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WO_3/ZrO_2固体强酸催化剂上异丁烷-丁烯烷基化反应研究(Ⅰ)──钨负载量和焙烧温度的影响 被引量:21
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作者 孙闻东 赵振波 +3 位作者 楚文玲 郭川 叶兴凯 吴越 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期448-452,共5页
制备了系列 WO3/ Zr O2 固体强酸催化剂 ,用 XRD,DTA-TG,H2 -TPR,Raman光谱和酸性测定等方法测定其晶型结构、表面状态和酸性 .结果表明 ,WO3/ Zr O2 中的 Zr O2 基本以 T晶相存在 ,WO3对稳定 T晶相有重要作用 ,样品具有较大的表面积 .... 制备了系列 WO3/ Zr O2 固体强酸催化剂 ,用 XRD,DTA-TG,H2 -TPR,Raman光谱和酸性测定等方法测定其晶型结构、表面状态和酸性 .结果表明 ,WO3/ Zr O2 中的 Zr O2 基本以 T晶相存在 ,WO3对稳定 T晶相有重要作用 ,样品具有较大的表面积 .分散于 Zr O2 表面上的 WO3主要以单层分散和析出的 WO3晶粒形式存在 ,部分可能与 Zr O2 作用形成 Zr— O—W键并起强酸作用 .研究了各种实验条件下的异丁烷 -丁烯烷基化反应 .与其它固体酸相比 ,具有较高的起始活性和 i-C08选择性 。 展开更多
关键词 固体强酸 异丁烷 丁烯 酸催化剂 烷基化反应
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异丁烷与丁烯烷基化反应工艺 被引量:20
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作者 何奕工 舒兴田 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第9期759-763,共5页
讨论了异丁烷与丁烯烷基化反应工艺在清洁燃料生产过程中的地位、作用和发展趋势;简介了目前石油炼制工业中使用的液体酸烷基化工艺;详细介绍了正在研究开发的固体酸烷基化技术;对在烷基化反应中应用的新型固体酸催化材料和新催化反应... 讨论了异丁烷与丁烯烷基化反应工艺在清洁燃料生产过程中的地位、作用和发展趋势;简介了目前石油炼制工业中使用的液体酸烷基化工艺;详细介绍了正在研究开发的固体酸烷基化技术;对在烷基化反应中应用的新型固体酸催化材料和新催化反应工艺的探索和进展进行了综述。 展开更多
关键词 异丁烷 丁烯 烷基化反应 工艺 发展趋势 炼油
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Modeling of Isobutane/Butene Alkylation Using Solid Acid Catalysts in a Fixed Bed Reactor 被引量:3
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作者 Liu Zheng Tang Xiaojin +1 位作者 Hu Lifeng Hou Shuandi 《China Petroleum Processing & Petrochemical Technology》 SCIE CAS 2016年第2期63-69,共7页
A dynamic mass transfer model of isobutane/butene alkylation over solid acid catalysts in a fixed bed reactor was established. In the model, a modified equation for the relationship between point activity and effectiv... A dynamic mass transfer model of isobutane/butene alkylation over solid acid catalysts in a fixed bed reactor was established. In the model, a modified equation for the relationship between point activity and effective diffusion coefficient was proposed. It is found that the simulation results fit the experimental data well and the breakthrough time of the bed layer is predicted accurately. By modeling the alkylation process, the time-space distribution of butene and point activity profiles of catalysts can be obtained. Furthermore, the reasons for the deactivation of solid acid catalysts were investigated. It indicates that the main reason for the deactivation of catalysts is the site coverage near the inlet of the reactor, while it is ascribed to the steric effect in the region far away from the inlet. 展开更多
