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新型两亲性HZSM-5沸石催化剂对环己烯水合相界面反应的催化研究 被引量:21
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作者 马丙丽 淳远 +3 位作者 周炜 潘剑 须沁华 董家騄 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期731-736,共6页
采用三甲基氯硅烷对HZSM-5沸石样品进行外表面修饰,制得两亲性沸石样品,该类两亲性沸石能分布于水、油两相界面处.改性后样品的红外光谱中末端硅羟基峰的强度明显降低,并出现CH3基团的C_H伸缩振动吸收峰,证实部分亲水性表面硅羟基被亲... 采用三甲基氯硅烷对HZSM-5沸石样品进行外表面修饰,制得两亲性沸石样品,该类两亲性沸石能分布于水、油两相界面处.改性后样品的红外光谱中末端硅羟基峰的强度明显降低,并出现CH3基团的C_H伸缩振动吸收峰,证实部分亲水性表面硅羟基被亲油性硅烷基团取代.这类两亲性样品在不加共溶剂及静置条件下,对环己烯水合相界面催化反应的催化活性远远高于改性前的HZSM-5沸石.由于该相界面反应是以孔道内为主的反应,三甲基氯硅烷经改性制备出的亲油性HZSM-5沸石也呈现出较高的活性. 展开更多
关键词 两亲性沸石 制备 表征 HZSM-5 相界面催化
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两亲性TS-1沸石的制备及其相界面催化反应性能的研究 被引量:11
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作者 周炜 孟凡磊 +2 位作者 须沁华 董家騄 淳远 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第15期1425-1429,FJ03,共6页
采用三甲基氯硅烷和正十八烷基三氯硅烷对TS 1沸石样品进行表面修饰 ,制备出了两亲性含钛沸石样品 .这类两亲性含钛沸石能分布于水、油两相界面处 .改性后样品的骨架未遭破坏 ,其中钛仍然保持了四配位骨架钛的状态 ,但其晶貌发生了某些... 采用三甲基氯硅烷和正十八烷基三氯硅烷对TS 1沸石样品进行表面修饰 ,制备出了两亲性含钛沸石样品 .这类两亲性含钛沸石能分布于水、油两相界面处 .改性后样品的骨架未遭破坏 ,其中钛仍然保持了四配位骨架钛的状态 ,但其晶貌发生了某些改变 .这类两亲性样品在不加共溶剂及静置的反应条件下 ,对 1 辛烯和双氧水的相界面环氧化催化反应表现出优良的催化活性 .尤其是三甲基氯硅烷改性后的TS 1沸石 ,在相界面催化反应中 ,具有比改性前高得多的活性 .我们还发现 ,在该相界面催化反应条件中 ,相界面的面积和催化剂用量是两个最重要的影响因素 ,当相界面面积 (cm2 )与催化剂用量(mg)的比例控制在 0 .15左右时 ,两亲性TS 1沸石的催化活性达到最高值 . 展开更多
关键词 两亲性TS-1沸石 制备 相界面催化 含钛沸石 结构表征
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不同孔结构两亲性沸石的制备及其对相界面反应的催化性能 被引量:7
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作者 马丙丽 淳远 +1 位作者 须沁华 董家骕 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第8期737-742,共6页
通过三甲基氯硅烷(TMS)对沸石表面进行修饰,制得了两亲性沸石样品TMS-Hβ,TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射线衍射、红外光谱、水饱和吸附量测定和酸碱滴定等手段对改性样品进行了表征.TMS对这三种母体沸石的改性结果有所不同:对于HZSM-5沸... 通过三甲基氯硅烷(TMS)对沸石表面进行修饰,制得了两亲性沸石样品TMS-Hβ,TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射线衍射、红外光谱、水饱和吸附量测定和酸碱滴定等手段对改性样品进行了表征.TMS对这三种母体沸石的改性结果有所不同:对于HZSM-5沸石,TMS仅在外表面修饰;对于Hβ沸石,少量TMS进入沸石孔道;而对于HY沸石,TMS则导致沸石结构部分坍塌.两亲性TMS-HZSM-5和TMS-Hβ沸石在乙酸异戊酯相界面水解反应中表现出明显优于各自母体沸石的催化性能.两亲性沸石表面硅烷基的稳定性对其催化性能有一定的影响.相对于TMS-HZSM-5沸石,TMS-Hβ沸石表面硅烷基的稳定性较强;在较高的相界面反应温度下,TMS-Hβ样品仍能维持两亲性能,表现出较高的催化活性. 展开更多
