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Fe/AC催化过氧化氢降解双酚A 被引量:8
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作者 周文 程治良 +1 位作者 全学军 陈波 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第3期936-942,共7页
传统Fenton反应存在对液相pH要求较高、Fe3+回收困难以及难以重复使用等问题。基于'活性离子固载化,酸性环境局部化'的设计思路,通过对活性炭(AC)表面酸化改性,制备得到载铁活性炭(Fe/AC)催化剂。研究了Fe/AC制备工艺与其性能... 传统Fenton反应存在对液相pH要求较高、Fe3+回收困难以及难以重复使用等问题。基于'活性离子固载化,酸性环境局部化'的设计思路,通过对活性炭(AC)表面酸化改性,制备得到载铁活性炭(Fe/AC)催化剂。研究了Fe/AC制备工艺与其性能之间的关系,结果表明,在载Fe3+量44.05mg.g-1、煅烧温度200℃的制备工艺下可得到催化活性较高、稳定性好的Fe/AC催化剂。用性能优良的Fe/AC催化H2O2降解双酚A(BPA),其较佳催化反应条件为:反应时间60min、反应温度20℃、溶液pH值为4.0≤pH≤8.0、Fe3+/H2O2摩尔比为0.007~0.012、30%H2O2用量为0.04ml H2O2.(mg BPA)-1。本工作制备得到的Fe/AC催化剂具有较好的重复使用性能,在实际废水处理领域具有较大的应用前景。 展开更多
关键词 载铁活性炭 fenton催化 内分泌干扰物 双酚A
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介孔Pt-Fe/Al_(2)O_(3)强化类芬顿催化降解罗丹明B性能与机理
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作者 蒲浩 王雁 +2 位作者 郭泽宇 胡干琳 赵旭 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期83-94,共12页
以蒸发诱导自组装法制备了介孔氧化铝载体,然后通过浸渍法制备了Pt-Fe/Al_(2)O_(3)异相类芬顿催化剂,制备的Pt-Fe/Al_(2)O_(3)催化剂可高效活化H_(2)O_(2)氧化降解有机污染物.首先对比了国内外不同厂家生产的造孔剂P123对氧化铝载体比... 以蒸发诱导自组装法制备了介孔氧化铝载体,然后通过浸渍法制备了Pt-Fe/Al_(2)O_(3)异相类芬顿催化剂,制备的Pt-Fe/Al_(2)O_(3)催化剂可高效活化H_(2)O_(2)氧化降解有机污染物.首先对比了国内外不同厂家生产的造孔剂P123对氧化铝载体比表面积和物相结构的影响,进而表征了Pt-Fe/Al_(2)O_(3)的理化结构与催化性能.结果表明,在0.2 g·L^(-1)Pt-Fe/Al_(2)O_(3)、p H=3、H_(2)O_(2)浓度为10 mmol·L^(-1)的条件下,所制备催化剂在30 min内对20 mg·L^(-1)罗丹明B(Rh B)溶液的降解效率达到97.71%.介孔Pt-Fe/Al_(2)O_(3)具有较好的循环使用稳定性,并对Rh B、甲基橙(MO)、亚甲基蓝(MBT)等多种有机污染物均具有良好的降解效果,是一种有前景的异相类芬顿催化剂.猝灭实验和ESR结果表明,·OH和^(1)O_(2)是Rh B降解的主要活性物种. 展开更多
关键词 类芬顿催化 介孔氧化铝 Pt-Fe/Al_(2)O_(3) 罗丹明B 降解
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纳米铁酸铋及其改性物的环境催化性能 被引量:4
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作者 安俊健 王梦玲 +2 位作者 黄梦璇 王鹏 张光彦 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第9期1298-1307,共10页
铁酸铋(BiFeO_3)是一种典型的钙钛矿型氧化物,具有一定的可见光催化和多相类芬顿催化性能。在可见光照射且存在过氧化氢的情况下,BiFeO_3可活化过氧化氢并产生强氧化性物种,这些物种会攻击污染物分子从而使其降解。但BiFeO_3量子效率不... 铁酸铋(BiFeO_3)是一种典型的钙钛矿型氧化物,具有一定的可见光催化和多相类芬顿催化性能。在可见光照射且存在过氧化氢的情况下,BiFeO_3可活化过氧化氢并产生强氧化性物种,这些物种会攻击污染物分子从而使其降解。但BiFeO_3量子效率不高,光生电子和空穴容易复合;其活化过氧化氢的能力也有待提高。本文综述了近二十年来铁酸铋及其改性物作为可见光催化剂及多相类芬顿催化剂的研究进展,重点介绍了在制备过程中对其形貌的调控、贵金属沉积、离子掺杂、半导体复合、或负载于其他材料表面等改善其环境催化性能方法与效果,改性后发现BiFeO_3的可见光催化和多相类芬顿催化性能均得到提升。最后,对铁酸铋复合催化剂未来的发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 铁酸铋 改性物 可见光催化 类芬顿催化 降解
