在TiO_2催化剂上苯酚光催化氧化反应研究2多相光催化氧化与直接光解反应的比较 被引量：24

1

作者 王怡中 胡春 汤鸿霄 《环境科学学报》 CAS CSSCI CSCD 北大核心 1998年第3期260-264,共5页

在ＴｉＯ２悬浆体系，中压汞灯作用下，通过苯酚降解过程中总碳浓度变化及二氧化碳生成速度的变化规律，研究了光催化氧化与直接光解反应的不同，并着重比较了当反应条件如催化剂量、气相氧浓度以及光强度变化对两种反应的影响．实验结... 在ＴｉＯ２悬浆体系，中压汞灯作用下，通过苯酚降解过程中总碳浓度变化及二氧化碳生成速度的变化规律，研究了光催化氧化与直接光解反应的不同，并着重比较了当反应条件如催化剂量、气相氧浓度以及光强度变化对两种反应的影响．实验结果证明了两种反应的历程和产物各不相同．多相光催化氧化更有利于有机物分子的降解，而光解作用会引发聚合反应．同时也说明充分利用太阳能不仅是开发光催化水处理技术的重要途径，也是抑制直接光解加快催化氧化的有效措施． 展开更多

关键词 光催化 氧化 直接光解 水体污染 污染物 降解

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水中四环素类化合物在不同光源下的光降解 被引量：26

2

作者 胡学香 陈勇 +1 位作者 聂玉伦 胡春 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第8期2465-2469,共5页

研究了模拟太阳光和实际室外太阳光下四环素类化合物在水溶液中的光降解。结果表明,四环素类化合物(TCs)在模拟太阳光照射下均能发生直接光降解,且其降解速率随pH不同变化很大。四环素(TC)、土霉素(OTC)、金霉素(CTC)和多西环素(DTC)的... 研究了模拟太阳光和实际室外太阳光下四环素类化合物在水溶液中的光降解。结果表明,四环素类化合物(TCs)在模拟太阳光照射下均能发生直接光降解,且其降解速率随pH不同变化很大。四环素(TC)、土霉素(OTC)、金霉素(CTC)和多西环素(DTC)的光降解速率随溶液pH升高明显加快,而米诺环素(MTC)在水中的光降解速率随溶液pH升高略有下降。天然水体pH范围内,模拟太阳光照下四环素类化合物表观光降解速率常数在0.004～0.026 min-1范围内,降解半衰期在26～136 min范围内。在室外实际太阳光照下,四环素类化合物光降解反应速率与太阳光强成正比例关系。晴朗无云天气下,四环素类化合物降解半衰期在春冬季节较长、夏季节较短;四环素在东江实际水体中表观光降解速率很快,在冬季晴天天气下,其平均半衰期仅为8.2 min。 展开更多

关键词 直接光降解 四环素类化合物 模拟太阳光 太阳光 降解半衰期

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卤代有机污染物的光化学降解 被引量：13

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作者 张峰振 吴超飞 +1 位作者 胡芸 韦朝海 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1079-1098,共20页

包括全氟或部分氟代化合物(PFCs)、氯代有机物(COCs)以及溴代有机物(BOCs)等的卤代有机污染物(halogenated organic contaminants,HOCs)排放到环境中会表现出持久性有机污染物的特征,因此涉及HOCs性质、光吸收与量子效应、材料与界面特... 包括全氟或部分氟代化合物(PFCs)、氯代有机物(COCs)以及溴代有机物(BOCs)等的卤代有机污染物(halogenated organic contaminants,HOCs)排放到环境中会表现出持久性有机污染物的特征,因此涉及HOCs性质、光吸收与量子效应、材料与界面特性、环境条件等方面优化的光化学清除方法成为一个重要的研究方向。基于此,本文归纳分析了光激发催化剂产生活性物种如hVB+、eCB-、·OH、eaq-等氧化或还原全氟辛酸、多氯联苯、多溴联苯醚的反应机理及直接光解机理,指出HOCs的光化学降解主要是通过其与活性物种之间电子转移或其激发态光致还原脱卤来实现,认为光催化材料和反应过程优化设计是影响光催化降解HOCs的重要因素。基于目前已经取得的研究发现与成果,从界面电子转移、材料能带信息、反应与分离集成化等方面提出本领域未来学术与技术层面值得深入探索的关键问题。 展开更多