关键词 HΒ沸石 HY沸石 HZSM-5沸石 两亲性沸石 三甲基氯硅烷 相界面催化 乙酸异戊酯 水解 异戊醇
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不同硅铝比两亲性HZSM-5沸石的制备和表征 被引量:5
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作者 马丙丽 淳远 +1 位作者 须沁华 董家 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第11期956-960,共5页
采用三甲基氯硅烷并通过控制水的添加量对硅铝比分别为25,42和101的HZSM-5沸石进行外表面修饰,制得三种两亲性沸石样品.水的添加量对沸石催化剂的两亲性有显著影响.红外光谱和低温氮吸附等测试结果表明,两亲性沸石样品具有与各自母体沸... 采用三甲基氯硅烷并通过控制水的添加量对硅铝比分别为25,42和101的HZSM-5沸石进行外表面修饰,制得三种两亲性沸石样品.水的添加量对沸石催化剂的两亲性有显著影响.红外光谱和低温氮吸附等测试结果表明,两亲性沸石样品具有与各自母体沸石相似的酸性及略小的比表面积.在环己烯水合及乙酸异戊酯水解的相界面反应中,两亲性沸石分布于水-油两相界面,并表现出明显高于各自母体沸石的催化活性.硅铝比为42的两亲性HZSM-5样品表现出最佳的相界面催化性能.相对于环己烯水合反应,两亲性HZSM-5沸石更适用于乙酸异戊酯水解的相界面催化反应. 展开更多
关键词 两亲性沸石 三甲基氯硅烷 表面修饰 HZSM-5 相界面催化
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两亲性Ti-V-β沸石的制备及其相界面催化反应性能的研究 被引量:2
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作者 肖质文 李艳凤 +2 位作者 何震 喻铃 何红运 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期1880-1884,共5页
采用三甲基氯硅烷(TMS)和正十八烷基三氯硅烷(OTS)对Ti-V-β沸石样品进行表面修饰,制备出了两亲性TMS-Ti-V-β和OTS-Ti-V-β沸石,通过XRD,FTIR,UV-Vis,SEM和低温氮气吸附-脱附等手段对样品进行了表征。同改性前样品相比,两亲性Ti-V-β... 采用三甲基氯硅烷(TMS)和正十八烷基三氯硅烷(OTS)对Ti-V-β沸石样品进行表面修饰,制备出了两亲性TMS-Ti-V-β和OTS-Ti-V-β沸石,通过XRD,FTIR,UV-Vis,SEM和低温氮气吸附-脱附等手段对样品进行了表征。同改性前样品相比,两亲性Ti-V-β沸石骨架未遭破坏,只是晶貌发生了一些改变。其BET比表面积和BJH孔容均稍有下降(Ti-V-β为428m2·g-1和0.54cm3·g-1,TMS-Ti-V-β为382m2·g-1和0.40cm3·g-1,OTS-Ti-V-β为290m2·g-1和0.28cm3·g-1)。这类两亲性沸石能分布于水、油两相界面处,在不加共溶剂及静置的反应条件下,对环己烯水化的相界面反应表现出优良的催化活性(环己烯的水合率和环己醇的选择性分别为:Ti-V-β0.61%和76%、OTS-Ti-V-β2.01%和90%、TMS-Ti-V-β7.35%和95%)。可以看出,三甲基氯硅烷改性后的TMS-Ti-V-β沸石在相界面催化反应中,具有比改性前高得多的活性。 展开更多
关键词 两亲性沸石 制备 相界面催化
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化学气相沉积三甲基氯硅烷制备两亲性HZSM-5沸石 被引量:1
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作者 蒋平 马丽 +3 位作者 潘剑 淳远 须沁华 董家騄 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第6期503-508,共6页
以三甲基氯硅烷((CH3)3SiCl)为改性剂,采用化学气相沉积法对HZSM-5沸石外表面进行修饰,再通过控制后处理抽空温度,制得两亲性沸石样品.在沉积过程中,改性剂与沸石外表面末端硅羟基作用形成亲油性基团,使得样品主要呈现出亲油性;经423~5... 以三甲基氯硅烷((CH3)3SiCl)为改性剂,采用化学气相沉积法对HZSM-5沸石外表面进行修饰,再通过控制后处理抽空温度,制得两亲性沸石样品.在沉积过程中,改性剂与沸石外表面末端硅羟基作用形成亲油性基团,使得样品主要呈现出亲油性;经423~523K抽空处理后,沉积的(CH3)3Si基团发生Si-C键断裂而脱附出1~2个甲基,样品表现出两亲性能.该改性过程对HZSM-5沸石的孔道大小和内表面性质影响很小.在乙酸异戊酯相界面催化水解反应中,该两亲性沸石分布于水/油两相界面,表现出明显高于亲水性母体HZSM-5沸石的催化活性. 展开更多
