示出高活性、优选择性和长寿命的特点,主要归因于其扩散吸附优化、Rh(I)活性位环境匹配及稳定性增强. 展开更多
关键词 绿色化学 有机金属铑(Rh)催化剂 无机-有机杂化二氧化硅(SiO2) 有序立方介孔短孔道结构 水介质清洁有机反应 Heck类反应
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乙基桥联有序介孔有机硅负载Pd(Ⅱ)有机金属催化剂用于水介质Barbier反应 被引量:6
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作者 杨旭石 黄建林 +1 位作者 朱凤霞 李和兴 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第3期217-221,共5页
以PPh2C2H4-Si(OEt)3和(EtO)3Si-C2H4-Si(OEt)3为混合硅源,在表面活性剂作用下共缩聚制备有序介孔有机硅杂化材料,再络合Pd(Ⅱ)离子得到固载化Pd(Ⅱ)非均相催化剂.在水介质Barbier反应中,所制备的Pd(Ⅱ)-PPh2-PMO(Et)具有与均相Pd(PPh3)... 以PPh2C2H4-Si(OEt)3和(EtO)3Si-C2H4-Si(OEt)3为混合硅源,在表面活性剂作用下共缩聚制备有序介孔有机硅杂化材料,再络合Pd(Ⅱ)离子得到固载化Pd(Ⅱ)非均相催化剂.在水介质Barbier反应中,所制备的Pd(Ⅱ)-PPh2-PMO(Et)具有与均相Pd(PPh3)2Cl2催化剂相当的催化活性,主要归因于高比表面积、有序介孔结构,有利于提高Pd(Ⅱ)活性位分散度,减少传质阻力,同时乙基修饰孔壁增强表面疏水性,有利于有机分子在孔道内的扩散和活性位上的吸附,导致高催化活性,而且可重复使用,显示了良好的工业应用前景. 展开更多
关键词 有序介孔有机硅 Pd(PPh3)2Cl2 非均相催化剂 BARBIER反应 水介质有机合成
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