关键词 卤代有机污染物 光催化 直接光解 羟基自由基 水合电子

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水中普萘洛尔的紫外光降解机制及其产物毒性 被引量：7

4

作者 彭娜 王开峰 +3 位作者 刘国光 曾令泽 姚锟 吕文英 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第10期3794-3799,共6页

以高压汞灯为光源,研究了紫外光照条件下水中普萘洛尔(PRO)的光解行为、机制及安全性.PRO光解机制通过活性氧物种(ROS)猝灭实验来确定,光解产物安全性通过发光菌毒性实验来评价.结果表明,PRO的光解速率常数(k)随初始浓度的增加而下降,... 以高压汞灯为光源,研究了紫外光照条件下水中普萘洛尔(PRO)的光解行为、机制及安全性.PRO光解机制通过活性氧物种(ROS)猝灭实验来确定,光解产物安全性通过发光菌毒性实验来评价.结果表明,PRO的光解速率常数(k)随初始浓度的增加而下降,两者呈显著负相关关系(r2>0.95).随着溶液初始pH的升高,PRO的光解加快,pH 5~9的PRO溶液的k值为0.0953~0.267 min-1.ROS猝灭实验表明,PRO的紫外光解过程包括了激发三重态PRO(3PRO*)参与的直接光解,以及羟基自由基(·OH)和单线态氧(1O2)参与的自敏化光解,直接光解速率常数大于自敏化光解速率常数.采用FFA探针方法测定了不同实验条件下1O2的浓度,其总体变化规律与猝灭实验所得结论一致.发光菌毒性实验表明,PRO光解生成了比母体化合物毒性更强的中间产物. 展开更多

关键词 普萘洛尔 光降解 激发三重态 自敏化 毒性

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3种抗病毒药物在水中的光解动力学

5

作者 汪涛 武英欣 +1 位作者 孟令辰 邹红艳 《天津师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2023年第1期15-21,共7页

为了解抗病毒药物在水中的光解动力学以及不同环境条件对其的影响,以阿巴卡韦(ABV)、恩曲他滨(ETB)和齐多夫定(ZDV)为研究对象,进行了模拟日光实验.结果表明:(1)恩曲他滨和齐多夫定均主要进行直接光解,阿巴卡韦则主要进行间接光解;(2)... 为了解抗病毒药物在水中的光解动力学以及不同环境条件对其的影响,以阿巴卡韦(ABV)、恩曲他滨(ETB)和齐多夫定(ZDV)为研究对象,进行了模拟日光实验.结果表明:(1)恩曲他滨和齐多夫定均主要进行直接光解,阿巴卡韦则主要进行间接光解;(2)恩曲他滨和齐多夫定在淡水中的降解速率比在纯水中的降解速率低,但比在海水中的降解速率高,而阿巴卡韦则完全相反;(3)NO_(3)^(-)能明显促进这3种药物的光解反应,NO2-对恩曲他滨和齐多夫定的光解反应没有明显影响,却能显著抑制阿巴卡韦的反应速率;(4)CO_(3)^(-)和HCO_(3)^(-)对这3种药物的光解反应均有不同程度的抑制作用;(5)溶解性有机质(DOM)能够促进阿巴卡韦的光解,但会抑制恩曲他滨和齐多夫定的光解;(6)NH_(4)^(+)和SO_(4)^(2-)对恩曲他滨和齐多夫定的光解反应没有明显的影响,却能显著提高阿巴卡韦的反应速率;(7)卤素离子能不同程度地抑制恩曲他滨和齐多夫定的光解进程,却能促进阿巴卡韦的光解进程;(8)阿巴卡韦除了发生直接光解和间接光解外,还会发生自敏化光解. 展开更多