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基于缺陷重构的类芬顿光催化剂在降解染料废水中的应用 被引量:4
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作者 唐清文 安晓强 +2 位作者 兰华春 刘会娟 李海翔 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期3146-3153,共8页
近年来,通过缺陷调控提高催化剂催化性能引起了广泛关注,而缺陷重构过程对光催化-类芬顿耦合反应的影响仍鲜有研究.本文将含铁多酸分子强耦合到富含氧空位缺陷的二氧化钛(TiO2)光催化剂(P25)表面,考察了缺陷形成和二次重构过程对光催化... 近年来,通过缺陷调控提高催化剂催化性能引起了广泛关注,而缺陷重构过程对光催化-类芬顿耦合反应的影响仍鲜有研究.本文将含铁多酸分子强耦合到富含氧空位缺陷的二氧化钛(TiO2)光催化剂(P25)表面,考察了缺陷形成和二次重构过程对光催化-类芬顿协同催化降解有机染料活性的影响.结果表明,单氰胺复合后二次煅烧有利于H2气氛处理生成的氧空位进行空间分布重构,重构后的缺陷更为有利于TiO2表面的光生电荷向含铁多酸分子界面转移.借助TiO2光催化剂光生电荷分离能力的提升和类芬顿试剂活性位点的增强,缺陷重构的类芬顿光催化剂在降解亚甲基蓝染料的反应中催化活性提高了13倍. 展开更多
关键词 光催化 二氧化钛 类芬顿反应 缺陷重构 磷钨酸铁
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介孔Fe-SiO_2复合材料的制备及吸附协同催化性能 被引量:2
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作者 朱文俊 吴正颖 +3 位作者 林艳 徐晓岚 陈志刚 王东田 《复合材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期222-233,共12页
采用原位一步合成法,在含有模板剂、AlCl3和H2O的弱酸性反应体系中,引入Si源和Fe源,通过原位共沉积的方式,成功制备出Fe修饰的介孔SiO_2(Fe-SiO_2)复合材料。采用XRD、N2吸附、FTIR、UV-vis、SEM和EDS等手段表征了介孔Fe-SiO_2复合材料... 采用原位一步合成法,在含有模板剂、AlCl3和H2O的弱酸性反应体系中,引入Si源和Fe源,通过原位共沉积的方式,成功制备出Fe修饰的介孔SiO_2(Fe-SiO_2)复合材料。采用XRD、N2吸附、FTIR、UV-vis、SEM和EDS等手段表征了介孔Fe-SiO_2复合材料样品的结构、形貌和化学组成;将所获得的介孔Fe-SiO_2复合材料用于吸附和协同催化去除水体中有机污染物亚甲基蓝(MB);考察了Fe源添加量对介孔Fe-SiO_2复合材料结构和性能的影响。研究结果表明:合成体系中rFe∶Si≤0.05(摩尔比)时,所得Fe-SiO_2介孔材料保留了介孔孔道的高度有序性和大比表面积(860~889m2·g-1),Fe在介孔Fe-SiO_2复合材料中主要以四配位骨架掺杂的形式存在;当rFe∶Si=0.1时,其比表面积下降为526m2·g-1,Fe以骨架内和骨架外氧化物的形式共存于介孔Fe-SiO_2复合材料中。所有介孔Fe-SiO_2复合材料在去除MB的实验中均表现出很大的吸附容量和优良的多相类芬顿催化能力。其中,rFe∶Si=0.05时所获得的介孔Fe-SiO_2复合材料样品性能最佳,对高浓度MB(250mg·L-1)的吸附和催化总量达到213mg·g-1。 展开更多
关键词 弱酸性体系 介孔Fe-SiO2 吸附 类芬顿催化 亚甲基蓝
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CuO/AOCF类Fenton催化剂的制备及光催化性能 被引量:1
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作者 陶庭先 牛武 +1 位作者 王洁 许茂东 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期988-993,共6页
以偕胺肟纤维(AOCF)为载体,采用配位-沉淀法研制了一种新型的类Fenton催化剂CuO/AOCF.用SEM、EDS和XRD对CuO/AOCF的表面形貌、晶体结构和表面成分进行分析,结果显示:CuO纳米颗粒均匀分布在AOCF表面.以活性红染料为目标降解物及其去除率... 以偕胺肟纤维(AOCF)为载体,采用配位-沉淀法研制了一种新型的类Fenton催化剂CuO/AOCF.用SEM、EDS和XRD对CuO/AOCF的表面形貌、晶体结构和表面成分进行分析,结果显示:CuO纳米颗粒均匀分布在AOCF表面.以活性红染料为目标降解物及其去除率为评价指标,考察CuO/AOCF与H_2O_2组成类Fenton催化剂的光催化性能.结果表明:在氙灯光照作用下,0.6 g·L^(-1)CuO/AOCF、2 m L·L^(-1)H_2O_2、反应时间为80 min,活性红溶液几乎完全被降解.对比同质量粉体CuO,CuO/AOCF对光催化性能有着更好的促进作用.CuO/AOCF重复使用5次后降解率仍能大于80%.动力学研究表明,该类Fenton催化降解反应遵循一级反应动力学规律. 展开更多