关键词 mass transfer model isobutane/butene ALKYLATION fixed BED REACTOR DEACTIVATION INTERNAL DIFFUSION
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固体超强酸在异丁烷/丁烯烷基化反应中的再生研究 被引量:4
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作者 谢文华 付强 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第5期326-331,共6页
催化剂再生对于固体酸异丁烷/丁烯烷基化反应是必需的.虽然Br nsted Lewis共轭固体超强酸在温和条件下即对异丁烷/丁烯烷基化反应有良好的反应活性,但它仍象其它所有固体酸催化剂一样,面临着失活的问题.最主要的失活原因是积炭前身物生... 催化剂再生对于固体酸异丁烷/丁烯烷基化反应是必需的.虽然Br nsted Lewis共轭固体超强酸在温和条件下即对异丁烷/丁烯烷基化反应有良好的反应活性,但它仍象其它所有固体酸催化剂一样,面临着失活的问题.最主要的失活原因是积炭前身物生成并在催化剂表面的沉积,导致催化剂表面活性中心被覆盖.据此进行的再生方法研究集中在消除这些积炭前身物,本文中选择使用的是洗涤再生法,结果表明该方法对于该固体超强酸的再生在一定程度上是有效的. 展开更多
关键词 异丁烷/丁烯 烷基化 失活 再生
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异丁烷与丁烯在炭化树脂负载PW_(12)上的烷基化——催化剂制备条件及烷基化工艺条件的研究 被引量:4
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作者 张龙 滕丽华 +1 位作者 和欣 张继炎 《吉林工学院学报(自然科学版)》 2001年第3期9-12,共4页
详细地探讨了炭化树脂负载杂多酸PW12 催化剂制备的适宜条件 ,反应工艺条件对催化剂催化异丁烷与丁烯烷基化反应及产物分布的影响 ,分析了催化剂具有较高活性的原因 ,进行了催化剂稳定性实验 。
关键词 炭化树脂 负载PW12催化剂 异丁烷 丁烯 烷基化 制备 杂多酸催化剂
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Coke precursor as an intermediate during the alkylation of isobutane/butene over a solid superacid
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作者 XIE Wenhua FU Qiang 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS 2004年第2期173-178,共6页
Alkylation of isobutane/butene was conducted on a Br?nsted-Lewis conjugated solid superacid. It is found that some hydrocarbons accumulated on the catalyst surface. These hydrocarbons, as called coke precursor, played... Alkylation of isobutane/butene was conducted on a Br?nsted-Lewis conjugated solid superacid. It is found that some hydrocarbons accumulated on the catalyst surface. These hydrocarbons, as called coke precursor, played an intermediate role at the initial stage of the alkylation before they lead the catalyst to lose its activity. The presence of the intermediate is beneficial to the alkylation between isobutane and butene, while increase the TMP content and TMP/DMH ratio in the products 展开更多
关键词 alkylation isobutane/butene SOLID superacid intermediate.
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MoO_3/ZrO_2纳米固体强酸催化剂的制备及其在异丁烷-丁烯烷基化反应中的应用 被引量:11
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作者 孙闻东 许利苹 +2 位作者 刘海燕 褚莹 吴越 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第8期1499-1503,M006,共6页
利用 AOT/异辛烷反胶束体系制备了 Mo O3/Zr O2 纳米粒子 .TEM结果表明 ,反胶束法制得粒子的粒径均匀 ,95 %以上处于 3 8~ 60 nm之间 .将此纳米粒子负载于 γ-Al2 O3上 ,呈现高度分散状态 .NH3-TPD和烷基化反应的测定结果表明 ,其酸量... 利用 AOT/异辛烷反胶束体系制备了 Mo O3/Zr O2 纳米粒子 .TEM结果表明 ,反胶束法制得粒子的粒径均匀 ,95 %以上处于 3 8~ 60 nm之间 .将此纳米粒子负载于 γ-Al2 O3上 ,呈现高度分散状态 .NH3-TPD和烷基化反应的测定结果表明 ,其酸量和反应活性明显高于浸渍法和溶胶 -凝胶法制备的样品 ,烷基化产物中C8的含量在 展开更多