关键词 抗病毒药物 光解动力学 直接光解 间接光解 自敏化光解

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微波无极紫外灯光降解罗丹明B水溶液 被引量：6

6

作者 顾丁红 黄丽 +3 位作者 邵春雷 房豪杰 张仁熙 侯惠奇 《复旦学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2006年第6期726-731,共6页

自制微波无极紫外灯(MWUVL)发出的185 nm UV占总辐射量的12%,是普通低压汞灯的1.7倍左右.利用自制MWUVL研究了罗丹明B(RhB)水溶液的光降解.研究表明,酸性条件有利于RhB的光降解;ρ初始≥60mg.L-1的RhB溶液在光降解过程中有沉淀析出;pH=... 自制微波无极紫外灯(MWUVL)发出的185 nm UV占总辐射量的12%,是普通低压汞灯的1.7倍左右.利用自制MWUVL研究了罗丹明B(RhB)水溶液的光降解.研究表明,酸性条件有利于RhB的光降解;ρ初始≥60mg.L-1的RhB溶液在光降解过程中有沉淀析出;pH=4.0的100 mg.L-1RhB溶液光照75 m in后,析出的沉淀质量接近初始RhB质量的一半,脱色率达99.4%,CODC r下降77.4%;RhB的降解主要是185 nm直接光解和OH自由基氧化的共同作用的结果. 展开更多

关键词 微波无极紫外灯 185nm 罗丹明B 直接光解

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酚类污染物解离态与非解离态光解特性及其速率常数的预测 被引量：5

7

作者 张燕 张耀斌 +1 位作者 赵慧敏 全燮 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第3期720-724,共5页

以氙灯为光源模拟太阳光,通过研究不同pH条件下3种酚类污染物直接光解的过程,探讨了酚类污染物的解离对其光解规律的影响,并建立了解离态与非解离态酚类污染物光解速率常数的计算方法及预测模式.结果表明,随着pH从4.0增加到9.0,五氯酚... 以氙灯为光源模拟太阳光,通过研究不同pH条件下3种酚类污染物直接光解的过程,探讨了酚类污染物的解离对其光解规律的影响,并建立了解离态与非解离态酚类污染物光解速率常数的计算方法及预测模式.结果表明,随着pH从4.0增加到9.0,五氯酚的光解速率常数随之从25.30×10-4min-1增加到82.90×10-4min-1,而对硝基酚的光解速率常数相应从11.90×10-4min-1降低到了3.18×10-4min-1.苯酚的光解趋势与对硝基酚相似,当pH从4.0增加到11.0时,其光解速率常数依次从32.50×10-4min-1降低至13.40×10-4min-1.3种酚类化合物的光解总速率常数与解离度之间均满足幂函数变化规律.任意解离度条件下的解离态和非解离态光解速率常数,可根据幂函数的切线方程来确定.解离对酚类物质降解规律的影响主要是通过氧负离子的形成,改变苯环以及其他取代基团的活性而造成的.该研究结果为进一步了解天然水环境中酚类污染物的环境行为提供了理论参考. 展开更多

关键词 酚类化合物 直接光解 解离态 非解离态

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苯噻草胺光催化和直接光解影响因素和降解途径研究 被引量：3

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作者 秦超 杨绍贵 +1 位作者 孙成 蔡焕兴 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第4期806-811,共6页