关键词 偕胺肟纤维 氧化铜 活性红 fenton催化
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Bi_(3)O_(4)Br活化过硫酸单盐光催化降解有机污染物
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作者 石天鹏 杨志雄 +4 位作者 牛毛毛 郭莉 高楼军 王英仙 王丹军 《延安大学学报(自然科学版)》 2022年第1期52-60,共9页
采用水热法合成了二维Bi_(3)O_(4)Br纳米片,并将其用于活化过硫酸单盐(PMS)类芬顿催化降解有机污染物。结果表明,所得Bi_(3)O_(4)Br对盐酸四环素(TC)和罗丹明B(RhB)具有优越的降解活性,这主要归因于二维Bi_(3)O_(4)Br纳米片可高效活化P... 采用水热法合成了二维Bi_(3)O_(4)Br纳米片,并将其用于活化过硫酸单盐(PMS)类芬顿催化降解有机污染物。结果表明,所得Bi_(3)O_(4)Br对盐酸四环素(TC)和罗丹明B(RhB)具有优越的降解活性,这主要归因于二维Bi_(3)O_(4)Br纳米片可高效活化PMS,并使Bi_(3)O_(4)Br的光生载流子(e−/h+)有效分离。原位ESR测试结果表明,·OH、SO_(4)·^(-)和·O_(2)^(-)共同参与TC和RhB的氧化降解。在此基础上,提出了可见光驱动Bi_(3)O_(4)Br活化PMS降解TC和RhB的反应机制。研究表明,Bi_(3)O_(4)Br可以作为一种环境友好的催化剂高效活化PMS,实现其对污染物的有效降解。 展开更多
关键词 二维Bi_(3)O_(4)Br纳米片 过硫酸单盐(PMS) 类芬顿催化 有机污染物
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Efficient visible light photo-Fenton-like degradation of organic pollutants using in situ surface-modified BiFeO_3 as a catalyst 被引量:10
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作者 Junjian An Lihua Zhu +1 位作者 Yingying Zhang Heqing Tang 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2013年第6期1213-1225,共13页
The visible light photo-Fenton-like catalytic performance of BiFeO3 nanoparticles was investigated using Methyl Violet (MV), Rhodamine B (RhB) and phenol as probes. Under optimum conditions, the pseudo first-order... The visible light photo-Fenton-like catalytic performance of BiFeO3 nanoparticles was investigated using Methyl Violet (MV), Rhodamine B (RhB) and phenol as probes. Under optimum conditions, the pseudo first-order rate constant (k) was determined to be 2.21 × 10^-2, 5.56 × 10^-2 and 2.01 × 10^-2 min〈 for the degradation of MV (30 μmol/L), RhB (10 μmol/L) and phenol (3 mmol/L), respectively, in the BiFeO3-H202-visible light (Vis) system. The introduction of visible light irradiation increased the k values of MV, RhB and phenol degradation 3.47, 1.95 and 2.07 times in comparison with those in dark. Generally, the k values in the BiFeO3- H202-Vis system were accelerated by increasing BiFeO3 load and H202 concentration, but decreased with increasing initial pollutant concentration. To further enhance