关键词 三甲基氯硅烷 HZSM-5 两亲性沸石 化学气相沉积 相界面催化
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两亲性沸石的研制及应用
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作者 淳远 狄昌淼 王兰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1109-1114,共6页
综述了两亲性沸石的研究进展。两亲性沸石同时具有亲油性和亲水性的基团,能被分散在水/油两相界面处,有效地催化油相和水相之间的反应。介绍了两亲性沸石的形成及发展,对不同两亲性沸石的研制、表征进行了归纳,阐述了两亲性沸石在烯烃... 综述了两亲性沸石的研究进展。两亲性沸石同时具有亲油性和亲水性的基团,能被分散在水/油两相界面处,有效地催化油相和水相之间的反应。介绍了两亲性沸石的形成及发展,对不同两亲性沸石的研制、表征进行了归纳,阐述了两亲性沸石在烯烃环氧化、烯烃水合等相界面催化反应体系中的应用,并展望了两亲性沸石未来的发展方向。 展开更多
关键词 两亲性沸石 相界面催化 硅烷化 环氧化 烯烃水合
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环辛烯双氧水相界催化环氧化反应研究 被引量:1
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作者 王振兴 章亚东 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第12期1245-1248,共4页
以氯甲基化大孔聚苯乙烯-二乙烯苯交联树脂接枝N-苄基-N,N-二甲基-N-十二烷基季铵磷钨杂多酸盐为相界催化剂,进行了无搅拌条件下的环辛烯双氧水催化环氧化反应研究。对影响反应的因素如催化剂用量、反应温度、双氧水与环辛烯摩尔比、双... 以氯甲基化大孔聚苯乙烯-二乙烯苯交联树脂接枝N-苄基-N,N-二甲基-N-十二烷基季铵磷钨杂多酸盐为相界催化剂,进行了无搅拌条件下的环辛烯双氧水催化环氧化反应研究。对影响反应的因素如催化剂用量、反应温度、双氧水与环辛烯摩尔比、双氧水质量分数、溶剂、催化剂颗粒直径、催化剂重复使用性等进行了讨论。结果表明,催化剂可以处于环辛烯双氧水界面处,在完全没有搅拌的条件下催化环辛烯的环氧化反应。在无溶剂、无搅拌、催化剂0.3g,n(双氧水):n(环辛烯)=1.5:1,反应温度72℃,静止反应8h的条件下,环氧环辛烷的产率可达99%以上。催化剂重复使用5次未见活性明显降低。 展开更多
关键词 环辛烯 双氧水 环氧化 相界催化 无搅拌 精细化工中间体
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相界相转移催化双氧水环氧化环辛烯
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作者 王振兴 章亚东 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期614-619,共6页
以氯甲基化大孔聚苯乙烯-二乙烯苯交联树脂(PS)为载体与叔胺进行季铵化、与磷钨杂多化合物离子交换制得了PS接枝季铵磷钨杂多酸盐催化剂。对催化剂进行了FT-IR、XPS和BET分析,并将催化剂用于无搅拌条件下的相界相转移催化环辛烯双氧水... 以氯甲基化大孔聚苯乙烯-二乙烯苯交联树脂(PS)为载体与叔胺进行季铵化、与磷钨杂多化合物离子交换制得了PS接枝季铵磷钨杂多酸盐催化剂。对催化剂进行了FT-IR、XPS和BET分析,并将催化剂用于无搅拌条件下的相界相转移催化环辛烯双氧水环氧化反应;讨论了催化剂结构、催化剂用量、双氧水质量分数、双氧水和环辛烯摩尔比、反应温度等因素对反应的影响。结果发现具有三乙醇胺结构的催化剂因亲水性较强处于下层水相而不能用于相界相转移催化反应;而具有长直碳链季铵盐结构的催化剂因具有合适的亲水性和亲油性,能处于环辛烯和双氧水的界面处,可用于无搅拌情况下的相界相转移催化反应。室温下环氧环辛烷的产率可达99%以上;提高反应温度、双氧水质量分数等可明显提高反应速度。催化剂可至少重复使用五次而活性无明显下降。 展开更多
关键词 相界相转移催化 环辛烯 双氧水 环氧化
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