采用微波辅助光催化降解和直接光解实验方法,研究了苯噻草胺在光催化和直接光解两种体系下的降解情况,并考察了初始pH值、腐植酸浓度以及阿特拉津对其光催化降解和直接光解的影响。结果表明,在光照4min内,苯噻草胺直接光解效率为93.3%,... 采用微波辅助光催化降解和直接光解实验方法,研究了苯噻草胺在光催化和直接光解两种体系下的降解情况,并考察了初始pH值、腐植酸浓度以及阿特拉津对其光催化降解和直接光解的影响。结果表明,在光照4min内,苯噻草胺直接光解效率为93.3%,较光催化降解效率高出28.9%;初始pH值从1.88增加至10.28时,苯噻草胺光催化和光解速率常数分别提高了250%和58.6%;添加腐植酸对苯噻草胺的直接光解和光催化均具有抑制效应,并且抑制效应随着腐植酸浓度的增加而增加,当腐植酸浓度增加至40mg·L-1时,直接光解和光催化降解速率分别降低了51.8%和47.5%;10mg·L-1的阿特拉津抑制了苯噻草胺的前期降解,整体直接光解速率降低了46.3%,但整体光催化降解速率没有减小。此外,采用GC-MS对苯噻草胺两种降解体系下的主要中间产物进行鉴定,并提出了主要的光降解途径。 展开更多

关键词 苯噻草胺 光催化 直接光解 影响因素 反应途径

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紫外光解水中苯妥英钠的效能及机理研究 被引量：1

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作者 易文宇 宋喆 +3 位作者 王晶文 王宗平 谢鹏超 岳思阳 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期54-58,共5页

研究了紫外(UV)在不同条件下光解苯妥英钠(DPH)的效能。结果表明,在DPH浓度为20μmol/L,pH为7.0,反应温度为25℃,辐射光强为0.31μE/s的条件下,DPH在UV辐照90 min后的去除率可达85.4%,在该条件下DPH的量子产率为0.664 mol/E。溶液pH及... 研究了紫外(UV)在不同条件下光解苯妥英钠(DPH)的效能。结果表明,在DPH浓度为20μmol/L,pH为7.0,反应温度为25℃,辐射光强为0.31μE/s的条件下,DPH在UV辐照90 min后的去除率可达85.4%,在该条件下DPH的量子产率为0.664 mol/E。溶液pH及腐殖酸(HA)对UV体系下DPH的降解效能影响显著,pH升高及HA的存在均会抑制UV体系下DPH的降解效能;温度和无机阴离子(Cl^(-)、NO_(3)^(-)和HCO_(3)^(-))对降解效能的影响较小。高效液相色谱-质谱联用仪检出6种中间产物,说明DPH的UV直接光解路径主要为氮杂环的断键开环。 展开更多

关键词 苯妥英钠 紫外光 直接光解 降解路径

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典型酚类化合物水相光氧化产物光谱特征分析

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作者 李洋 高阳 +1 位作者 张宁 吴水平 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期74-83,共10页

生物质燃烧可直接排放棕色碳类物质(BrC),也可通过排放的亲水性酚类化合物的水相光解生成BrC,但初始浓度对光氧化产物光谱特征的影响研究较少。该研究选择3,5-二羟基苯甲酸、4-甲基邻苯二酚、2-甲氧基苯酚和2,6-二甲氧基苯酚进行水相溶... 生物质燃烧可直接排放棕色碳类物质(BrC),也可通过排放的亲水性酚类化合物的水相光解生成BrC,但初始浓度对光氧化产物光谱特征的影响研究较少。该研究选择3,5-二羟基苯甲酸、4-甲基邻苯二酚、2-甲氧基苯酚和2,6-二甲氧基苯酚进行水相溶液直接光照模拟,考察不同分子结构和不同初始浓度(0.1、0.5、1和5 mmol/L)对光解产物的影响。结果表明,在300 W高压汞灯光源照射下,溶液颜色都表现为从无色变为浅黄色,紫外-可见吸收随波长单调递减,显示有BrC的生成;0.1 mmol/L低浓度溶液出现了先变黄加深后变浅的光漂白现象,而其他高浓度溶液在365 nm处的吸光度呈逐渐增加趋势;光解速率呈现3,5-二羟基苯甲酸大于4-甲基邻苯二酚,以及2-甲氧基苯酚大于2,6-二甲氧基苯酚的差异,表明酚类化合物结构对光解过程有重要影响。结合三维荧光中心红移分析,推测酚类化合物的直接光解过程为有机自由基反应驱动的低聚过程。 展开更多