the degradation of pollutants at high concentrations, BiFeO3 was modified with the addition of surface modifiers. The addition of ethylenediamineteraacetic acid (EDTA, 0.4 mmol/L) increased the k value of MV degradation (60 μmol/L) from 1.01 × 10.2 min^-1 in the BiFeO3-H202-Vis system to 1.30 min^-1 in the EDTA-BiFeO3-H2O2-Vis system by a factor of 128. This suggests that in situ surface modification can enable BiFeO3 nano-particles to be a promising visible light photo-Fenton-like catalyst for the degradation of organic pollutants. 展开更多
关键词 nanoscale BiFeO3 visible light photo-fenton-like catalysis degradation surface modification
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Cu_(2)O/Ag/g-C_(3)N_(4)复合材料制备及其光催化降解抗生素性能
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作者 林诗音 张宇航 +1 位作者 谢继苗 毛娜 《工业催化》 CAS 2024年第7期43-48,共6页
采用水热法和原位光还原法制备一系列Cu_(2)O/Ag/g-C_(3)N_(4)复合材料,采用XRD、IR、PL等对复合材料进行表征,并测试其光催化性能。结果表明,Ag和Cu_(2)O成功负载到g-C_(3)N_(4)表面,且没有破坏g-C_(3)N_(4)的结构;当溶液pH=6时,20 mg ... 采用水热法和原位光还原法制备一系列Cu_(2)O/Ag/g-C_(3)N_(4)复合材料,采用XRD、IR、PL等对复合材料进行表征,并测试其光催化性能。结果表明,Ag和Cu_(2)O成功负载到g-C_(3)N_(4)表面,且没有破坏g-C_(3)N_(4)的结构;当溶液pH=6时,20 mg 15%-Cu_(2)O/Ag/g-C_(3)N_(4)对四环素降解率为94.3%。·OH、·O_(2)^(-)、h^(+)对Cu_(2)O/Ag/g-C_(3)N_(4)降解四环素起主要作用。光催化性能提升的原因可能是由于Ag和Cu_(2)O的加入形成异质结,增大g-C_(3)N_(4)的比表面积,降低其带隙能,使其在可见光区的吸收增强,抑制光生电子-空穴对的复合,提高了g-C_(3)N_(4)光催化性能。 展开更多
关键词 催化化学 Cu_(2)O g-C_(3)N_(4) 四环素 光-类fenton催化
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乙二胺二琥珀酸功能化硅胶协同去除孔雀石绿及Cr(Ⅵ)
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作者 姚璐 何敏 +3 位作者 胡洪彬 赵浪 吕玉玮 李蓉 《色谱》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期963-971,共9页
孔雀石绿(MG)与Cr(Ⅵ)普遍共存于印刷、皮革和纺织等工业领域的废液中,给人类及生态环境造成严重危害。开发从废水环境中协同去除MG及Cr(Ⅵ)的有效方法具有重要的研究价值。该工作以乙二胺二琥珀酸(EDDS)及硅胶(Silica)为原料,成功制备... 孔雀石绿(MG)与Cr(Ⅵ)普遍共存于印刷、皮革和纺织等工业领域的废液中,给人类及生态环境造成严重危害。开发从废水环境中协同去除MG及Cr(Ⅵ)的有效方法具有重要的研究价值。该工作以乙二胺二琥珀酸(EDDS)及硅胶(Silica)为原料,成功制备了非均相类芬顿(Fenton)催化剂EDDS-Silica、EDDS-Co^(2+)-Silica,并进一步开发了一种非均相类Fenton催化法高效协同去除废水中MG及Cr(Ⅵ)的新工艺。在MG一元体系的降解过程中,两种材料的加入均可克服传统Fenton反应仅适用于酸性环境的限制,且EDDS-Co^(2+)-Silica对MG表现出更优越的降解效果。通过密度泛函理论和分子轨道计算,预测了金属Co^(2+)与EDDS-Silica的最佳配位方式,以及MG在降解过程中易捕获或逸出电子的位点。二元体系降解实验发现,在不同影响因素下,EDDS-Co^(2+)-Silica对Fenton反应仍具有显著促进效果,且MG与Cr(Ⅵ)之间存在正向协同作用。在此基础上,利用EDDS配体优越的金属螯合特性,将EDDS-Silica作为吸附剂用于去除Fenton反应后残余的、不同价态的总Fe和总Cr。结果表明,本研究提出的氨基多羧酸类改性材料作为非均相类Fenton催化剂,具备促Fenton反应和去除残留金属离子的双重性质,在有效处理MG及Cr(Ⅵ)共存废水的同时,确保体系中残留金属离子含量均满足环境排放标准。该研究在染料降解和重金属离子废水处理领域具有广泛应用前景,为类似配体改性材料的开发提供了参考价值和理论依据。 展开更多