关键词 反胶束 纳米粒子 MoO2/ZrO2 固体强酸 异丁烷-丁烯烷基化
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WO_3/ZrO_2固体强酸催化剂上异丁烷-丁烯烷基化反应的研究Ⅲ.超细ZrO_2载体对催化剂性能的影响 被引量:10
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作者 孙闻东 赵振波 +1 位作者 刘钰 吴越 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第2期111-118,共8页
制备了以超细 Zr O2 为载体的 WO3/ Zr O2 、 SO42 - / Zr O2 、 Mo O3/ Zr O2 固体强酸催化剂 ,并用 XRD、 DTA-TG、 H2 - TPR、 NH3- TPD等方法表征了其晶型结构、表面状态和酸性 .结果表明 ,超细 Zr O2 及其催化剂均主要以 T-晶相存... 制备了以超细 Zr O2 为载体的 WO3/ Zr O2 、 SO42 - / Zr O2 、 Mo O3/ Zr O2 固体强酸催化剂 ,并用 XRD、 DTA-TG、 H2 - TPR、 NH3- TPD等方法表征了其晶型结构、表面状态和酸性 .结果表明 ,超细 Zr O2 及其催化剂均主要以 T-晶相存在 ,与通常以 Zr(OH) 4为载体制备的同类催化剂相比 ,Zr O2 中的 T-晶相所占比例虽有所下降 ,但具有更大的比表面积、酸强度和对金属氧化物的负载能力 ,且酸强度随焙烧温度升高而增强 ,表明其表面状态亦有较大变化 .研究了以超细 Zr O2 为载体的固体强酸催化剂上 ,异丁烷 -丁烯的烷基化反应 ,与通常以 Zr(OH) 4为载体制得的催化剂相比 ,其具有更好的烯烃转化率 ,在烷基化产物中 ,C5 ~ C7裂解产物较多 ,使 展开更多
关键词 固体强酸 异丁烷 丁烯 烷基化 催化剂 二氧化锆
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β沸石分子筛固体酸的制备及其在异丁烷和丁烯烷基化反应中的应用 被引量:4
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作者 刘海燕 施维 +2 位作者 任冬梅 李平 孙闻东 《分子科学学报》 CAS CSCD 2005年第3期29-35,共7页
以四乙基溴化铵(TEABr)为模板剂,硅胶为硅源,铝酸钠为铝源,采用水热晶化法合成β沸石.研究了其晶化温度、晶化时间、硅铝比、碱度、水含量等各种因素对晶化过程和产物性质的影响.得出适宜的初始凝胶组成为SiO2和Al2O3的比值在25~60之间... 以四乙基溴化铵(TEABr)为模板剂,硅胶为硅源,铝酸钠为铝源,采用水热晶化法合成β沸石.研究了其晶化温度、晶化时间、硅铝比、碱度、水含量等各种因素对晶化过程和产物性质的影响.得出适宜的初始凝胶组成为SiO2和Al2O3的比值在25~60之间,TEABr和SiO2的比值在0.32~0.4之间,OH-和SiO2的比值在0.2~0.23之间,H2O和SiO2的比值在8.6~18.0之间.通过XRD,ICP,IR,SEM和NH3-TPD方法分别对样品的结构和性质进行了表征.烷基化反应的结果表明,β分子筛具有较为适宜的孔结构和反应活性. 展开更多
关键词 Β沸石 固体酸催化剂 异丁烷-丁烯烷基化
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稀土La改性X分子筛催化异丁烷/丁烯烷基化反应 被引量:3
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作者 许家阔 杨志强 +4 位作者 李自航 唐红果 任保增 刘瑞霞 李涛 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期996-1002,共7页
采用液相离子交换法,通过改变交换和焙烧次数制备了5种不同浓度稀土La改性的X分子筛催化剂,使用连续进料的固定床反应器评价其催化异丁烷/丁烯烷基化反应的性能,分析了分子筛物相结构的变化,考察了分子筛的酸性.结果表明,催化剂制备过... 采用液相离子交换法,通过改变交换和焙烧次数制备了5种不同浓度稀土La改性的X分子筛催化剂,使用连续进料的固定床反应器评价其催化异丁烷/丁烯烷基化反应的性能,分析了分子筛物相结构的变化,考察了分子筛的酸性.结果表明,催化剂制备过程对催化剂结构和性能影响显著,La3+改性后X分子筛结晶度下降,但酸度显著增强,随La^3+交换次数增加,分子筛的B酸量增多,L酸量减少;5种催化剂中,焙烧前离子交换2次、焙烧后再交换3次、再焙烧所制催化剂催化性能最佳,丁烯的初始转化率为89.94%, C8收率可达66.71%,这归因于酸性增加加快了氢负离子转移,降低了碳正离子上发生重复烷基化的可能性,抑制了大分子生成.反应温度和烯烃空速对反应影响显著,温度从80℃升至100℃,副反应裂解生成的C5-C7从9.64%增加到36.74%;丁烯进料空速从0.1 h^-1降至0.05 h^-1时,低聚生成的C9+从7.2%增至31%. 展开更多
关键词 异丁烷/丁烯烷基化 固体酸 稀土改性 分子筛 酸催化
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MCM-36 zeolites tailored with acidic ionic liquid to regulate adsorption properties of isobutane and 1-butene 被引量:6