关键词 酚类化合物 直接光解 紫外-可见吸收光谱 荧光光谱 棕色碳

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UV-vis光照下唑类抗菌药氟康唑的光化学反应类型 被引量：6

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作者 葛林科 李凯 +4 位作者 杨凯 那广水 于春艳 张蓬 姚子伟 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第8期3132-3136,共5页

以唑类抗菌药氟康唑为模型化合物,考察了其在纯水中的光降解动力学和光化学反应类型,发现模拟日光(λ>290nm)照射下氟康唑未发生光解,在UV-vis(λ>200 nm)光照下,氟康唑发生了光降解并服从准一级反应动力学.采用活性氧物种猝灭实... 以唑类抗菌药氟康唑为模型化合物,考察了其在纯水中的光降解动力学和光化学反应类型,发现模拟日光(λ>290nm)照射下氟康唑未发生光解,在UV-vis(λ>200 nm)光照下,氟康唑发生了光降解并服从准一级反应动力学.采用活性氧物种猝灭实验和竞争动力学方法,研究发现氟康唑发生了直接光解和·OH参与的自敏化光解,氟康唑与.OH的反应速率常数为(5.95±0.58)×109L·(mol·s)-1,表层水体中相应的半减期为(32.41±3.16)h·通过鉴定光解产物,得知氟康唑发生了脱氟、光致水解、光氧化等光化学反应. 展开更多

关键词 氟康唑 直接光解 自敏化光解 羟基自由基 产物

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UV降解氟喹诺酮类抗生素的动力学及毒性分析 被引量：1

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作者 张毅超 江冲 +2 位作者 连军锋 朱易春 刘祖文 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期20-28,共9页

紫外线(UV)光降解在UV消毒及基于UV的高级氧化技术中,对污染物的降解起重要作用。试验选定了环丙沙星、氧氟沙星、恩诺沙星、洛美沙星、诺氟沙星5种氟喹诺酮类抗生素(FQs),探究了UV降解5种选定FQs的基础动力学参数及其降解过程中的毒性... 紫外线(UV)光降解在UV消毒及基于UV的高级氧化技术中,对污染物的降解起重要作用。试验选定了环丙沙星、氧氟沙星、恩诺沙星、洛美沙星、诺氟沙星5种氟喹诺酮类抗生素(FQs),探究了UV降解5种选定FQs的基础动力学参数及其降解过程中的毒性变化。结果表明,所选FQs的直接光降解均符合伪一级动力学,溶液pH的变化会引起FQs的解离,FQs各解离态摩尔吸光系数值的范围为0.24×10^(-3)~19.02×10^(-3)L/(mol·cm^(2)),光降解速率常数值的范围为0.02×10~0.41×10cm^(2)/mJ,光量子产率的范围为0.35×10~75.91×10,不同解离态的光降解动力学参数大小关系均为分子态>阴离子态>阳离子态。4种常见无机阴离子(氯离子、硫酸根、硝酸根、碳酸氢根)对选定FQs的降解具有不同程度的促进或抑制作用。温度的升高对降解具有微弱的促进作用,目标FQs的表观活化能范围为13.26~23.14 kJ/mol。直接UV光降解在一定剂量的条件下有减弱溶液急性毒性的潜能,但常规饮用水UV的消毒剂量(40 mJ/cm^(2))对FQs降解过程中急性毒性的变化影响较小。 展开更多

关键词 直接UV光降解 氟喹诺酮类抗生素 动力学 急性毒性

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