关键词 乙二胺二琥珀酸 孔雀石绿 铬(Ⅵ) 非均相类fenton催化 降解和去除 密度泛函理论 分子轨道
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环己烷辅助水热法简易合成改性δ-MnO_2及其类Fenton催化性能 被引量:6
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作者 马子川 李俊淑 邢胜涛 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期636-641,共6页
以KMnO_4为锰源,少量的环己烷为改性剂,采用简易的水热法制备了对照样品(CHM-0)和3种环己烷改性的δ-MnO_2(CHM-2,CHM-5和CHM-10).以亚甲基蓝(MB)溶液为模拟染料废水,比较了材料的吸附性能和类Fenton催化性能.采用X射线衍射(XRD)、场发... 以KMnO_4为锰源,少量的环己烷为改性剂,采用简易的水热法制备了对照样品(CHM-0)和3种环己烷改性的δ-MnO_2(CHM-2,CHM-5和CHM-10).以亚甲基蓝(MB)溶液为模拟染料废水,比较了材料的吸附性能和类Fenton催化性能.采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)和N_2吸附-脱附等技术对材料进行了表征.利用GC-MS技术对水热反应过程中环己烷的中间氧化产物进行了分析;通过自由基捕获剂实验初步分析了改性δ-MnO_2的催化机理,并评价了其稳定性.结果表明,改性δ-MnO_2对亚甲基蓝(MB)的吸附性能和催化活性显著提高,且MB的吸附量随着环己烷添加量的增加而增大,而CHM-5的催化活性最高;在水热制备δ-MnO_2过程中,环己烷的中间氧化产物有丙酮、环己醇和环己酮;添加环己烷可改变δ-MnO_2的形貌与结晶度,CHM-0和CHM-5的比表面积分别为15.9及148.7m^2/g,比表面积的增大提高了δ-MnO_2的吸附性能和催化活性;环己烷改性δ-MnO_2具有良好的稳定性,其催化H_2O_2分解主要生成羟基自由基. 展开更多
关键词 MNO2 表面改性 环己烷 异相芬顿催化
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具有双反应活性中心Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究 被引量:5
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作者 徐苏倩 张晓 +1 位作者 程婷 王津南 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期512-525,共14页
采用水热合成法制备Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh⁃B)... 采用水热合成法制备Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh⁃B)及小分子有机物2,4⁃二氯苯氧乙酸(2,4⁃D)、双酚A(BPA)和苯妥英(PHT)为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g⁃C3N4掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO⁃EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明:Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O_(2)^(·-)的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O_(2)^(·-)的缺电子Al中心;引入的g⁃C_(3)N4以阳离子π作用形式通过σ⁃型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H_(2)O_(2)存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H_(2)O_(2),使其被还原为·OH;同时,体系中H2 O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4)体系中TOF值为0.516 s^(-1),是传统均相芬顿体系TOF值(1.53×10^(-2)s^(-1))的33倍以上. 展开更多
关键词 多相芬顿催化 双反应活性中心 Cu⁃Al_(2)O_(3)⁃g⁃C_(3)N_(4) 双氧水利用率 有机污染物降解
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