11
作者 Hongxia Li Tao Zhang +1 位作者 Shaojun Yuan Shengwei Tang 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第12期1703-1711,共9页
Adsorption properties of an adsorbent or a catalyst towards adsorbates are crucial in the process of adsorption separation or catalytic reaction. Surface morphology and structure of adsorbents have a significant impac... Adsorption properties of an adsorbent or a catalyst towards adsorbates are crucial in the process of adsorption separation or catalytic reaction. Surface morphology and structure of adsorbents have a significant impact on the adsorption properties. In this study, a novel acidic ionic liquid, 1-butyl-3-(triethoxysilylpropyl)imidazolium hydrogen sulfate(i.e., [BTPIm][HSO_4]), was synthesized and subsequently grafted onto the MCM-36 zeolite for the regulation of its adsorption properties towards isobutane and 1-butene. The resultant [BTPIm][HSO_4]-immobilized MCM-36(i.e., MCM-36-IL) was characterized by FT-IR, XPS, XRD, SEM, TG/DTG and N_2 adsorption–desorption measurement. It was found that the specific surface area, micropore volume and mesopore volume of the MCM-36 support underwent a reduction upon the immobilization of ionic liquid,while the surface density of acid increased from 0.0014 to 0.0035 mmol·m^(-2). The adsorption capacity of isobutane and 1-butene on the MCM-36-IL was determined by a static volumetric method. Results demonstrated that the interaction between isobutane and MCM-36-IL was enhanced and the interaction between 1-butene and MCM-36-IL was reduced. As a result, a tunable adsorption ratio of isobutane/1-butene on MCM-36 was achieved.With the increase in surface density of acid and the tunable adsorption ratio of isobutane and 1-butene on the functionalized MCM-36, the acidic ionic liquid-immobilized zeolites are beneficial to obtain an improved reaction yield and a prolonged catalyst life in the reactions catalyzed by solid acid. 展开更多
关键词 Zeolite Ionic liquid isobutane 1-butene Adsorption
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异丁烷-丁烯烷基化杂多酸醋酸催化机理 被引量:6
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作者 赵振波 孙闻东 +2 位作者 杨向光 叶兴凯 吴越 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第7期613-620,共8页
对由杂多酸 醋酸组成的新型液体催化剂异丁烷/丁烯烷基化的活性相进行了研究.确定了催化活性相的组成,对活性相进行分离并采用FTIR、UV和NMR等方法对活性相进行表征.在此基础上提出了形成质子化杂多酸为起始步骤的烷基化反应机理,得到... 对由杂多酸 醋酸组成的新型液体催化剂异丁烷/丁烯烷基化的活性相进行了研究.确定了催化活性相的组成,对活性相进行分离并采用FTIR、UV和NMR等方法对活性相进行表征.在此基础上提出了形成质子化杂多酸为起始步骤的烷基化反应机理,得到了实验结果的证明. 展开更多
关键词 杂多酸-醋酸 异丁烷 丁烯 烷基化 催化机理
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